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CdS胶体量子点电子自旋光学调控

CdS胶体量子点电子自旋光学调控

作者：单璐繁华东师范大学

学位级别：硕士

半导体量子点的自旋态是制备固态量子比特的理想候选体系之一。量子点自旋态的研究不仅具有重要的基础研究意义,在固态量子信息领域也有重要的应用背景。本论文在室温下利用时间分辨法拉第旋转光谱技术研究了CdS胶体量子点电子自旋的超... 详细信息

半导体量子点的自旋态是制备固态量子比特的理想候选体系之一。量子点自旋态的研究不仅具有重要的基础研究意义,在固态量子信息领域也有重要的应用背景。本论文在室温下利用时间分辨法拉第旋转光谱技术研究了CdS胶体量子点电子自旋的超快光学调控。本文主要工作以及所获得的研究结果归纳如下：（1）在传统的泵浦-探测实验装置基础上,在泵浦光前引入一线偏振激光脉冲（预泵浦脉冲）,尽管线偏振光在CdS量子点体系不产生自旋极化信号,但有趣的是,预泵浦光将有效的增强电子自旋相干信号,同时减小激子本底信号。这是因为预泵浦光激发量子点提供了更多的驻留电子,后续的圆偏振泵浦光正是激发这些驻留电子而产生自旋相干信号。（2）在泵浦光产生电子自旋极化后,引入一控制光脉冲（线偏振或圆偏振）,将有效的减小泵浦光产生的自旋幅度。这是因为控制光将自旋极化态的电子再一次激发到无自旋相干信号的三子激发态（两个电子一个空穴）,从而导致自旋相干信号减弱。该实验光控制所需时间等同于载流子激发时间,在脉冲宽度内完成。因为我们所用的激光脉冲宽度为100飞秒量级,因此实现了室温下亚皮秒量级自旋幅度的快速控制。

关键词： CdS 半导体量子点电子自旋时间分辨光谱自旋调控

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分子尺度器件电荷传输自旋调控机理

分子尺度器件电荷传输自旋调控机理

中国化学会第30届学术年会-第四十分会：纳米体系理论与...

作者：曾晶周艳红范志强李柏林陈克求湖南大学物理与微电子科学学院

磁性分子器件自旋相关电子输运性质是分子电子学领域的前沿研究主题。与普通分子器件不同,存在自旋效应的自旋分子器件的电极材料或中心分子是有磁性的,分子体系中的自旋效应相比普通自旋效应更具优越性,对其开展研究具有重要科学意义... 详细信息

磁性分子器件自旋相关电子输运性质是分子电子学领域的前沿研究主题。与普通分子器件不同,存在自旋效应的自旋分子器件的电极材料或中心分子是有磁性的,分子体系中的自旋效应相比普通自旋效应更具优越性,对其开展研究具有重要科学意义和广泛应用前景。然而,有关自组装磁性分子器件自旋相关电子传输机理,远远没有弄清楚。这里,我们主要报道近几年在自旋相关分子器件输运机理方面的几个工作:（一）利用卟啉衍生物设计了一个可以通过机械扭转来调控自旋输运性质的自旋电子器件,观察到了自旋过滤、磁致电阻以及负微分电阻效应[1];（二）在过渡金属酞菁分子器件中发现了完美的自旋过滤与巨磁致电阻效应[2];（三）在基于铁卟啉碳纳米管的自旋电子器件中,发现器件的磁致电阻率与其磁序列排布有关[3];在外部磁场的作用下,通过改变器件的磁序列分布,器件的磁致电阻率能从大约19%增长到大约1020%;（四）发现基于聚苯胺分子和石墨烯电极的分子器件能形成一个稳定的导电开关[4];（五）在石墨炔纳米带中发现了近100%的自旋过滤与大的磁阻效应[5];（六）系统探索了基于碳链的自旋分子器件自旋过滤行为与体系微观结构的依赖关系[6];（七）通过调控分子间弱相互作用在分子器件中实现传统的基尔霍夫定律[7];（八）设计了三种新型的超分子自旋阀构型,即二茂铁吸附在本征扶手椅型石墨烯纳米带、P型扶手椅型石墨烯纳米带、和n型扶手椅型石墨烯纳米带上,发现三种构型有着完全不同的电学性质:在第一种构型,我们能观察到高的磁阻效应;在第二种构型,我们不能观察到磁阻效应,但能观察到完美的自旋过滤效应;而在第三种构型,这些现象都不能观察到[8];（九）研究了铁磁态石墨烯纳米带的自旋极化电子输运过程,发现在左右电极所加磁场平行的情况下,考虑电声耦合,电流降低了2%左右,这和其它大多数纳米器件中的情况类似。而在反平行构型（AP）下,考虑电声耦合,所增加的电流比弹道输运大几个数量级,这里详细分析了导致这种奇异性的原因[9]。

