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SO2自催化过一硫酸盐脱硫脱硝实验研究

SO2自催化过一硫酸盐脱硫脱硝实验研究

作者：李昕蕾青岛大学

学位级别：硕士

大气中二氧化硫(SO)和一氧化氮(NO)的主要来源为煤炭燃烧,对环境和人类健康都会产生严重危害。工业上大多数采用湿法脱硫和选择性催化还原脱硝等方法进行处理,这种分级串联的脱除污染物的方式投资和运行成本高、设备占地面积大等问题,... 详细信息

大气中二氧化硫(SO)和一氧化氮(NO)的主要来源为煤炭燃烧,对环境和人类健康都会产生严重危害。工业上大多数采用湿法脱硫和选择性催化还原脱硝等方法进行处理,这种分级串联的脱除污染物的方式投资和运行成本高、设备占地面积大等问题,因此开发高效绿色的烟气协同脱硫脱硝技术仍是当今研究的热点。利用绿色高效的过一硫酸氢钾盐(PMS)为氧化剂,采用氮气(N)、SO和NO为模拟烟气,气体混合后通入装有PMS反应溶液的鼓泡反应器中进行脱硫脱硝的实验,分析了SO:NO浓度比、反应溶液温度和PMS浓度等不同反应条件对PMS协同脱硫脱硝的影响。为进一步提高脱硝效率,采用超疏水导流绳强化NO在溶液中的定向传输,提高氧化效率。研究结果表明SO对NO的脱除具有促进作用,SO浓度从350 ppm提高到1700 ppm时NO的脱除效率提高了35%;升高温度和增大PMS浓度能够使PMS产生更多的活性物质提高脱硫脱硝效率,但是过高的温度和PMS浓度并不利于气体与活性物质的反应。烟气中的其他组分CO对脱硫脱硝没有产生影响,而O对NO的脱除有促进作用,O含量从0%增加到15%时,使NO的脱除效率提高了14.6%。对PMS氧化体系淬灭实验的分析可知,PMS溶液中存在羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO)和单线态氧(O),其中·OH是脱除SO的主要活性物质;对于NO来说,O在NO的脱除中占主导地位。O浓度越高对NO的生成越有利,使NO脱除效率升高。在PMS反应体系中,溶液存在NO、NO、SO和SO离子,溶液中SO和SO的浓度主要受SO浓度影响,NO脱除效率对NO和NO浓度有较大影响;SO和NO氧化的最终产物为SO和NO。SO溶于水生成的SO和HSO能够与溶液中的SO和·OH反应生成SO,SO在O的促进下快速生成SO,SO能够通过自身分解生成SO,形成自由基循环;NO氧化生成的NO也能够与溶液中的SO和HSO反应生成SO和HSO两种自由基,参与到SO的自催化循环中,SO能够促进NO的脱除,即SO和NO气体之间存在协同作用。NO难溶于水是目前湿法脱硝的难题,本文在反应器中加入超疏水材料的导流绳,超疏水导流绳具有亲气性,能够在水下进行气泡的固定和定向传输,在最佳实验条件下对比原来PMS溶液的NO的脱除效率提高了13%。加入超疏水导流绳的PMS反应体系不仅明显改善了NO的脱除效果,对协同脱硫脱硝也有显著影响。在相同的反应条件下,SO的脱除效率为100%,NO的脱除效率相比于原来PMS反应体系提高了7%,比单独脱硝的效率提高了22.6%。超疏水导流绳的加入改善了PMS高级氧化法协同脱除SO和NO的脱除效率。PMS液相高级氧化法是一种绿色、安全、具有巨大潜力的气体污染物治理手段。

