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覆炭载体镍催化剂脱氢活性和表面酸性研究

石油化工 2004年第4期33卷 330-334页

作者：刘金河杨普江张景峰马淑杰石油大学(华东)化学化工学院山东东营257061 胜利油田胜利化工有限责任公司山东东营257000

以制备的覆炭γAl2O3(CCA)为载体,制备了Ni/CCA系列催化剂,并对其环己烷脱氢活性进行了考察;以吡啶为探针分子,用热重分析(TG)和差示热分析(DTA)技术测定了Ni/CCA催化剂的表面酸性,并计算了Ni/γ-Al2O3和Ni/CCAⅡ两种催化剂的脱吡啶活... 详细信息

以制备的覆炭γAl2O3(CCA)为载体,制备了Ni/CCA系列催化剂,并对其环己烷脱氢活性进行了考察;以吡啶为探针分子,用热重分析(TG)和差示热分析(DTA)技术测定了Ni/CCA催化剂的表面酸性,并计算了Ni/γ-Al2O3和Ni/CCAⅡ两种催化剂的脱吡啶活化能。结果表明,Ni/CCA催化剂的脱氢活性优于Ni/γ-Al2O3催化剂;CCA载体的覆炭量对Ni/CCA催化剂的脱氢活性有一定的影响,当覆炭的质量分数在7.92％时出现脱氢活性峰,并且Ni/CCA催化剂具有较好的低温脱氢活性;CCA载体和Ni/CCA催化剂表面的吡啶物理吸附量和化学吸附量均低于γ-Al2O3载体和Ni/γ-Al2O3催化剂,CCA载体和Ni/CCA催化剂的脱附化学吸附毗啶的DTA曲线上有两个吸热峰,说明在CCA载体和Ni/CCA催化剂上有两个表面酸性中心;求得吡啶在Ni/γ-Al2O3和Ni/CCAⅡ催化剂的强酸中心的脱吡啶活化能分别为188 kJ/mol和225 kJ/mol,在弱酸中心的脱吡啶活化能分别为30 kJ/mol和31 kJ/mol。

关键词：动力学氧化铝覆炭载体镍催化剂环己烷脱氢活性表面酸性

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氯和碱含量对正戊烷脱氢活性和选择性的影响

油气田地面工程 2005年第5期24卷 58-59页

作者：张瑞大庆油田勘探开发研究院

以工业Pt-Sn/r Al2O3催化剂为基础,研究氯及碱金属含量对Pt-Sn/r Al2O3催化剂在戊烷脱氢过程中的反应性能的影响,以确定最适宜的碱助剂含量.

关键词：脱氢活性正戊烷碱含量氯反应性能金属含量催化剂

乙苯脱氢制苯乙烯工业无铬210催化剂活性衰退的原因

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燃料化学学报 1984年第2期 125-135页

作者：肖漳龄蔡庆叠厦门大学化学系

采用动力学方法、X-射线衍射、电镜扫描等考察了乙苯脱氢制苯乙烯无铬210催化剂工业使用前后的脱氢活性、相组成和晶粒的变化。分析了在使用后的工业等温炉的上、中、下部催化剂的钾含量和积碳量。根据实验结果,认为钾的流失、催化剂晶... 详细信息

采用动力学方法、X-射线衍射、电镜扫描等考察了乙苯脱氢制苯乙烯无铬210催化剂工业使用前后的脱氢活性、相组成和晶粒的变化。分析了在使用后的工业等温炉的上、中、下部催化剂的钾含量和积碳量。根据实验结果,认为钾的流失、催化剂晶粒熔结和积碳是导致工业无铬催化剂活性衰退的重要原因。文中初步讨论了催化剂重要组份对乙苯脱氢和消除积碳的作用机制。

关键词：催化剂活性碳酸钾钾碱碳酸盐无铬催化剂工业催化剂脱氢活性乙苯脱氢反应脱氢催化剂乙苯脱氢晶格氧氧化铁苯乙烯

氢原子在Pt及Pt系双金属催化表面吸附的密度泛函理论研究

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物理化学学报 2013年第9期29卷 1900-1906页

