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自具微孔聚合物在电化学能源转化及储存中的应用

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科学通报 2023年第31期68卷 4210-4230页

作者：谢驰林柳李喆珺武汉大学物理科学与技术学院电化学储能实验室武汉430072

清洁能源的储存和转化是人类应对能源危机的重要手段,其中电化学能源转化(如燃料电池)及储存(如液流电池(redox flow batteries,RFBs)、锂基动力电池等)技术受到广泛关注.然而,其商业化应用面临稳定性差、功率低及成本高等挑战.自具微... 详细信息

清洁能源的储存和转化是人类应对能源危机的重要手段,其中电化学能源转化(如燃料电池)及储存(如液流电池(redox flow batteries,RFBs)、锂基动力电池等)技术受到广泛关注.然而,其商业化应用面临稳定性差、功率低及成本高等挑战.自具微孔聚合物(polymers of intrinsic microporosity,PIMs)中高度扭曲的刚性链结构赋予其超高比表面积(Brunauer-Emmett-Teller specific surface area,SABET)及埃米级微孔,可被应用于离子交换膜(ion-exchange membranes,IEMs)、电活性物质及界面功能层等关键部件,以提高电化学能源装置的性能,是一种极具应用前景的多孔材料.本文根据反应原理分类现有的PIMs材料,总结了经典PIMs的合成、官能团化及其微孔结构、性质的调控策略,对PIMs分子结构、孔结构及膜结构的表征方法,以及先进的原位表征和理论模拟手段,以推动对PIMs微孔中传质机理的认识,重点综述了PIMs在电化学能源转化和储存技术中的应用进展,并提出了未来的发展方向,以指导PIMs在能源领域的广泛应用.

关键词：自具微孔聚合物离子交换膜液流电池燃料电池锂-硫电池

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自具微孔聚合物PIM-1膜在气体分离领域的研究进展

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化工进展 2021年第10期40卷 5577-5589页

作者：郭海燕彭东来冯孝权金业豪田志红王景张亚涛郑州大学化工学院河南郑州450001

PIM-1由自身扭曲且刚性的单体组成,具有比表面积高、热稳定性好和结构简单等优点,是最具代表性的一种自具微孔聚合物。与传统有机聚合物膜相比,PIM-1膜可表现出极高的气体渗透性,在气体分离领域展现出巨大的研究价值与应用潜力。因此概... 详细信息

PIM-1由自身扭曲且刚性的单体组成,具有比表面积高、热稳定性好和结构简单等优点,是最具代表性的一种自具微孔聚合物。与传统有机聚合物膜相比,PIM-1膜可表现出极高的气体渗透性,在气体分离领域展现出巨大的研究价值与应用潜力。因此概括并总结PIM-1膜在气体分离领域的研究进展,同时梳理制约PIM-1膜的发展的关键问题及解决策略十分有必要。本文首先概述了气体分离膜的性能指标及气体在膜内的传递模型,重点总结了近二十年来PIM-1膜在气体分离中的主要研究进展,包括纯PIM-1膜、改性PIM-1膜和PIM-1混合基质膜的设计制备及气体分离性能,并分析了不同改性方法和制膜策略对膜气体分离性能的影响以及膜内结构与性能之间的关系。最后,文章对PIM-1膜在实现工业应用前亟待解决的问题以及未来的研究重点进行了总结和展望,如继续致力于PIM-1膜对气体的渗透选择性提高,同时加强膜稳定性与超薄化的研究。

关键词：自具微孔聚合物 PIM-1 膜气体分离

自具微孔聚合物在渗透汽化膜分离中的应用进展

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水处理技术 2021年第2期47卷 1-6,26页

作者：霍朝伟吴奕辰周远浩赵炳钰叶宏北京工商大学食品质量与安全北京实验室北京工商大学中国轻工业酿酒分子工程轻工业重点实验室北京100048

介绍了自具微孔聚合物(PIMs)及其改性膜材料在渗透汽化膜分离领域中的应用研究进展,评述了在优先脱有机物、优先脱水以及有机混合物分离3个领域中所应用的PIMs膜的分子结构设计、改性方法以及分离效果。PIMs是一种依靠自身分子扭曲而具... 详细信息

