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MBR膜生物污染的生物控制方法研究进展

水处理技术 2016年第12期42卷 12-18页

作者：沈昊郭晓燕柴萍黎岭芳悉地(苏州)勘察设计顾问有限公司江苏苏州215123 南开大学环境科学与工程学院天津300071 上海交通大学环境科学与工程学院上海200240

膜生物反应器(MBR)因其具有出水水质优质稳定、剩余污泥少、运行控制灵活等优点,被广泛应用于国内外水处理领域。然而,膜生物污染是制约MBR进一步发展的瓶颈问题,一些研究者已尝试多种方法控制膜的生物污染,但都有其各自的缺陷。其中,... 详细信息

膜生物反应器(MBR)因其具有出水水质优质稳定、剩余污泥少、运行控制灵活等优点,被广泛应用于国内外水处理领域。然而,膜生物污染是制约MBR进一步发展的瓶颈问题,一些研究者已尝试多种方法控制膜的生物污染,但都有其各自的缺陷。其中,通过利用微生物自身代谢来控制膜生物污染的生物控制策略,正得到人们越来越多的关注。回顾了生物污染的形成过程,总结了传统物理化学控制方法的缺点,同时介绍了近年来国内外膜生物污染的生物控制方法研究进展,包括酶降解法、群体感应抑制法、能量解耦法、一氧化氮诱导法、噬菌体法和D-氨基酸法。最后根据目前国内外的研究现状,展望了生物控制方法未来的研究前景。

关键词：膜生物反应器膜生物污染控制方法

工业废水膜深度处理中有机物和无机盐对膜生物污染的影响

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工业废水膜深度处理中有机物和无机盐对膜生物污染的影响

作者：赵飞南京大学

学位级别：硕士

膜技术由于其分离效果好、操作简单等优点,近年来在工业废水深度处理中得到广泛应用。但是膜污染的形成会降低膜分离性能,使出水水质恶化、膜使用寿命缩短、经济成本增加等,尤其是生物污染对膜的破坏性最为严重,其污染过程受前端生物处... 详细信息