关键词：脱硫脱硝过一硫酸盐自由基单线态氧超疏水材料

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活性炭改性及其脱硫脱硝性能研究与展望

硅酸盐通报 2022年第4期41卷 1318-1327页

作者：李婉君黄帮福杨征宇代蒙文桢晶昆明理工大学冶金与能源工程学院昆明650093 云南省高校复杂铁资源清洁冶金重点实验室昆明650093

活性炭具有独特的孔隙结构和表面性质,这使其在净化工业烟气领域中有着重要应用。普通活性炭孔容偏小、微孔分布较宽、比表面积较小,导致其吸附性能无法较好地满足烟气深度净化需求。对活性炭进行改性可优化孔容孔径,提高孔隙率,改善表... 详细信息

活性炭具有独特的孔隙结构和表面性质,这使其在净化工业烟气领域中有着重要应用。普通活性炭孔容偏小、微孔分布较宽、比表面积较小,导致其吸附性能无法较好地满足烟气深度净化需求。对活性炭进行改性可优化孔容孔径,提高孔隙率,改善表面酸碱性,进而提高活性炭的吸附性能。本文综述了近年来在酸性、碱性和中性条件下改性活性炭的研究进展,并基于活性炭改性现存的不足和瓶颈问题总结了未来活性炭改性的研究重点。

关键词：活性炭脱硫脱硝改性孔隙结构比表面积吸附性能

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多孔高铁灰吸附剂脱硫脱硝性能研究

多孔高铁灰吸附剂脱硫脱硝性能研究

作者：李泳佳太原理工大学

学位级别：硕士

燃煤电厂产生大量的固废粉煤灰和大气污染物SO、NO等,对生态环境和人体健康造成了极大危害,因此粉煤灰高附加值利用及燃煤烟气脱硫脱硝依然是研究的热点话题。本论文以粉煤灰为原料,通过碱磁改性并添加造孔剂和粘结剂制备出多孔高铁灰... 详细信息

燃煤电厂产生大量的固废粉煤灰和大气污染物SO、NO等,对生态环境和人体健康造成了极大危害,因此粉煤灰高附加值利用及燃煤烟气脱硫脱硝依然是研究的热点话题。本论文以粉煤灰为原料,通过碱磁改性并添加造孔剂和粘结剂制备出多孔高铁灰吸附剂(IFA),利用NaClO氧化法得到改性多孔高铁灰吸附剂(KIFA),在固定床评价系统上进行脱硫脱硝实验,结合BET、XRD、FTIR等表征手段,得出主要结论如下:(1)水合浸渍法制备多孔高铁灰吸附剂IFA的最佳条件为:与CaO水合4h、高铁灰与造孔剂和粘结剂的质量比为2:1:2,焙烧温度500℃,IFA的比表面积和孔容分别为20.5m/g和0.059cm/g。(2)利用NaClO改性法得到的改性多孔高铁灰吸附剂KIFA孔隙结构得到了进一步优化,还促进了活性组分KFeO的生成,可大幅度提升脱除SO和NO的性能,满足超低排放标准的穿透时间分别达到了112min和8min,硫容和硝容分别为93.6 mg/g和729μg/g。高价态铁的KFeO是吸附剂表面的主要活性成分,Fe(Ⅵ)具有较强的氧化性,其在KIFA表面提供氧化位点,促进SO和NO发生氧化反应,最终Fe(Ⅵ)被还原成Fe(Ⅲ),SO被氧化为SO,NO被氧化为NO,再与Ca、K等阳离子结合后,进而被脱除掉。(3)脱除温度和模拟烟气气氛对脱硫脱硝性能影响显著,吸附剂单独脱除SO和NO以及联合脱硫脱硝的最佳温度均为700℃、最佳O浓度均为5%。合适的脱除温度可以提供反应所需的吸附热和活化能,加快反应速率,合适的氧浓度可以有效地补充金属活性物质中失去的晶格氧,促进反应持续进行。(4)成型吸附剂进行联合脱硫脱硝时,NO的存在有助于SO的脱除,SO可与NO、CaO反应生成中间产物NOSOCa,再进一步转化为CaSO,促进脱硫反应正向进行;SO会对NO的脱除产生一定的抑制效果,其吸附能力强于NO,会占用NO分子的吸附位点,且SO发生吸附反应后产生的硫酸盐等物质会发生堆积堵塞孔道,导致吸附剂失活。

