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微生物电化学系统还原全氟辛酸的初步研究

微生物电化学系统还原全氟辛酸的初步研究

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作者：朱雪梅南开大学

学位级别：硕士

全氟辛酸（Perfluorooctanoic Acid,PFOA）是一类全球关注的新型持久性有机污染物。我国是PFOA生产和使用大国,其产量居全球首位。虽然我们在PFOA环境行为与生态毒理方面积累了大量的文献,但对PFOA的污染控制技术还非常缺乏,难以支撑我... 详细信息

全氟辛酸（Perfluorooctanoic Acid,PFOA）是一类全球关注的新型持久性有机污染物。我国是PFOA生产和使用大国,其产量居全球首位。虽然我们在PFOA环境行为与生态毒理方面积累了大量的文献,但对PFOA的污染控制技术还非常缺乏,难以支撑我国控制PFOA污染的需要。根据相关研究的发展趋势,相比于物理化学法,温和友好的微生物还原技术在PFOA污染控制方面逐渐受到关注,但较低的催化效率阻碍了该技术的应用发展。微生物电化学技术具备强化污染物降解功能,有望耦合脱氟微生物实现PFOA的高效降解。本研究通过两种途径实现脱氟菌与微生物电化学技术的耦合,（1）采集不同生境接种源驯化脱氟功能菌群,然后将其应用于微生物电化学系统,强化脱氟效率;（2）驯化电活性生物膜,利用其高效原位产氢、电子互营、电化学调控等厌氧还原技术,实现PFOA的脱氟降解。脱卤微生物能够实现全氟化合物的有效脱除,本研究为了富集高效脱氟菌,首先用邻氯苯酚（2-Chlorophenol,2-CP）富集脱卤菌,并研究了不同接种源、不同电子供体等不同驯化方式对2-CP降解性能的影响。当以葡萄糖为单一电子供体时,污染物降解速率可达2.4 mg/（L·d）,是混合电子供体(0.20 mg/（L·d）)的12倍。并且混合电子供体驯化条件下邻氯苯酚降解不完全（7 d内仅降解了6.5%）。不同接种源驯化的功能菌群稍显不同,对邻氯苯酚的还原降解途径也有所区别。以Clostridium、Enterobacteriaceae、Desulfovibrio等菌属为主的脱卤菌群与产氢发酵、电子转移和脱氯反应密切相关,氢/非氢营养脱氯菌可能利用H或发酵产生的乙酸等副产物作为电子供体用于2-CP的脱氯。在此基础上,将驯化成熟的脱卤菌群应用于长链PFOA和短链三氟乙酸（Trifluoroacetic Acid,TFA）的脱氟去除。研究发现,PFOA和TFA的最佳脱氟速率分别为1.4μg/（L·d）、0.74μg/（L·d）。这是因为PFOA中的C-F键键能相对较低,易于被降解去除。微生物电化学系统（Microbial Electrochemical Systems,MESs）可用于多种污染物的还原降解,其中的电活性微生物作为催化剂具有绿色、高效、环境友好等多种特性而颇具研究前景。本研究以反应器出水为接种源驯化电活性生物膜（Electroactive Biofilms,EABs）,将PFOA作为唯一的电子受体,通过电极反转调控氧化还原反应研究脱氟效率。在该系统,电刺激并不能促进整体的脱氟效果。维生素B对于系统的脱氟性能具有一定的促进作用,可将脱氟速率提升1.8倍。同时对反应过程中的p H、乙酸盐浓度等进行测试和补充,发现它们并不是脱氟反应的主要限制因素。限制脱氟性能的因素有待进一步研究。微生物群落组学分析Geobacter等模式电活性菌的丰度下降13%,逐渐被脱卤菌群Desulfovibrio演替。Desulfovibrio的丰度从1.1%增长到5.9%,可与Petrimonas等协同参与脱氟工作。为了进一步确定高丰度Geobacter的脱氟性能,利用Geobacter sulfurreducens PCA和SD-1纯菌进行验证实验发现Geobacter的脱氟效率较低。本文初次探究了MESs耦合微生物厌氧还原PFOA的可能性,加深了对脱氟生物修复及群落演替的理解,也为PFOA的微生物修复提供了新的思路。

关键词：全氟辛酸微生物电化学系统脱卤菌群电活性微生物还原脱氟

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