介绍了自具微孔聚合物(PIMs)及其改性膜材料在渗透汽化膜分离领域中的应用研究进展,评述了在优先脱有机物、优先脱水以及有机混合物分离3个领域中所应用的PIMs膜的分子结构设计、改性方法以及分离效果。PIMs是一种依靠自身分子扭曲而具有大量微孔的新型聚合物,具有憎水性以及均一的孔结构,对于不同体系中的目标分离物均有较好的分离特性,有望成为通用的渗透汽化膜材料。认为开发更多种类的新型PIMs材料及其更多的分离应用,并且有必要关注如何实现PIMs合成的工业放大和提高PIMs膜应用的稳定性等问题。

关键词：自具微孔聚合物渗透汽化膜分离

一种手性自具微孔聚合物的合成及手性荧光识别

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化学学报 2024年第8期82卷 914-918页

作者：王玉于聪夏艳芳林蓝陈强王新波山东大学环境科学与工程学院山东环境过程与健康重点实验室青岛266237 山东长泽新材料科技有限公司枣庄277212 滨州魏桥国科高等技术研究院滨州256606 南京工业大学苏州未来膜技术创新中心苏州215519

手性作为自然界中的普遍现象,显著影响物质性能.手性物质的精准构筑和对映体识别技术有望对医药、信息、材料电脑等领域提供核心支持,但仍面临巨大挑战.以双酚A为原料,成功合成了高手性纯的(R)-3,3,3',3'-四甲基-1,1'-螺二茚-7,7'-二醇(... 详细信息

手性作为自然界中的普遍现象,显著影响物质性能.手性物质的精准构筑和对映体识别技术有望对医药、信息、材料电脑等领域提供核心支持,但仍面临巨大挑战.以双酚A为原料,成功合成了高手性纯的(R)-3,3,3',3'-四甲基-1,1'-螺二茚-7,7'-二醇((R)-6,6'-TMSOL),通过与靛红分子间傅克反应,制备出手性自具微孔聚合物((R)-HSBI-Is),并通过核磁共振、红外光谱、紫外光谱、比表面积及孔径分析、热重分析等手段进行了全面表征与分析.研究结果显示,该聚合物具有高比表面积和强的荧光发光,对L-苯丙氨酸具有选择性的显著荧光增强效果,L和D构型选择性达34.9,可作为L-苯丙氨酸的特异性手性识别剂.

关键词：手性自具微孔聚合物手性识别荧光识别苯丙氨酸

自具微孔聚合物复合材料的制备及其染料吸附性能研究

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自具微孔聚合物复合材料的制备及其染料吸附性能研究

作者：许帅楠郑州大学

学位级别：硕士

吸附技术以其成本低、效率高、环境友好等优点,已成为极具前景的分离纯化方法。目前,吸附技术已经广泛应用于净化含有多种污染物(重金属、染料、溢油、芳香剂和农药等)的废水中。尽管吸附法取得了很大的发展,但是传统吸附剂存在孔隙率... 详细信息

吸附技术以其成本低、效率高、环境友好等优点,已成为极具前景的分离纯化方法。目前,吸附技术已经广泛应用于净化含有多种污染物(重金属、染料、溢油、芳香剂和农药等)的废水中。尽管吸附法取得了很大的发展,但是传统吸附剂存在孔隙率有限、结构难以调整、吸附动力学缓慢、选择性有限和再生循环性差等缺点。针对这一背景,本论文将自具微孔聚合物(PIMs)与功能性材料复合制备了一种具备高效率、高选择性和易分离特性的复合吸附剂材料。论文主要研究内容如下:(1)磁功能化水解改性PIM-1的制备及其染料吸附性能研究利用聚合物的相转化性质将磁性纳米颗粒FeO与初合成的自具微孔聚合物材料PIM-1复合,并通过水解改性步骤对PIM-1进行羧基修饰从而得到了磁功能化水解改性PIM-1(HPIM/FeO)复合吸附剂。其中,羧基修饰的PIM-1对阳离子型染料具有高效的吸附能力,而负载FeO能够赋予聚合物优异的磁性分离能力。通过多种表征手段证实了HPIM/FeO的成功制备,以亚甲基蓝染料MB为目标染料探究了多种因素对吸附过程的影响,并对该过程进行吸附动力学、等温线和热力学模拟以探究内在吸附机理。结果表明p H值、吸附时间、初始MB浓度、温度和循环次数均对吸附过程有所影响。HPIM/FeO对MB染料具有高效的吸附能力,通过Langmuir模型拟合所得的最大吸附容量可达413.2 mg g。此外,复合吸附剂还具备对阳离子染料的选择性分离能力,在10次吸附/解吸循环之后吸附容量未见明显下降。(2)偕胺肟改性PIM-1/海藻酸钠复合水凝胶球的制备及其染料吸附性能研究首先对自具微孔聚合物材料PIM-1羟胺修饰获得了偕胺肟基PIM-1(AOPIM-1),之后采用离子凝胶技术制备了偕胺肟PIM-1/海藻酸钠(AOPIM/Alg)复合水凝胶球,通过多种表征方法(H NMR、FTIR、TGA、SEM和N吸附测试等)验证了AOPIM/Alg复合水凝胶球的成功制备,以孔雀石绿染料(MG)为目标染料探究了复合比例、吸附时间、初始MG浓度、温度和循环次数等因素对吸附过程的影响。通过拟合实验数据进行了吸附动力学、等温线和热力学研究以探索AOPIM/Alg复合水凝胶球吸附MG过程的内在机理。此外,还探究了AOPIM/Alg复合水凝胶球对混合染料溶液的吸附特性。在10次吸附/解吸循环后,复合水凝胶球的吸附容量可维持初始吸附容量的90%以上。