关键词：高铁灰 NaClO改性脱硫脱硝高铁酸钾固废利用

不同空速下微波放电对活性焦同时脱硫脱硝的影响

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动力工程学报 2020年第12期40卷 1014-1018,1034页

作者：邵晶刘海玉乔晓磊金燕樊保国太原理工大学电气与动力工程学院太原030024

通过改变空速,利用微波诱导活性焦放电产生低温等离子体进行同时脱硫脱硝实验。结果表明:随着空速的减小,放电强度减弱,脱硝量减小,脱硫量增大;在小空速、弱放电强度条件下脱硫效率大于脱硝效率;在大空速、强放电强度下脱硫效率小于脱... 详细信息

通过改变空速,利用微波诱导活性焦放电产生低温等离子体进行同时脱硫脱硝实验。结果表明:随着空速的减小,放电强度减弱,脱硝量减小,脱硫量增大;在小空速、弱放电强度条件下脱硫效率大于脱硝效率;在大空速、强放电强度下脱硫效率小于脱硝效率;微波放电使得活性焦表面有利于脱硫脱硝的C=C官能团含量增大,同时生成含硫官能团和含氮官能团。

关键词：微波等离子体空速活性焦脱硫脱硝官能团

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碱磁改性粉煤灰吸附剂脱硫脱硝性能研究

碱磁改性粉煤灰吸附剂脱硫脱硝性能研究

作者：谭煜幺太原理工大学

学位级别：硕士

燃煤烟气中的氮氧化物和硫氧化物会对我们的环境造成严重的破坏,烟气在排放到环境之前必须将SO和NO降低到环保标准。因此,高效低廉的脱硫脱硝技术非常重要。本文以燃煤废弃物粉煤灰为原料,经湿式磁选获得高铁灰(5FA),采用水合浸渍法制... 详细信息

燃煤烟气中的氮氧化物和硫氧化物会对我们的环境造成严重的破坏,烟气在排放到环境之前必须将SO和NO降低到环保标准。因此,高效低廉的脱硫脱硝技术非常重要。本文以燃煤废弃物粉煤灰为原料,经湿式磁选获得高铁灰(5FA),采用水合浸渍法制备锰铈改性高铁灰吸附剂(MnCe/5FACa),并在固定床评价系统进行脱硫脱硝性能测试,结合XRF、XRD、BET、FTIR、XPS、SEM和in situ DRIFTS的表征结果,分析锰铈高铁灰吸附剂脱硫脱硝机理。得出主要结论如下:最优吸附剂MnCe/5FACa,在300℃、300 mg/mNO和5%O条件下的硝容和硫容分别为11.42 mg/g和81 mg/g。MnCe/5FACa脱除NO和SO是化学反应和化学吸附脱除共同作用的结果,化学反应占主导地位,化学吸附反应动力学遵循准二级动力学方程和Elovich动力学方程模型。金属组分Fe、Ca、Mn和Ce会对MnCe/5FACa的脱硫脱硝性能有较大影响。主要结论为:(1)湿式磁选可富集粉煤灰中的铁氧化物,Fe(VI)为MnCe/5FACa脱除NO和SO提供氧化位点;(2)碱性Ca O改善了高铁灰的孔隙结构,水合过程产生羟基为脱除反应提供活性中心,易于NO、SO与高铁灰表面接触充分反应;(3)Mn与高铁灰中AlO形成的Mn AlO可加快NO和SO分别氧化为NO和SO的速率;(4)Ce的引入会促进金属组分Mn在高铁灰表面的分散性,提升了吸附剂的氧化还原能力和储氧能力,Ce可使该改性高铁灰表面产生电荷不平衡,在其表面制造更多活跃的氧空位和不饱和化学键,为MnCe/5FACa脱硫脱硝起着积极作用。(5)Mn和Ce的共同作用,促进丰富的活性氧物种(晶格氧和吸附氧)迁移和转化,使得Fe被还原为Fe,NO被氧化为NO,SO被氧化为SO。烟气组分对MnCe/5FACa吸附剂脱硫脱硝性能的影响也较为突出。脱硫脱硝的最佳温度均为300℃,最佳气体组分浓度分别为5%O、300 mg/mNO和1500 mg/mSO;O在吸附剂表面形成活性氧物种,以化学吸附氧和晶格氧的形式存在,利于提升吸附剂中的活性组分KFeO和Mn AlO的氧化能力,对NO和SO氧化为NO和SO产生积极作用;适当提高NO或SO的浓度,会加快活性位点和活性组分KFeO的消耗,更多的NO或SO被氧化,提升脱硫脱硝能力。NO和SO在MnCe/5FACa吸附剂表面存在竞争吸附,适量的NO会促进MnCe/5FACa脱除SO,但SO的存在会抑制脱除。