膜技术由于其分离效果好、操作简单等优点,近年来在工业废水深度处理中得到广泛应用。但是膜污染的形成会降低膜分离性能,使出水水质恶化、膜使用寿命缩短、经济成本增加等,尤其是生物污染对膜的破坏性最为严重,其污染过程受前端生物处理工艺出水中残余有机物和无机盐交互作用的影响,机理复杂。我国维生素C产量居世界第一,其生产过程中用水量和废水排放量巨大,采用膜技术进行深度处理以实现废水回用具有重要意义。然而,维生素C.生化尾水中含有较高浓度的有机物和无机盐以及残余微生物,膜处理过程中容易形成生物膜污染。因此,本论文以维生素C生化尾水作为研究对象,系统地研究了废水中典型的有机物和无机盐对膜生物污染的综合影响机制,研究结果对于工业废水膜污染控制和减缓具有理论指导意义。选用铜绿假单胞菌(PA)作为模式菌株,海藻酸钠(SA)、牛血清白蛋白(BSA)和腐殖酸(HA)分别作为废水中多糖、蛋白质和腐殖质三种有机组分的模式物,系统地研究了不同钙离子浓度下不添加有机物和三种有机物分别存在对膜有机预吸附过程和生物污染过程的膜性能、膜面截留污染物组成以及污染前后膜表面特征(包括膜面形貌、粗糙度、亲/疏水性、荷电性、粘附性)的影响,并采用XDLVO理论定量地分析了不同有机物和钙离子浓度下膜生物污染过程中膜-污染物之间的界面作用能,评价了不同界面作用能在膜生物污染中的作用以及有机物种类和钙离子浓度影响膜生物污染的主控机制。主要研究结果如下:进水中不添加有机物时,膜的预处理过程受Ca2+浓度的影响很小,渗透通量下降值约为7.5%。随后的生物污染随着Ca2+浓度增加逐渐降低,较高Ca2+浓度影响了生物膜表面的亲/疏水性、荷电性、空间结构及EPS的产量等。进水中添加SA时,Ca2+促进了 SA在膜面的预吸附过程,导致膜通量急剧下降,随着Ca2+浓度增加有机预处理逐渐增加,Ca2+浓度为8mM时预处理阶段膜通量下降值高达28%。SA在膜面预吸附后形成致密光滑的凝胶层,具有很强亲水性,会阻碍微生物的粘附,抑制膜的生物污染。与SA相似,添加HA时,Ca2+的存在促进了 HA在膜面的预吸附过程,预吸附在膜面的HA滤饼层具有较高的表面电荷和较强的亲水性,阻碍微生物的粘附,抑制了随后的生物污染过程。BSA存在时,预处理过程的有机截留量极低,生物污染过程的生物截留量却极高。BSA预处理后膜面具有很强的疏水性和较大的粗糙度,增加微生物的粘附,并且强疏水性的BSA分子吸附到膜面的生物膜上,促进了生物污染过程膜通量的下降,RFR值大于44%。界面作用能的定量分析结果表明:疏水作用力(AB)作为一种微距作用力,在膜生物污染过程中贡献最大。BSA预处理后膜面的疏水性最强,尤其是Ca2+浓度为2 mM时,膜面粘聚自由能低至-40.32 mJ/m2,与PA、BSA之间的界面自由能最低,分别为3.49和-26.36 mJ/m2,促进污染物的粘附,生物污染最严重。SA预处理后膜面粘聚自由能显著上升,亲水性极强,Ca2+浓度为5 mM时,粘聚自由能高达42.96 mJ/m2,与PA、SA之间的界面自由能最高,分别为45.85和39.64 mJ/m2,抑制膜的生物污染。HA预处理膜面的疏水性介于SA和BSA之间,对膜预处理和生物污染过程的影响也介于SA和BSA之间。生物污染后膜面粘聚自由能、膜-污染物之间的界面自由能显著改变。PA生物污染后粘聚自由能的增加值为74.8-85.6 mJ/m2,与PA之间的界面能增加值为39.1-43.8 mJ/m2,Ca2+浓度为2 mM时PA-BSA生物污染膜面的粘聚自由能增加了 95.4 mJ/m2,与PA之间的界面自由能增加了 47.6 mJ/m2。在膜生物污染的不同阶段,膜-污染物之间的界面作用能不断变化,XDLVO理论只能在一定程度上预测膜生物污染的趋势,不能完全地衡量膜性能的变化,需要综合考虑其他因素的影响。

关键词：膜生物污染有机预吸附钙离子膜面特征 XDLVO理论界面作用能

基于群体感应抑制的改性超滤膜与群体淬灭菌水处理膜生物污染控制研究

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基于群体感应抑制的改性超滤膜与群体淬灭菌水处理膜生物污染控制...

作者：侯冰倩江苏大学

学位级别：硕士

水资源短缺和水污染是制约各国社会经济可持续发展的瓶颈问题。膜分离作为先进的水处理技术近年来得到了越来越广泛的应用。微生物在膜表面附着生长引起的生物污染是膜分离技术在水处理应用中面临的主要问题之一。群体感应（Quorum sens... 详细信息