关键词：分子器件电子输运自旋调控

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富勒烯自旋调控

富勒烯自旋调控

中国化学会第30届学术年会-第三十九分会：纳米碳材料

作者：王春儒王太山吴波中国科学院化学研究所

金属富勒烯独特的结构使其内部活泼的化学集团能够被碳笼所保护,我们研究了ScC@C中的电子自旋对弱磁场的响应特性,发现金属富勒烯笼内的电子自旋共振(ESR)信号对笼外的氮氧自由基顺磁体具有灵敏的感应,氮氧自由基可以作为顺磁性金属富... 详细信息

金属富勒烯独特的结构使其内部活泼的化学集团能够被碳笼所保护,我们研究了ScC@C中的电子自旋对弱磁场的响应特性,发现金属富勒烯笼内的电子自旋共振(ESR)信号对笼外的氮氧自由基顺磁体具有灵敏的感应,氮氧自由基可以作为顺磁性金属富勒烯的分子磁开关,控制金属富勒烯自旋信号的开和关。我们还开展了针对金属内嵌富勒烯分子的超快动力学机理研究。通过选取一类典型的金属内嵌富勒烯分子ScC@C,采用飞秒时间分辨的超快光谱测量技术,系统考察了该类分子异构体和衍生物的可见光激发电子动力学行为,首次发现了该分子体系中三线态通道的开启与富勒烯碳笼对称性以及笼外修饰分子基团电子特性之间的高度关联性,进而揭示出"光学暗态"在操控其光激发电子动力学演化中的决定性作用

关键词：金属富勒烯分子陀螺自旋调控

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基于单分子正离子自由基的自旋调控

基于单分子正离子自由基的自旋调控

中国化学会第30届学术年会-第三十五分会：纳米表征与测...

作者：王永锋北京大学电子系纳米器件物理与化学教育部重点实验室

我们利用扫描隧道显微镜和扫描隧道显微谱对沉积于Au（111）衬底上的全反式视黄酸分子进行了研究。在其形成的密堆阵列结构中,对任一分子进行原位操纵,可以使它转变到多种不同的状态。通过进一步分析强磁场下的扫描隧道谱,我们发现其中... 详细信息

我们利用扫描隧道显微镜和扫描隧道显微谱对沉积于Au（111）衬底上的全反式视黄酸分子进行了研究。在其形成的密堆阵列结构中,对任一分子进行原位操纵,可以使它转变到多种不同的状态。通过进一步分析强磁场下的扫描隧道谱,我们发现其中的三种状态具有局域自旋,并且这种自旋态调控是可逆的。这几种自旋态的产生可能来源于分子丢失了一个电子,形成了荷电的正离子自由基。

关键词：自旋调控单分子双稳态扫描隧道显微镜

结构设计低维功能固体实现电学性质与自旋行为调控

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结构设计低维功能固体实现电学性质与自旋行为调控

中国化学会第29届学术年会

作者：郭宇桥冯冯吴长征谢毅化学系＆合肥微尺度物质科学国家实验室中国科学技术大学

当今固体化学的一个重要领域是如何实现对无机功能材料的电学行为乃至自旋行为的有效调控,进而促进无机功能材料在电化学、能源存储与转化、催化和自旋电子器件等领域的应用。低维功能固体,特别是具有一维原子链结构和二维原子面结构的... 详细信息

