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自控聚合物反应器的设计及串联/非串联催化作用研究

自控聚合物反应器的设计及串联/非串联催化作用研究

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作者：罗钢江苏大学

学位级别：硕士

催化剂与工业、经济和社会密切相关,实现可控制、可转换的串联催化反应是未来工业发展的趋势。温度响应性聚合物与金属纳米粒子构筑而成的聚合物反应器的迅速发展,为可控催化开辟了新道路。但是负载金属纳米粒子的聚N-异丙基丙烯酰胺（P... 详细信息

催化剂与工业、经济和社会密切相关,实现可控制、可转换的串联催化反应是未来工业发展的趋势。温度响应性聚合物与金属纳米粒子构筑而成的聚合物反应器的迅速发展,为可控催化开辟了新道路。但是负载金属纳米粒子的聚N-异丙基丙烯酰胺（PNIPA）类聚合物反应器,不仅无法实现串联催化,而且无法在串联和非串联催化反应之间切换。本文针对串联催化剂的开发需求,旨在解决目前聚合物反应器在催化过程中无法实现可控可切换的问题,通过对聚合物反应器的功能层及其组合方式的设计,研制出了多种不同性能的聚合物反应器。首先,针对串联与非串联催化过程不可切换的问题,本文将具备不同性能的功能层引入到聚合物反应器中。其中聚N-异丙基丙烯酰胺作为开关层,聚（2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸）（PAMP）作为催化水解层,负载银纳米粒子的聚（乙烯基咪唑-co-丙烯酸）（P（VIm-coAAc））作为可切换的催化还原层。通过改变温度便能使聚合物反应器进行换向,并使催化反应在串联与非串联之间切换。其次,在第一部分的研究基础上,本文将分子印迹技术引入到聚合物反应器的研制中。其中聚（2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸）作为底物催化水解的功能层,银纳米粒子和具有分子印迹的聚N,N-二乙基丙烯酰胺（PDA）作为可控可识别催化还原的功能层。具有温度响应性的PDA的亲水性/疏水性转换起到了底物通道开关的作用,并且由于分子印迹的存在使其在低温下能够识别底物分子,从而得到具有催化过程可控与底物分子可识别的聚合物反应器。最后,在上述研究基础上,本文设计并合成出双响应温度聚合物反应器。其中聚（N,N-二乙基丙烯酰胺-co-2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸）（P（DA-co-AMP））具有可控的催化水解功能,负载银纳米粒子的聚N-异丙基丙烯酰胺具有可控的催化还原功能。通过调节温度即可控制聚合物反应器的开关状态,并能使其在不同温度下进行不同的催化反应,实现了聚合物反应器的双温度响应性。基于以上在聚合物反应器的结构设计以及催化作用等方面的研究,本文创新性地通过研究聚合物反应器的设计与合成,并结合了多种聚合物反应器在多个温度区间下的催化反应规律,为自控聚合物反应器的未来发展提供了一定的理论与实验基础,同时也为串联催化剂的研制开拓了研究思路。

关键词：聚合物反应器自控作用串联/非串联催化金属纳米粒子

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