水资源短缺和水污染是制约各国社会经济可持续发展的瓶颈问题。膜分离作为先进的水处理技术近年来得到了越来越广泛的应用。微生物在膜表面附着生长引起的生物污染是膜分离技术在水处理应用中面临的主要问题之一。群体感应（Quorum sensing,QS）是微生物间利用信号分子进行通讯交流的一种机制,可以调控生物污染中生物膜的形成。群体感应抑制为膜生物污染的控制提供了一种新途径。本文基于群体感应抑制方法开展水处理膜的抗污染研究。通过表面改性制备了具有群体感应抑制性能的酰基转移酶改性聚丙烯腈（polyacrylonitrile,PAN）超滤膜和D-酪氨酸改性PAN超滤膜,并从活性污泥中分离出具有酰基高丝氨酸内酯（Acyl homoserine lactones,AHL）信号分子降解能力的群体淬灭菌。考察了改性膜的表面特性和透水性,检测了所筛菌株的群体淬灭能力,评价了改性膜和淬灭菌对不同菌群的膜生物污染抑制性能,并以生活污水进行超滤实验,进一步评价改性膜和淬灭菌在膜法水处理中的抗污染效果。主要研究结论如下:（1）采用群体淬灭酶对PAN超滤膜进行表面改性,制备了不同酰基转移酶含量的改性膜ACY 0.1、ACY 0.5、ACY 1.0、ACY 1.5。改性后膜表面形成了连续均匀的改性涂层,膜孔结构变得较为致密,改性膜仍保持了较低的表面粗糙度。FTIR分析结果表明酰基转移酶被固定到改性膜的涂层中。改性ACY膜的接触角在78.71°±4.26°～81.63°±1.86°范围内,透水率在156.43±7.25 L/（m·h·bar）～192.14±11.09 L/（m·h·bar）范围内。生物显色实验结果表明酰基转移酶可以降解AHL信号分子,抑制细菌的群体感应通路。改性膜中酰基转移酶能保持较高的活性,可有效抑制大肠杆菌、根癌农杆菌以及污水中的菌群在膜表面的附着和生物膜的形成。随着改性层中酰基转移酶浓度的增加,膜抗生物污染性能得到加强,酰基转移酶含量较高的ACY 1.0和ACY 1.5在48 h培养内生物膜增长一直维持缓慢水平。（2）采用群体感应抑制化合物D-酪氨酸对PAN超滤膜进行表面改性,制备了不同D-酪氨酸含量的改性膜DTY 1、DTY 3、DTY 5和DTY 7。改性后膜孔结构变得较为致密,FTIR谱图表明D-酪氨酸已被成功固定在改性膜上。改性DTY膜的接触角在64.48°±0.2°～67.81°±3.57°范围内,透水率在155.95±8.28L/（m·h·bar）～175.24±9.04 L/（m·h·bar）范围内,改性后仍具有良好的亲水性和较高透水率。D-酪氨酸改性膜可有效抑制革兰氏阳性菌枯草芽孢杆菌和革兰氏阴性菌大肠杆菌在膜表面的附着和生物膜的形成,在培养24 h后,改性膜表面细菌和生物膜量相较于未改性膜明显减少,且生物膜形态稀疏。将膜样品与污水进行混合培养,未改性膜表面在24 h时几乎被包含细菌的生物膜完全覆盖,48 h时形成致密的生物膜。相比之下,D-酪氨酸改性膜上的污染明显减轻,特别是在D-酪氨酸含量较高的DTY 5和DTY 7中,D-酪氨酸改性膜可有效抑制不同细菌的生物污染。（3）采用以C8-HSL为唯一碳源的无机盐培养基分离污泥中的菌株,通过生物显色法筛选出一株可有效降解C8-HSL且不产生AHLs的群体淬灭菌。16S r DNA测序结果表明该菌株与肺炎克雷伯菌的同源性高达99%,LC-MS结果表明该菌株在24 h内可降解82.23%±1.85%的50μM C8-HSL。为提高淬灭菌在水处理应用中的可行性,制备了海藻酸钠微球将菌株固定化。利用大肠杆菌、枯草芽孢杆菌和污水,测试了群体淬灭菌和淬灭菌微球分别对不同菌群生物膜形成的抑制效果。结果表明,淬灭菌和淬灭菌微球都可有效控制大肠杆菌和污水中的混合菌群在膜表面的生物膜形成,而对枯草芽孢杆菌无明显抑制效果。（4）采用生活污水为进水进行膜污染过滤和污染-清洗循环实验。在膜污染过滤实验中,不同浓度酰基转移酶和D-酪氨酸制备的改性膜相比未改性PAN膜均显示更高的水通量,运行8 h后水通量分别比PAN高32%-46%和38%-69%。将包埋淬灭菌的海藻酸钠微球投加至污水中也可有效抑制水通量下降,在微球与污水预混培养4 h和12 h的膜污染过滤实验中,运行8 h后水通量分别比未投加淬灭菌微球的污水高12%和30%。在膜污染-清洗循环实验中,酰基转移酶改性膜和D-酪氨酸改性膜的通量恢复率在四个周期后仍分别比未改性膜高6%-35%和10%-26%;在污水中投加淬灭菌微球也使膜通量恢复率比未投加淬灭菌微球的对照组高14%。膜污染过滤实验后,PAN膜上的生物膜中包裹了大量的细菌,而采用群体感应抑制方法的测试中膜表面细菌较少。相较于PAN膜,改性膜ACY0.5、ACY 1.0、ACY 1.5、DTY 5