关键词：高铁灰水合浸渍吸附动力学金属组分脱硫脱硝

微纳米气泡一体化氧化脱除烟气中CO、NOx和SO2的研究

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微纳米气泡一体化氧化脱除烟气中CO、NOx和SO2的研究

作者：吴思成东华大学

学位级别：硕士

空气污染已经成为全世界共同关注的环保难题之一,全球气候变暖,雾霾、光化学烟雾频发,酸雨肆虐,无一不对生态环境、人类健康造成严重损害。一氧化碳作为一种间接温室气体,《生活垃圾焚烧污染控制标准》中规定其排放浓度限值为80mg/m(24... 详细信息

空气污染已经成为全世界共同关注的环保难题之一,全球气候变暖,雾霾、光化学烟雾频发,酸雨肆虐,无一不对生态环境、人类健康造成严重损害。一氧化碳作为一种间接温室气体,《生活垃圾焚烧污染控制标准》中规定其排放浓度限值为80mg/m(24h均值),而许多工业尾气中CO高达每立方米几万毫克,却直接排放到大气中,这显然是与应对全球气候变暖的举措背道而驰。在脱硫脱硝方面,常规的净化工艺大都为串联式,占地面积大、基建费用高,难以应对日益严格的大气排放标准。因此,研究一种快速高效、低耗能、一体化的烟气多污染物脱除方法极为迫切。微纳米气泡(MNBs)具有常规气泡不具备的物理化学特性,如停留时间长、比表面积大、传质效率高、ζ电位高、自身增压溶解以及氧化性强等特点,在环境等领域受到了广泛关注。本文展开了微纳米气泡对烟气中CO、NO、SO的氧化去除研究,分别在直接脱除模式和间接脱除模式下考查了不同参数对污染物去除效果的影响。采用微纳米气泡耦合芬顿试剂的方式增强了体系的氧化能力,寻找最佳的工艺参数,并对四种不同曝气方式进行了对比。此外本文还重点对CO、NO、SO三种污染物的氧化产物进行了分析,同时基于羟基自由基(·OH)捕捉与淬灭实验探究了微纳米气泡对污染物的去除机理,结果如下:(1)利用空气微纳米气泡体系直接催化氧化烟气中的CO,通过单因素实验探究了初始温度、循环次数、初始p H、SDS浓度、Fe浓度、Mn浓度以及NH浓度对体系中CO去除的影响,发现CO在体积分数为0.15%时去除率最高,最佳反应温度为25℃,酸性条件促进体系对CO的氧化去除,碱性条件抑制CO的去除。一定浓度的SDS、NH、Fe和Mn均对CO的氧化起到积极作用,其中Fe和Mn在体系中起到催化作用,催化效果Fe优于Mn。(2)利用空气微纳米气泡体系间接催化氧化烟气中的CO、NO和SO,发现随着CO浓度的提高,CO的去除率先升高后降低,NO、SO的去除率保持稳定。保持NO浓度为0.85g/m(NO:NO≈1:3.5)、SO体积分数0.085%不变,当CO体积分数为0.10%时,CO的去除率最高。CO的氧化去除率受溶液的初始温度、初始p H、SDS浓度、Fe浓度的影响较大,而易溶于水的NO和SO受上述因素的影响较小。利用微纳米气泡耦合芬顿试剂间接催化氧化烟气中的CO、NO和SO,在酸性条件下,微纳米气泡耦合芬顿试剂体系中CO的氧化去除率大幅提升,且CO的去除效率随着HO浓度的增大先上升后下降,随着Fe浓度的增加先升高随后保持稳定。在最佳条件下,吸收液为自来水时,CO、NO和SO的去除率分别达到63.26%、98.67%、99.76%,微纳米气泡耦合芬顿试剂法有望实现低浓度CO烟气的超低排放。(3)对污染物的去除机理进行了研究,采用普通曝气法、微纳米气泡法、芬顿体系的普通曝气以及微纳米气泡耦合芬顿试剂法处理相同浓度的CO、NO和SO,并将实验结果对比,结果显示:微纳米气泡耦合芬顿试剂法>微纳米气泡法≈芬顿体系的普通曝气>普通曝气法。微纳米气泡耦合芬顿试剂法在最佳条件下处理烟气中多污染物时,CO的去除率是最佳条件下微纳米气泡法的1.5倍,是普通曝气法的4.8倍。此外,自由基捕捉与淬灭实验证明·OH在CO、NO和SO的氧化过程中起到了关键作用。通过产物分析证明微纳米气泡体系将CO氧化成CO,将NO氧化成NO与NO,将SO转化为SO与SO。