关键词：自具微孔聚合物复合吸附剂染料去除选择性

自具微孔聚合物/多孔碳骨架混合基质膜的制备与CO2分离性能研究

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自具微孔聚合物/多孔碳骨架混合基质膜的制备与CO2分离性能研究

作者：郑伟港郑州大学

学位级别：硕士

近年来,大气中二氧化碳(CO)浓度逐年增加,导致全球变暖等气候问题越来越严重。CO捕集是减缓大气中CO浓度增加速率的有效方法,已受到社会各界的关注。膜分离作为一种新兴的CO捕集技术,具有环保和高效等优点,是一种符合可持续发展理念的... 详细信息

近年来,大气中二氧化碳(CO)浓度逐年增加,导致全球变暖等气候问题越来越严重。CO捕集是减缓大气中CO浓度增加速率的有效方法,已受到社会各界的关注。膜分离作为一种新兴的CO捕集技术,具有环保和高效等优点,是一种符合可持续发展理念的新型分离技术。本研究以具有扭曲刚性阶梯状主链的自具微孔聚合物PIM-1为膜基质材料,分别以两种具有高孔隙率和良好稳定性的新型多孔碳骨架作为功能性填料制备混合基质膜,结合PIM-1和多孔碳骨架的优势。研究膜的CO/N和CO/CH分离性能,并对膜分离机理和分离性能进行探究和优化,为推进PIM-1/多孔碳骨架膜在CO分离中的发展做出贡献。本研究的主要内容如下:(1)用没食子酸和尿素作为前驱体合成了具有N、O元素对位掺杂的多孔碳骨架CNO。CNO具有较大的比表面积和较高的孔隙率,N、O元素对位掺杂赋予其极高的极性。利用CNO的强极性微孔孔道在膜内构筑气体高速扩散通道,制备高渗透性膜。将CNO与PIM-1共混并调控其负载量,优选最佳CNO负载量为10 wt.%,制备的最优膜(PIM-1/CNO-10)CO渗透系数达到了22110 Barrer,是PIM-1膜的2.02倍,且CO/N及CO/CH的理想选择性相对于PIM-1膜没有损失(分别为15.5和12.8)。在混合气下膜CO渗透系数为20391 Barrer,CO/N和CO/CH选择性为17.1和13.5,该性能超越了2008年Robeson上限。在1-5 bar操作压力及120 h测试中,PIM-1/CNO-10膜保持良好的稳定性,具有较好的应用潜力。此外,采用小分子的聚乙二醇(PEG-200)对PIM-1/CNO-10膜进行溶胀,进一步提升了膜渗透性。最优膜(P-PIM-1/CNO-10)的CO渗透系数高达37273 Barrer,具有一定的应用前景。(2)为提升功能性填料对CO的亲和能力以进一步优化混合基质膜总体性能,以锌基配合物Zn-80为前驱体煅烧制备了多孔碳和氧化锌的复合材料C@Zn O。复合材料既保留了多孔碳骨架的高孔隙率和良好稳定性,也因为Zn O的引入拥有着较好的CO亲和能力。将C@Zn O作为功能性填料引入PIM-1基质,优选填料煅烧温度为900 C,膜内负载量为5 wt.%,制备的最优膜(PIM-1/C@Zn O900-5)CO渗透系数为13215 Barrer,CO/N和CO/CH理想选择性为21.5和14.4。在混合气下测试得到的CO渗透系数为12885 Barrer,CO/N和CO/CH选择性为20.4和13.9,该膜性能超越了2008年Robeson上限且相对于PIM-1膜有较好的提升。通过不同材料(Zn-80、C@Zn O900和C900)制备的膜性能对比证明了PIM-1/C@Zn O900膜性能的提升主要来源于:(a)膜内多孔碳骨架的高度孔隙率为气体提供传输通道;(b)亲和CO的Zn O可以吸附CO以强化CO在膜内的溶解。最后,所制备的PIM-1/C@Zn O900-5膜在1-5 bar操作压力以及120 h内都保持较为稳定的性能,具有良好的应用价值。