作者：高子丰陈昊齐随涛伊春海杨伯伦西安交通大学化工学院化工系西安710049

采用密度泛函理论(DFT)考察了Pt(100)、(110)、(111)三种表面氢原子的吸附行为,计算了覆盖度为0.25 ML时氢原子在Pt三种表面和M-Pt(111)双金属(M=Al,Fe,Co,Ni,Cu,Pd)上的最稳定吸附位、表面能以及吸附前后金属表面原子层间弛豫情况.分... 详细信息

采用密度泛函理论(DFT)考察了Pt(100)、(110)、(111)三种表面氢原子的吸附行为,计算了覆盖度为0.25 ML时氢原子在Pt三种表面和M-Pt(111)双金属(M=Al,Fe,Co,Ni,Cu,Pd)上的最稳定吸附位、表面能以及吸附前后金属表面原子层间弛豫情况.分析了氢原子在不同双金属表面吸附前后的局域态密度变化以及双金属表面d带中心偏离费米能级的程度并与氢吸附能进行了关联.计算结果表明,在Pt(100),Pt(110)和Pt(111)表面,氢原子的稳定吸附位分别为桥位、短桥位和fcc穴位.三种表面中以Pt(111)的表面能最低,结构最稳定.氢原子在不同M-Pt(111)双金属表面上的最稳定吸附位均为fcc穴位,其中在Ni-Pt双金属表面的吸附能最低,Co-Pt次之.表明氢原子在Ni-Pt和Co-Pt双金属表面的吸附最稳定.通过对氢原子在M-Pt(111)双金属表面吸附前后的局域态密度变化的分析,验证了氢原子吸附能计算结果的准确性.掺杂金属Ni、Co、Fe的3d-Pt(111)双金属表面在吸附氢原子后发生弛豫,第一层和第二层金属原子均不同程度地向外膨胀.此外,3d金属的掺入使得其对应的M-Pt(111)双金属表面d带中心与Pt相比更靠近费米能级,吸附氢原子能力增强,表明3d-Pt系双金属表面有可能比Pt具有更好的脱氢活性.

关键词：铂铂系双金属表面氢吸附密度泛函理论态密度脱氢活性

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Y沸石中不同状态铁离子的还原和催化性质

高等学校化学学报 1993年第11期14卷 1588-1592页

作者：高滋徐金锁复旦大学化学系上海200433

制备了Fe(Ⅲ)处于骨架四面体内、阳离子位及以氧化物形式分散在沸石表面的含铁Y沸石.用TPR方法测定样品的可还原性,发现不同形态的Fe(Ⅲ)其还原情况不同,在800℃以下均不能被还原成金属Fe.以异丙醇脱水和脱氢为探针,考察了样品的酸碱性... 详细信息

制备了Fe(Ⅲ)处于骨架四面体内、阳离子位及以氧化物形式分散在沸石表面的含铁Y沸石.用TPR方法测定样品的可还原性,发现不同形态的Fe(Ⅲ)其还原情况不同,在800℃以下均不能被还原成金属Fe.以异丙醇脱水和脱氢为探针,考察了样品的酸碱性,证实在沸石结构内引入不同形态的Fe(Ⅲ)可调变沸石的酸碱性.用乙苯脱氢和裂解反应考察了样品的脱氢活性.当样品表面金属离子和强酸位同时存在时,由于二者的协同作用,裂解反应有可能占主导地位.消除强酸位,增加碱性位,可显著提高脱氢的选择性.

关键词：含铁Y沸石程序升温还原脱氢活性

仲丁醇在Cu-ZnO-Cr_2O_3/SiO_2催化剂上的脱氢

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吉林大学学报（理学版） 2002年第3期40卷 308-312页

作者：王振旅马红超朱万春井淑波吉定豪王国甲吉林大学化学科学学院物理化学研究所长春130023

采用浸渍法制备 Cu-Zn O-Cr2 O3 / Si O2 催化剂 ,考察了反应条件和催化剂的制备条件对仲丁醇脱氢活性和选择性的影响 .借助 XRD,TPD,TPR和 BET等手段对催化剂进行表征 ,结果表明 ,催化剂的焙烧温度、还原温度、还原时间和载体的预处理... 详细信息

采用浸渍法制备 Cu-Zn O-Cr2 O3 / Si O2 催化剂 ,考察了反应条件和催化剂的制备条件对仲丁醇脱氢活性和选择性的影响 .借助 XRD,TPD,TPR和 BET等手段对催化剂进行表征 ,结果表明 ,催化剂的焙烧温度、还原温度、还原时间和载体的预处理对仲丁醇的转化率和甲乙酮的选择性均有较大影响 .