当今固体化学的一个重要领域是如何实现对无机功能材料的电学行为乃至自旋行为的有效调控,进而促进无机功能材料在电化学、能源存储与转化、催化和自旋电子器件等领域的应用。低维功能固体,特别是具有一维原子链结构和二维原子面结构的材料体系,为从结构角度出发调控无机材料功能性提供了新的理想材料平台。我们将阐述近年来基于一维原子链结构和二维原子面结构实现对材料电学及自旋行为调控的新方法。对于具有一维钒原子链结构的金红石相二氧化钒,通过在金红石结构的隧道结构中掺入氢离子的方式向钒氧框架结构中注入电子,获得了在室温下稳定的金属态金红石相二氧化钒;对于具有二维原子面结构的层状二硫化钛,利用引入的氢原子向单层S-Ti-S骨架注入电子使其二维晶格的强电子关联作用增强,获得了具有超高电导率的类石墨烯导电薄膜。在此基础上,我们还利用系列方法实现了无机功能固体的自旋行为调控,其中包括利用拓扑结构转变方法成功实现了高铁磁饱和磁化强度的二维材料的制备,以及通过氢化方法和阴离子掺杂方法实现了二维纳米材料体系磁电输运的调控。

关键词：低维功能固体一维原子链二维纳米材料电学性质自旋调控

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反铁磁自旋电子器件及其研究进展

电子元件与材料 2023年第2期42卷 127-136页

作者：粟傈童良乐李晴王可欣首都师范大学信息工程学院北京100048

反铁磁凭借对外磁场不敏感、电场自旋调控以及自旋动力学响应速度快等优势成为当前自旋电子器件研究热点。首先将反铁磁自旋电子器件划分为存储器件、逻辑器件和类脑器件三类进行介绍,对各类器件发展历程进行分析和归纳,展示在结构设计... 详细信息

反铁磁凭借对外磁场不敏感、电场自旋调控以及自旋动力学响应速度快等优势成为当前自旋电子器件研究热点。首先将反铁磁自旋电子器件划分为存储器件、逻辑器件和类脑器件三类进行介绍,对各类器件发展历程进行分析和归纳,展示在结构设计、自旋调控、速度能耗等方面的特点,其中基于纯电场自旋轨道矩和交换偏置场调控的反铁磁器件极具发展前景。同时,介绍了近年反铁磁信号的探测和调控机制的研究旨在帮助器件设计研究,例如磁场和电流调控、电场调控等;最后从物理机制、器件设计和实际应用角度总结了反铁磁自旋电子器件领域存在的困难和挑战,展望了其发展方向和机遇。

关键词：反铁磁自旋调控综述自旋电子器件存储与逻辑器件类脑器件

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基于单分子正离子自由基的自旋调控

基于单分子正离子自由基的自旋调控

中国化学会第30届学术年会

作者：李娜吴凯王永锋北京大学电子系纳米器件物理与化学教育部重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京大学(天津滨海)新一代信息技术研究院

关键词：自旋调控单分子双稳态扫描隧道显微镜

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高活性和耐久性非铂氧还原催化剂的研究进展

电化学 2023年第1期29卷 3-18页

作者：李渊陈妙迎卢帮安张佳楠郑州大学材料科学与工程学院河南郑州450001

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓,需要消耗大量的贵金属催化剂,这限制了其商业化应用。目前,原子级分散的M-N-C (M=Fe,Co,Mn等)催化剂受到人们青睐,有望替代铂催化剂。在过去的几十年里,M-N-C催化剂取得了很... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓,需要消耗大量的贵金属催化剂,这限制了其商业化应用。目前,原子级分散的M-N-C (M=Fe,Co,Mn等)催化剂受到人们青睐,有望替代铂催化剂。在过去的几十年里,M-N-C催化剂取得了很大的进步,具有优异的ORR活性,而且燃料电池初始性能有希望接近传统的Pt/C催化剂。然而,这些高活性的Fe-N-C催化剂在燃料电池实际工作条件下的稳定性比较差。这篇综述总结了在高效氧还原M-N-C催化剂方面的最近进展,主要概述了作者课题组在限域策略和自旋调控方面的贡献。此外,我们还总结了几种提高活性的有效方法以及近期的关于揭示M-N-C催化剂的降解机制的认识,如金属浸出、碳腐蚀、质子化和微孔淹没都会造成催化剂降解。为改善M-N-C催化剂的寿命,我们概括了文献中的缓解策略,包括控制催化剂中S1/S2位点、使用非铁基催化剂、增强金属氮键、改善碳载体的耐腐蚀性和使用质子缓冲液等。最后,提出了目前原子级分散的M-N-C催化剂的存在的挑战和可能的解决方案。