关键词：微纳米气泡催化氧化一氧化碳脱硫脱硝羟基自由基

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脱硫脱硝

北方建筑 2019年第6期4卷 34-34页

2011年11月,环保部网站发布了国家环境保护部和国家质量监督检验检疫总局联合发布的新修订的《火电厂大气污染排放标准》,新标准将于2012年1月1日起实施。这也是自2003年以来,环保部首次更新火电厂大气污染物排放标准。时任环保部副部... 详细信息

2011年11月,环保部网站发布了国家环境保护部和国家质量监督检验检疫总局联合发布的新修订的《火电厂大气污染排放标准》,新标准将于2012年1月1日起实施。这也是自2003年以来,环保部首次更新火电厂大气污染物排放标准。时任环保部副部长吴晓青表示,2009年全国氮氧化物排放总量为1692.7万t,电力行业氮氧化物排放量约占全国排放总量的49%,实施新标准后,到2015年,电力行业氮氧化物排放可减少580万t;2009年全国二氧化硫排放总量为2214.4万t,电力行业二氧化硫排放量约占全国排放总量的46.4%,实施这一标准后,到2015年,电力行业二氧化硫排放可减少618万t。

关键词：氮氧化物排放电力行业吴晓青脱硫脱硝二氧化硫排放量副部长排放总量网站发布

基于喷淋散射技术的臭氧前置氧化氨法同时脱硫脱硝特性研究

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动力工程学报 2020年第7期40卷 586-592,604页

作者：刘瑞琪司桐王春波许紫阳任育杰胡健华北电力大学能源动力与机械工程学院河北保定071003 中国能源工程集团有限公司上海200061

基于喷淋散射技术采用前置臭氧氧化结合氨水吸收的方法,开展了烟气同时脱硫脱硝实验研究,测试了O3与NO物质的量比、SO2质量浓度、NO质量浓度、液气比和浸液深度等对脱硫脱硝效率的影响,建立了喷淋散射传质面积计算模型。结果表明:O3与N... 详细信息