关键词：混合基质膜自具微孔聚合物多孔碳骨架 CO2分离

自具微孔聚合物电纺膜的制备及其吸附性能研究

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自具微孔聚合物电纺膜的制备及其吸附性能研究

作者：张丽杰天津工业大学

学位级别：硕士

目前世界水资源短缺,水污染严重,工业、农业、生活废水是造成水体污染的主要原因。膜分离技术因能耗低、绿色无污染、操作方便等优点在水处理领域具有很大的应用潜能。传统的高分子吸附膜传质阻力小,但是孔径比较大,比表面积小,不能满... 详细信息

目前世界水资源短缺,水污染严重,工业、农业、生活废水是造成水体污染的主要原因。膜分离技术因能耗低、绿色无污染、操作方便等优点在水处理领域具有很大的应用潜能。传统的高分子吸附膜传质阻力小,但是孔径比较大,比表面积小,不能满足吸附要求。有机微孔聚合物孔径小、比表面积大,但是传质阻力也比较大。本文综合考虑两种材料的优缺点,利用静电纺丝技术制备一种自具微孔聚合物PIM-1电纺膜,并对其吸附性能展开研究。首先,通过缩聚反应制备可溶性自具微孔聚合物PIM-1。用凝胶渗透色谱(GPC)、核磁共振(1H NMR)、傅里叶红外光谱(ATR-FTIR)、热重(TG)等测试分别分析聚合物PIM-1的分子量、化学组成及热稳定性。结果表明,成功制备出自具微孔聚合物PIM-1,重均分子量可达52,7000 g/mol。然后,用静电纺丝法制备PIM-1电纺纤维膜,用场发射扫描电镜(FESEM)观察其表面形貌,用BET测试对其进行孔径分析。结果表明,当PIM-1固含量为15 wt%时,纤维膜的表面形貌最佳,热压处理后微孔、介孔和大孔同时存在,这些为PIM-1电纺膜做吸附性能研究奠定基础。最后,选择固含量为15 wt%的PIM-1电纺膜分别对多菌灵和苯酚做了系统的吸附性能研究。结果表明,PIM-1电纺膜对多菌灵和苯酚的平衡吸附量q分别是0.072 mmol/g和0.660 mmol/g。Langmuir等温吸附模型能更好的描述它们的吸附行为,其动力学符合Lagergren伪二级动力学模型。随温度升高,PIM-1电纺膜对多菌灵和苯酚的吸附量降低;随着pH值增大,吸附量均下降。PIM膜重复利用10次后,多菌灵和苯酚的吸附量恢复率均可达95%以上。上述结果说明PIM-1电纺膜是一种有效的吸附膜材料。

关键词：自具微孔聚合物电纺吸附多菌灵苯酚

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自具微孔聚合物交联阴离子交换膜的制备研究

自具微孔聚合物交联阴离子交换膜的制备研究

作者：刘鹏厦门大学

学位级别：硕士

作为碱性燃料电池的核心部件,阴离子交换膜(AEMs)对燃料电池的使用寿命与功率起着决定性的作用。目前,AEMs仍存在电导率较低、耐碱性较差及尺寸稳定性不足等缺陷。普遍认为获得高离子电导率最直接的方法是提高AEMs的离子交换容量(IEC),... 详细信息