关键词：水处理膜生物污染群体感应抑制改性超滤膜群体淬灭菌膜污染控制

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膜法生产饮用水过程中膜生物污染研究

膜法生产饮用水过程中膜生物污染研究

作者：易小褀沈阳师范大学

学位级别：硕士

随着工业化进程的加速，水源污染、水质复杂化，造成了饮水安全隐患。与此同时，我国人民生活水平的日益提高，饮用水的安全问题也备受关注。而使用传统水处理工艺对饮用水的消毒过程中，消毒剂会产生各种消毒副产物。消毒剂通过与水中... 详细信息

随着工业化进程的加速，水源污染、水质复杂化，造成了饮水安全隐患。与此同时，我国人民生活水平的日益提高，饮用水的安全问题也备受关注。而使用传统水处理工艺对饮用水的消毒过程中，消毒剂会产生各种消毒副产物。消毒剂通过与水中的天然有机物、溴化物、碘化物等发生取代或加成反应生成的消毒副产物大多数都被证实是致畸形、基因突变以及致癌的。膜分离技术为新式的饮用水处理工艺的研究与应用提供了条件，其有占地面积小、出水水质稳定、可进行自动控制等优点。但是膜污染问题严重影响着该技术的广泛应用，膜污染不只提升了膜法制取饮用水的技术成本，还造成了膜透性的降低，而水通量降低制约着水生产的量。膜污染中的微生物污染是十分复杂的，因为生物种类多样繁殖能力以及对环境适应能力强，代谢产物以及次生产物多样都造成了生物污染的难以控制。本论文研究了在地表水生产饮用水过程中超滤膜和纳滤膜的不同微生物污染情况，通过分子生物学手段研究不同过滤时间的主要污染生物种类，对比了膜表面微生物在不同过滤时间的动态变化。辅助以膜的水通量以及水质变化等条件进行膜污染情况研究，主要得出以下结论：超滤膜和纳滤膜对水中生物都有很好的去除作用，其中纳滤膜因为其孔径小比超滤膜对微生物表现出了更好的截留能力。通过膜表面可培养微生物的测序分析结果得出超滤膜过滤前期的主要菌为芽孢杆菌属、微球菌属、假单胞属细菌。提取不同时期污膜上微生物DNA进行PCR-DGGE分析以及切带测序我们发现超滤膜上最早的优势污染菌为变形菌纲柄细菌属以及杆菌属细菌。在纳滤中变形菌纲、杆菌属的细菌也表示出了对界面的更多趋向性，除此之外假单胞属细菌也表现出了产生优势污染的倾向。扫描电镜对污膜表面污垢层检测结果显示，超滤膜的长期污染表现为网状粘连结构的污染层，污垢层中有各种微生物的分布。而纳滤膜的短期污染主要表现为颗粒状的大分子团，而长时间过滤之后也有粘连结构的出现。

关键词：膜生物污染微生物超滤纳滤 PCR-DGGE

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生物炭对膜生物污染的缓解效能及机理研究

生物炭对膜生物污染的缓解效能及机理研究

作者：夏思恋西安建筑科技大学

学位级别：硕士

随着工业化和城市化进程的不断加快,水污染问题日益严峻。膜分离技术与其他污水处理技术相比,具有能耗低、应用范围广、可以实现水的回收利用等特点,广泛应用于水处理领域。然而在实际应用过程中膜污染,尤其是生物污染,极大地影响了处... 详细信息