基于喷淋散射技术采用前置臭氧氧化结合氨水吸收的方法,开展了烟气同时脱硫脱硝实验研究,测试了O3与NO物质的量比、SO2质量浓度、NO质量浓度、液气比和浸液深度等对脱硫脱硝效率的影响,建立了喷淋散射传质面积计算模型。结果表明:O3与NO物质的量比增大可明显提高脱硝效率;SO2质量浓度增大会促进NO2的吸收;液气比和浸液深度的增大均会使总传质面积增大,从而提高脱硫脱硝效率;在O3与NO物质的量比为1、液气比为6 L/m3的工况下,浸液深度为50 mm、氨水质量分数为0.06%时,采用喷淋散射技术后脱硫效率和脱硝效率分别可达99.6%和82.5%,均高于同参数下仅喷淋技术和仅鼓泡技术。

关键词：喷淋散射脱硫脱硝臭氧氧化传质面积

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强化赤泥脱硫脱硝及铁铝回收基础研究

强化赤泥脱硫脱硝及铁铝回收基础研究

作者：耿冉昆明理工大学

学位级别：硕士

SO和NO是工业烟气中排放的气体污染物,会引发酸雨、雾霾等环境问题,严重危害人类健康。臭氧氧化结合湿法同时脱硫脱硝技术能够实现SO和NO的协同去除,但NO的高效吸收需要的臭氧量大,存在一定的成本问题。赤泥作为一种强碱性固废,有着很... 详细信息

SO和NO是工业烟气中排放的气体污染物,会引发酸雨、雾霾等环境问题,严重危害人类健康。臭氧氧化结合湿法同时脱硫脱硝技术能够实现SO和NO的协同去除,但NO的高效吸收需要的臭氧量大,存在一定的成本问题。赤泥作为一种强碱性固废,有着很好的脱硫能力,但其脱硫后的资源化利用较为困难。本文针对臭氧氧化湿法脱硫脱硝中臭氧用量高的问题,提出了以碱性固废赤泥为吸收剂,在少量臭氧氧化作用下,使用添加剂强化NO和SO的方法,同时将脱硫脱硝后的赤泥进行铁、铝的浸出回收,实现赤泥的资源化利用。首先,将臭氧氧化工艺与赤泥相结合,并筛选了抗坏血酸钠(SA)作为赤泥添加剂,考察了赤泥浓度、添加剂浓度、SO浓度、NO浓度及O/NO摩尔比对RM+SA复合浆液脱硫脱硝效率的影响。研究结果表明,SA浓度对复合浆液脱硝效率影响最大,在SA浓度为0.02 mol/L时,脱硫效率为98%,脱硝效率达到84%,与单独的赤泥吸收相比,脱硝效率提升了60%以上。其次,通过XRD、XRF、SEM、IC等表征方法分析了反应的前、中、后三个时期气-液-固三相的组分变化。分析结果发现,添加剂SA一方面可以抑制SO离子的氧化,促进SO与NO反应生成SO和NO的吸收;另一方面,SA水溶液呈碱性,能够与酸性气体NO发生氧化还原反应,促进NO的吸收。在系统分析反应前后固相组分变化和液相离子浓度变化的基础上,结合SA的促进机理,提出了RM+SA的复合浆液同时去除SO和NO的反应机理。最后,本文对脱硫脱硝后的赤泥进行资源化利用研究,采用湿法浸出的方法,对赤泥中铁、铝进行回收。实验考察了硫酸添加量、反应温度、浸出时间和液固比对铁铝浸出率的影响。硫酸添加量对铁铝的浸出率影响最大,硫酸添加量从2 m L增加至8 m L,铁的浸出率从27.98%增加到了84.87%,铝的浸出率从75.66%增加到了92.85%。使用共沉淀法,将浸出的铁、铝分离,最终铁以氧化铁的形式回收,回收率可以达到73.26%,铝以Na Al O溶液的形式存在,可以返回到氧化铝的生产工序再利用。

关键词：赤泥脱硫脱硝臭氧氧化抗坏血酸钠铁铝回收