作为碱性燃料电池的核心部件,阴离子交换膜(AEMs)对燃料电池的使用寿命与功率起着决定性的作用。目前,AEMs仍存在电导率较低、耐碱性较差及尺寸稳定性不足等缺陷。普遍认为获得高离子电导率最直接的方法是提高AEMs的离子交换容量(IEC),但过高的IEC会促使膜过度吸水导致尺寸稳定性下降。如何平衡这三者间的关系制备出高性能AEMs已成为膜制备领域的难点之一。为此,本文从调控膜微观结构构建高效离子通道入手,设计并制备了两种基于自具微孔聚合物(PIMs)的交联型AEMs,深入探讨了 AEMs的结构与性能之间的关系,具体为:(1)针对PIMs溶解性差和不易接枝功能化导致AEMs制备较难的问题,提出了引入柔性易接枝链段的普适性策略,合成了具有良好溶解性和高反应活性的新型微孔聚合物PIM-1/PES,由此制备了一系列交联PIM-1/PES AEMs。研究表明:PIM-1链段不仅能有效地限制AEMs的溶胀,还可以在成膜过程中促进离子基团聚集,进而形成发达的离子传输通道。其中,PIM-1/PES0.50 AEM具有较高的离子电导率(87.6 mS cm-1,80℃)与较低的溶胀(11%,80℃)。相较于PESAEM,其离子电导率提升了 36%。以此AEM制作膜电极组装了 H2/O2单电池,在60℃下其功率密度可达150 mW cm-2。(2)在上述研究的基础上,设计了以带有叔胺基团的PIM聚合物作为交联剂的交联型AEMs。研究表明:PIM基交联剂的引入,显著提高了 AEMs内自由体积,从而起到增加含水率的作用,同时还加剧了亲水性PPO片段的自聚集,微相分离结构更为显著。当交联剂比例为1.50时,交联膜CPPO-PIM1.50 AEM具有最高的离子电导率(120mS cm-1,80℃),且该膜抗溶胀能力良好,大大提高了其应用潜力。综上所述,本文制备了微孔聚合物PIM-1/PES AEMs和PIMs高分子链交联PPO AEMs,并分别探讨了刚性PIMs主链与交联剂对AEMs性能的影响,其研究结果可用于指导PIMs AEMs的开发,制备的PIM-1/PES0.50与CPPO-PIM1.50 AEMs在燃料电池、水处理、化工分离等领域具有潜在的应用前景。

关键词：燃料电池阴离子交换膜自具微孔聚合物交联

磁场作用下磁性碳纳米管填充自具微孔聚合物膜的氧氮渗透性能

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现代化工 2018年第8期38卷 68-72页

作者：徐晓东王傲生白云翔张春芳江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122

采用原位生长法合成磁性碳纳米管(Fe_3O_4-CNT),并将其填充到自具微孔聚合物PIM-1中,通过溶剂挥发法制备PIM-1/Fe_3O_4-CNT混合基质膜,考察了外加磁场作用下Fe_3O_4-CNT质量分数和磁场强度对混合基质膜的理化结构及其氧氮渗透性能的影... 详细信息

采用原位生长法合成磁性碳纳米管(Fe_3O_4-CNT),并将其填充到自具微孔聚合物PIM-1中,通过溶剂挥发法制备PIM-1/Fe_3O_4-CNT混合基质膜,考察了外加磁场作用下Fe_3O_4-CNT质量分数和磁场强度对混合基质膜的理化结构及其氧氮渗透性能的影响。结果表明,磁性碳纳米管与PIM-1基体间的相互作用增强,磁性碳纳米管在膜中的分散状态得到明显改善,同时混合基质膜的力学性能也得到了提高。Fe_3O_4诱导磁场和CNTs中空结构的协同作用显著提高了混合基质膜的氧氮渗透性能,当Fe_3O_4-CNT质量分数为1.5%时,PIM-1/Fe_3O_4-CNT混合基质膜的O_2渗透系数为602 Barrer,O_2/N_2选择性达到了4.32,与纯PIM-1膜相比分别提高了76%和27%;外加磁场强度增大,混合基质膜的O_2渗透系数和O_2/N_2理想选择性同时提高。

关键词：自具微孔聚合物混合基质膜碳纳米管磁