随着工业化和城市化进程的不断加快,水污染问题日益严峻。膜分离技术与其他污水处理技术相比,具有能耗低、应用范围广、可以实现水的回收利用等特点,广泛应用于水处理领域。然而在实际应用过程中膜污染,尤其是生物污染,极大地影响了处理效果,限制了其广泛应用。其中添加介质可以通过吸附作用、机械冲刷、形成松散的污染层等来有效缓解膜污染。在“双碳”背景下,碳基介质如活性炭缓解膜污染得到普遍应用。而生物炭作为在限氧条件下经过热解生成的一种多孔材料,具有较大的比表面积、丰富的官能团等理化性质。加上生物炭成本低廉、安全环保,是活性炭的良好替代物,具有较大的缓解膜生物污染的潜力。在此背景下,本论文以大肠杆菌为模型污染物,通过静态吸附和动态过滤实验相结合探究了不同制备温度的生物炭对膜生物污染的缓解效能,采用接触角测量仪、扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、固体Zeta电位仪、傅里叶红外光谱仪(FTIR)和激光共聚焦显微镜(CLSM)等表征方法对过滤后膜表面亲水性、形貌、电位、化学组成和污染物分布情况进行分析,结合生物炭对微生物及其分泌的胞外聚合物(EPS)影响,并利用界面能变化、过滤机制分析其缓解膜生物污染的机理。主要结论如下:(1)研究了不同制备温度(300℃、500℃、700℃)条件下玉米芯生物炭的理化性质。结果表明:随着温度的升高,玉米芯生物炭的密度增大,硬度减小;比表面积增大,孔隙增多,吸附作用增强;表面电位减少;疏水性减弱;表面官能团减少;并具有无晶体矿物组分多层稳定的微孔结构。(2)通过静态吸附和动态过滤实验研究了不同温度生物炭添加对膜生物污染的缓解效能。实验结果表明:添加不同温度生物炭,膜表面黏附细菌数均明显减少近30%;生物炭添加缓解了过滤过程中的膜生物污染,延缓了通量衰减的时间,添加300℃、500℃和700℃生物炭过滤终点时膜通量分别是不加炭的3.3倍、3.7倍、3.1倍,500℃生物炭的缓解效果最好。通过对膜表面性能变化分析,表明生物炭添加使得污染物与膜之间的静电斥力增大,有效缓解了微生物在膜上的黏附,并使得污染膜表面亲水性增加,粗糙度增大,过水面积增大,通量增加。傅里叶红外光谱(FTIR)和激光共聚焦显微镜(CLSM)均表明生物炭对蛋白类物质缓解效果较明显。(3)结合不同温度生物炭对微生物及其释放的EPS的影响实验分析。结果表明:生物炭对大肠杆菌具有吸附作用,且吸附性能与其制备温度呈正相关;生物炭对大肠杆菌释放的EPS有影响且主要为吸附作用,其中生物炭对蛋白的吸附比对多糖的吸附效果更好。表明生物炭对大肠杆菌及其释放EPS的吸附是其缓解膜生物污染的一个重要原因。(4)利用XDLVO理论及过滤模型进行分析。结果表明:对照组和添加不同温度生物炭组菌液与膜之间静电力作用能和范德华力作用能均是负值,且值较小。表明这两种界面能对大肠杆菌的膜吸附过程起到推动作用,是造成膜生物污染的一个原因,但作用较小。不同界面间的路易斯酸碱作用能均表现为正值,表现出明显的亲水性特征,并与其它界面作用能相比处于明显的主导地位,因此膜-大肠杆菌界面的路易斯酸碱作用能主要是由于界面间的亲水作用所致;过滤模型分析结果表明:膜过滤过程具有一个明显的从膜孔堵塞过滤向滤饼过滤的过渡阶段,添加生物炭延长了其孔堵模型的时间,且500℃生物炭组孔堵模型的时间较长。(5)研究了不同温度生物炭对厌氧体系微生物引起膜生物污染的缓解效果。结果表明:700℃生物炭对厌氧体系膜生物污染的缓解效果较好。通过对比分析生物炭添加后污染膜表面性能(亲水性、膜电位、粗糙度、表面官能团),发现500℃生物炭和700℃生物炭对不同体系微生物污染的缓解效果不同的原因可能主要是其导致的污染物与膜之间静电斥力的不同。