关键词：仲丁醇 Cu-ZnO-Cr2O3/SiO2催化剂脱氢活性焙烧温度还原温度反应条件

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CuO/Al2O3催化剂合成甲基异丁基酮

石油炼制与化工 1981年第8期 1-7+38页

作者：温树棠李遵荣千载虎毛秀琴锦西石油五厂研究所锦西石油五厂研究所吉林大学化学系吉林大学化学系

异丙醇和丙酮的混合物在CuO/Al2O3或CuO/SiO2-Al2O3催化剂表面的脱氢和脱水活性中心中,按异步协同反应机理,成功地合成了甲基异丁基酮。在常压下,反应温度为160～230℃,混合原料的液体空速为0.25～2小时-1,异丙醇转化率达60～80%,甲基... 详细信息

异丙醇和丙酮的混合物在CuO/Al2O3或CuO/SiO2-Al2O3催化剂表面的脱氢和脱水活性中心中,按异步协同反应机理,成功地合成了甲基异丁基酮。在常压下,反应温度为160～230℃,混合原料的液体空速为0.25～2小时-1,异丙醇转化率达60～80%,甲基异丁基酮选择率达60～30%,催化剂单程使用寿命超过5个月。

关键词：甲基异丁基酮丙酮脂肪族酮催化剂失活 CuO/Al2O3 双功能催化剂选择率异丙醇 MIBK 转化率脱氢活性表面酸度反应温度空速 Al

甲醇在HNaY及Pd-碱金属Y沸石上的分解反应

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燃料化学学报 1985年第1期 1-9页

作者：郑禄彬李栋藩汪惠民古世 陶龙骧中国科学院大连化学物理研究所中国科学院大连化学物理研究所大连

采用脉冲微型反应色谱研究了甲醇的分解反应。甲醇在HNaY沸石上的分解活性随着钠离子被交换程度的增加而增加。当交换度小于60%时,甲醇的脱水和脱氢反应同时发生,并以脱水反应为主;当交换度超过80%时,HNaY沸石的脱氢活性消失。在含有碱... 详细信息

采用脉冲微型反应色谱研究了甲醇的分解反应。甲醇在HNaY沸石上的分解活性随着钠离子被交换程度的增加而增加。当交换度小于60%时,甲醇的脱水和脱氢反应同时发生,并以脱水反应为主;当交换度超过80%时,HNaY沸石的脱氢活性消失。在含有碱金属离子的Pd/MY（M=碱金属）沸石上,甲醇的主要分解产物是CO和H2。与LiY、NaY、KY和CsY沸石相比较,载钯后沸石在脱氢反应中活性明显增高,其活性顺序如下:Pd/CsY>Pd/NaY>Pd/LiY>Pd/KY

关键词：脱氢反应碱金属离子脱氢活性分解反应 HNaY Pd 脱水反应反应速率常数石相活化能

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铂重整催化剂硫中毒及再生方法的探讨

石油炼制与化工 1977年第2期 13-19页

我厂重整装置第四、五周期铂催化剂失活很快。为查明原因,我们在石油化工科学研究院综合研究所的协助下,做了一些工作,初步找到失活的主要原因是硫中毒,并对硫中毒后的催化剂的再生方法进行了探讨,取得一定效果。失活情况及原因我厂铂... 详细信息

我厂重整装置第四、五周期铂催化剂失活很快。为查明原因,我们在石油化工科学研究院综合研究所的协助下,做了一些工作,初步找到失活的主要原因是硫中毒,并对硫中毒后的催化剂的再生方法进行了探讨,取得一定效果。失活情况及原因我厂铂重整装置第四周期,在一反、二反内装入新的1226催化剂,于1974年11月10日开工,1975年3月20日停工再生。再生后

关键词：加氢催化剂铂重整催化剂铂催化剂金属催化剂失活催化剂硫中毒催化剂再生脱氢活性催化剂失活再生方法