关键词：非贵金属催化剂限域策略自旋调控降解机理缓解策略

拓扑绝缘体表面态与磁性原子相互作用的第一性原理研究

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拓扑绝缘体表面态与磁性原子相互作用的第一性原理研究

作者：刘贺华郑州大学

学位级别：硕士

拓扑绝缘体作为一种全新的量子物质形态,受到人们广泛关注。因为它具有较强的自旋轨道耦合作用,所以拓扑绝缘体表面呈现无能隙的金属态而体内呈现绝缘体态。这种拓扑绝缘体表面金属态完全受其电子态的拓扑结构所决定,在时间反演对称性... 详细信息

拓扑绝缘体作为一种全新的量子物质形态,受到人们广泛关注。因为它具有较强的自旋轨道耦合作用,所以拓扑绝缘体表面呈现无能隙的金属态而体内呈现绝缘体态。这种拓扑绝缘体表面金属态完全受其电子态的拓扑结构所决定,在时间反演对称性的保护下,不会因杂质或缺陷的存在而消失。这些新奇的特征使拓扑绝缘体在自旋电子学和量子计算等领域有着重要的应用前景。因此,在拓扑绝缘体方面的研究越来越多。本文从拓扑表面态对磁性原子相互作用方面,用第一性原理计算方法做了相关计算模拟研究。本文的主要内容如下：第一章,首先简单综述了拓扑绝缘体材料的研究历史：拓扑绝缘体材料的发现、基本性质以及最近在该领域相关理论及实验研究成果。第二章,主要介绍本文模拟计算研究过程中所用的基础理论和计算模拟方法。第三章,介绍了我们对拓扑绝缘体家族中的三维拓扑绝缘体材料（Bi2Se3和Bi2Te3）的块体以及表面的基本性质的能带结构和电子态密度的第一性原理模拟计算研究。在这些基本性质的计算模拟中,我们的研究结果分别呈现出了拓扑绝缘体内部的自旋轨道耦合相互作用、不同厚度薄膜、完整表面和缺陷表面的表面态存在情形（这里我们所取体系主要为Bi2Se3和Bi2Te3两种材料的（111）晶面）。同时参照实验及理论上Bi2Se3材料的（111）面上缺陷的形成情况,我们又计算了不同厚度的两种材料的（111）面上的缺陷形成能,并将同种厚度的两种材料分别进行对比,为表面态对磁性原子的吸附研究工作提供了依据。第四章,在上一章基础上,我们以Bi2Te3材料作为衬底,在其（111）表面上进行磁性原子铁原子的吸附研究。首先我们分别对不同厚度（1QL和2QL）Bi2Te3材料的（111）面、含一个Te原子缺陷和完整表面上进行单个铁原子的吸附（其中完整表面包括FCC位和HCP位吸附）,并计算体系磁性,发现铁原子吸附于完整表面以及缺陷表面的情况下均被吸附到表面体系最上层原子缝隙中。我们通过对整个吸附体系能带、态密度以及STM模拟图像分析得知,铁原子的d电子和衬底原子的p电子之间发生了相互作用。与自由气相铁原子相比,铁原子吸附到拓扑绝缘体表面上后磁性明显减小。同时,存在表面态（2QL）和不存在表面态两种情况下,铁原子的磁性相比增加了约0.3eV。这说明拓扑表面态对磁性原子的磁性起到一定的调控作用。第五章,总结全文。我们通过对拓扑绝缘体表面态的基本性质以及其表面结构上磁性原子吸附的研究,发现拓扑绝缘体（Bi2Te3）的p电子态和铁原子的d电子态发生相互作用。同时我们的结果也证明了表面态对被吸附磁性原子的磁性起到一定的调制作用。我们的工作既为理论上磁性吸附提供理论解释又为化学催化工业打下基础。

关键词：第一性原理计算量子自旋霍耳效应拓扑表面态磁性原子吸附自旋调控