关键词：生物炭膜生物污染大肠杆菌吸附厌氧微生物

海水淡化反渗透系统中膜生物污染控制的研究进展

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中国环境管理干部学院学报 2011年第3期21卷 56-59页

作者：金伟金泥沙魏伶宇中国环境管理干部学院河北秦皇岛066004 秦皇岛港股份有限公司河北秦皇岛066004

海水反渗透膜生物污染是由微生物在膜表面沉积和生长而形成的生物膜造成的污染,因此控制膜生物污染可从杀死微生物和抑制其生长两方面进行。目前常用的控制膜生物污染的两大方法是通过投加杀菌剂(如氯、二氧化氯、臭氧、UV、DBNPA)来杀... 详细信息

海水反渗透膜生物污染是由微生物在膜表面沉积和生长而形成的生物膜造成的污染,因此控制膜生物污染可从杀死微生物和抑制其生长两方面进行。目前常用的控制膜生物污染的两大方法是通过投加杀菌剂(如氯、二氧化氯、臭氧、UV、DBNPA)来杀死微生物和去除碳营养元素来抑制其繁殖。应用"在线混凝+MF/UF"的预处理方法,通过去除磷来控制海水反渗透膜生物污染将成为未来的研究趋势。

关键词：海水反渗透膜生物污染杀菌剂预处理除磷

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SMBR工艺中膜生物污染的数学模拟

黑龙江科技学院学报 2005年第6期15卷 332-335页

作者：于乃利陈兆波王爱杰哈尔滨工业大学市政与环境工程学院哈尔滨工程大学化工学院哈尔滨150001

一体化膜生物反应器(SMBR)工艺中,膜生物污染是引起膜通量下降的主要原因,也是制约该工艺产业化的瓶颈因素。采用有效系数法对膜生物污染数学模型的微分方程式进行求解,建立了膜生物污染数学模型。验证结果证明,选用的膜生物污染数学模... 详细信息

一体化膜生物反应器(SMBR)工艺中,膜生物污染是引起膜通量下降的主要原因,也是制约该工艺产业化的瓶颈因素。采用有效系数法对膜生物污染数学模型的微分方程式进行求解,建立了膜生物污染数学模型。验证结果证明,选用的膜生物污染数学模型能正确模拟中空纤维膜的生物污染过程。

关键词： SMBR 膜生物污染数学模型有效系数法

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聚酰胺膜的生物污染抑制策略及作用机理

聚酰胺膜的生物污染抑制策略及作用机理

作者：王丝雨山东大学

学位级别：硕士

膜技术是水污染控制领域的一个重要分支。高效、经济、快速的优点使得其越来越广泛地应用于海水脱盐、污水再生、食品加工等领域。膜污染始终是限制其发展的最大障碍,开发缓解膜污染的技术方法对膜技术的长足发展十分重要。本研究选用... 详细信息

膜技术是水污染控制领域的一个重要分支。高效、经济、快速的优点使得其越来越广泛地应用于海水脱盐、污水再生、食品加工等领域。膜污染始终是限制其发展的最大障碍,开发缓解膜污染的技术方法对膜技术的长足发展十分重要。本研究选用在医疗抗菌领域广泛使用的抗菌多肽Nisin和新型光热材料Pd@Ag作为研究对象,探究它们在不同条件下抗膜污染的表现并分析其抑制机理。本文采用直接毅加法,研究抗菌多肽对膜污染的控制作用。静态抗菌黏附实验表明在4 h作用时间内Nisin使得黏附于膜表面的细菌明显减少,当Nisin与细菌反应时间越长抗黏附效果越明显。两种细菌的细胞壁结构不同导致在同样的浓度配置下呈现出了不同的规律。枯草芽孢杆菌在Nisin浓度逐渐升高的条件下黏附于膜表面的数量增多;对铜绿假单胞菌来说,随着Nisin浓度的添加,膜表面细菌的黏附率出现了先下降后上升的趋势。当Nisin浓度为100μg·mL-1时,两种细菌都被完全抑制,膜表面基本上没有细菌黏附。经过分析发现,两种菌胞外聚合物中的胞外多糖和胞外DNA(eDNA)含量变化与分别与膜表面两种细菌的数量呈现一致的规律,可以说明胞外多糖和胞外DNA的减少是细菌黏附性能下降和生物膜形成被抑制的主要原因。本文尚未发现蛋白质与Nisin之间的关系,与蛋白质之间的关系仍需进一步研究。当添加了 Nisin后,废水过滤时膜渗透量的下降减缓,总细菌数与活细菌数都出现了下降的趋势,说明Nisin投加造成的膜表面细菌黏附的减少和细菌的死亡直接导致膜渗透通量的下降减缓,从而引起膜生物污染的缓解。利用多巴胺将制备好的光热材料Pd@Ag成功修饰到聚酰胺纳滤膜表面,使得改性膜拥有抗菌抗膜生物污染的效果。AIR-FTIR分析、SEM表征的结果显示Pd@Ag成功修饰到膜表面,并通过AFM表征、接触角测定、水通量测试确定了改性膜的性质。经过NIR光照射一段时间后,具有光热效应的Pd@Ag和PdNSs膜表面温度均升高,但是处于更优NIR波段的Pd@Ag升温更快更高,这表明Pd@Ag在本文选取的NIR光波段(808 nm)内,能更好的吸收光子,将光能转换为热能,从而具有更好的抗菌性。由于Pd@Ag光热效应和Ag+抗菌性的双重作用,经过24 h黏附后,改性膜表面的细菌黏附率降低,这说明制备的改性膜Pd@Ag-PDA/NF270膜表现出了良好的静态抗菌抗黏附性能。过滤含有菌液的人工废水并测定膜的渗透通量发现,在照射NIR光时,膜渗透通量的下降减缓更加明显,膜表面的细菌数量减少从而引起膜污染的减缓。而之后的反冲洗测试表明,改性膜仅通过物理清洗更易清洁,清洁后渗透通量的恢复更好,使用寿命更长。本文制备的改性膜Pd@Ag-PDA/NF270膜具有优良的抗菌抗黏附性能,能有效的控制膜生物污染。

关键词：膜生物污染聚酰胺膜抗菌多肽光热材料

基于群体感应的水处理膜改性及其抗生物污染性能研究

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基于群体感应的水处理膜改性及其抗生物污染性能研究

作者：陈新语江苏大学

学位级别：硕士

当前全球面临的安全用水问题日益严峻,膜分离作为解决水资源短缺的重要技术得到快速发展,但膜生物污染降低了膜分离效率,增加了膜分离技术的运行成本,是制约膜分离技术应用的瓶颈之一。群体感应(Quorum sensing,QS)是微生物间进行信息... 详细信息

当前全球面临的安全用水问题日益严峻,膜分离作为解决水资源短缺的重要技术得到快速发展,但膜生物污染降低了膜分离效率,增加了膜分离技术的运行成本,是制约膜分离技术应用的瓶颈之一。群体感应(Quorum sensing,QS)是微生物间进行信息交流从而调节群体行为的方式。膜生物污染中生物膜的形成受细菌群体感应系统调控,通过干扰群体感应缓解膜生物污染是膜污染控制的新方法。膜材料是影响膜污染的重要因素,本论文基于群体感应理论,采用水处理中应用广泛的聚丙烯腈超滤膜为基膜,通过表面改性制备抗生物污染超滤膜,并对其性能进行系统研究。表征了改性膜的表面特性,考察了表面涂层对膜透水性的影响,测试了群体感应抑制剂对膜表面细菌吸附和生物膜形成的抑制作用,并评价了水处理应用中膜的抗生物污染性能。主要研究结果如下:(1)采用群体感应抑制化合物香草醛制备了改性超滤膜。改性后膜(UF-VA)选择层表面形成均匀平整的薄膜改性层,孔结构变得较为致密。FTIR和XPS分析显示膜表面引入了大量羟基和氨基;改性后膜表面接触角为65.33±1.55°,亲水性良好;膜表面带负电荷(-21.24±3.25 m V),上述特性有利于抑制细菌吸附和生物量的沉积。改性膜纯水透过率(126.43±1.43 L/(m·h))维持在实际应用的适用范围。大肠杆菌在香草醛/LB培养基内的培养结果表明香草醛对细菌菌落的形成具有显著的抑制作用。以根瘤农杆菌JZA1为报告菌的生物显色实验表明信号分子C8-HSL可强化细胞间的群体感应,香草醛对细菌的群感通路有抑制作用。HPLC检测结果显示香草醛可降解C8-HSL。考察了大肠杆菌在膜表面的吸附生长情况,未改性膜与大肠杆菌接触24 h后形成致密的生物膜,而改性膜表面细菌吸附量明显减少且增长减缓,香草醛的引入有效抑制了膜表面生物膜的形成。(2)研究了群体淬灭酶在膜生物污染控制以及膜改性中的应用。采用酰基转移酶通过表面涂覆和涂覆-交联方法分别制备了改性超滤膜UF-ACY和UF-ACYX。改性后膜表面仍保持较小的粗糙度,膜表面较致密。FTIR和XPS结果显示改性膜表面形成了稳定的改性层,羟基等基团的引入使O元素百分比增加。酰基转移酶固定化使膜表面接触角增加至86.90±0.40°,使用戊二醛交联后接触角降低至66.61±0.21°。UF-ACY和UF-ACYX均保持良好的透水性,纯水透过率分别为134.05±5.36 L/(m·h)和146.43±3.98 L/(m·h)。考察了酰基转移酶对细菌菌落形成的影响,大肠杆菌在酰基转移酶/LB培养基上形成的菌落稀疏。HPLC检测结果表明酰基转移酶可降解酰基高丝氨酸内酯(AHL)信号分子,从而抑制细菌群体感应。将改性前后的膜与大肠杆菌混合培养,未改性膜表面48 h内被生物膜覆盖,而改性膜表面菌群增长显著减缓,生物膜形态稀疏,具有良好的抗生物污染性能。(3)采用D-酪氨酸对膜表面进行涂覆改性,制备的UF-DTY1表面微观形貌平整;为增加改性膜的群体感应抑制活性,提高改性液中的D-酪氨酸浓度,形成的改性膜UF-DTY2表面粗糙度增加。D-酪氨酸的引入使膜表面更为亲水,UF-DTY1和UF-DTY2的接触角分别降低至45.93±0.67°和35.51±0.40°,纯水透过率分别为186.67±5.17 L/(m·h)和177.14±10.52 L/(m·h),透水性较UF-VA、UF-ACY和UF-ACYX高。将膜与生物接触氧化反应器处理出水混合培养,未改性膜表面形成的生物膜致密,而改性膜表面细菌吸附量明显减少,细菌吸附结果表明改性膜对混合菌群体系具有良好的抗生物污染活性。(4)以生物接触氧化反应器处理出水为实验进水评价了三种改性膜在膜分离过程中的抗生物污染性能。过滤测试运行1 h内水通量快速下降19%-30%,其中,改性膜的水通量损失均比未改性膜减少,且在后续测试中维持比未改性膜高的水通量。测试结束通过SEM观察发现膜表面均有凝胶层沉积,改性膜表面附着菌落相对较少。相比未改性膜UF,UF-VA和UF-ACYX膜表面形成的生物膜中胞外聚合物(EPS)含量减少。改性膜中的群体感应抑制剂对系统中信号分子C6-HSL有很好的抑制作用。较高的运行水通量将导致生物污染加剧,本研究将初始水通量提高至100 L/(m·h),测试1.5 h后水通量下降54%-65%,改性膜的分离效率仍优于未改性膜。对膜表面生物膜采用16Sr RNA扩增子测序分析结果表明,未改性UF膜表面形成的生物膜中优势菌属均为进水中的优势菌,群体感应抑制剂的引入使生物膜菌群结构发生明显变化,采用群体感应抑制剂制备的改性膜可有效控制膜生物污染,并调控生物膜菌群结构的形成。

关键词：膜分离膜生物污染群体感应抑制膜表面改性抗生物污染