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NaYF4：Yb/Er/Gd上转换纳米颗粒的合成及其在能量共振转移中的应用

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NaYF4：Yb/Er/Gd上转换纳米颗粒的合成及其在能量共振转移中的应用

作者：张净普东北大学

学位级别：硕士

稀土掺杂的上转换发光纳米颗粒(UCNPs)是一类重要的发光材料,它可以通过双光子或多光子机制将低频率的激发光转换成高频率的发射光。这种纳米晶具有毒性低、稳定性好、发光强度高、Stokes位移大等优点。而且,其激发光为红外光,可以有效... 详细信息

稀土掺杂的上转换发光纳米颗粒(UCNPs)是一类重要的发光材料,它可以通过双光子或多光子机制将低频率的激发光转换成高频率的发射光。这种纳米晶具有毒性低、稳定性好、发光强度高、Stokes位移大等优点。而且,其激发光为红外光,可以有效避免生物体自体荧光的干扰和散射光现象,从而降低检测背景,提高信噪比。因此,上转换纳米颗粒作为一种新型标记物在生物分析领域的应用备受关注。高质量、高荧光性能NaYF4:Yb,Er上转换纳米颗粒的可控合成和表面功能化是其在生物检测等领域广泛应用的前提条件。本项研究针对上转换发光纳米材料的合成、表面修饰及在能量共振转移中的应用做了较系统的研究。首先采用溶剂热法合成了高性能的上转换发光纳米颗粒。实验中采用稀土(Y3+, Yb3+, Er3+和Gd3+)硬脂酸盐和NaF为前躯体,乙醇、水和油酸几种物质为溶剂。Gd3+离子的掺杂能够促进NaYF4从四方晶型到六方晶型的转变、缩短反应时间,制得纳米颗粒的发光强度较在相同反应条件下得到的NaYF4:Yb/Er的明显增强。反应温度较低且不使用任何有毒有机溶剂。通过X-射线衍射、傅里叶变换红外光谱、透射电镜、荧光分光光度计等对制得的NaYF4:Yb/Er/Gd纳米颗粒进行了表征。纳米颗粒基本呈球形,粒径较小,在980nm激发器激发下发射相当强的绿光,经表面修饰后能够应用于生物分析。使用经典的Stober法对NaYF4:Yb/Er/Gd纳米颗粒进行表面氨基化修饰后将其与表面含有大量羧基的藻红蛋白连接,以NaYF4:Yb/Er/Gd纳米颗粒作为能量的供体,藻红蛋白作为能量的受体,建立起发光共振能量转移体系(LRET)。在该体系中存在两个线性关系：一是NaYF4:Yb/Er/Gd纳米颗粒在543nm处的发光强度的对数与藻红蛋白浓度之间的线性关系;另一个是藻红蛋白发光强度的对数与藻红蛋白浓度对数之间的线性关系。藻红蛋白的最低检出限(3σ)为0.5μg/mL,相对标准偏差为2.0%(n=11,21.9μg/mL)。该体系也可进一步扩展用于检测其他蛋白、生物大分子等物质。

关键词：上转换纳米颗粒掺杂Gd3+离子 St(o|¨)ber法能量共振转移

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酶的能量共振转移催化理论研究

科技通报 1990年第4期6卷 202-207页

作者：姬朝青甘肃省膜科学技术研究所

本文用能量共振转移催化理论讨论了酶催化作用机理,提出了当酶活化中心部位某残基基团和底物(或大分子底物某残基)的光谱重叠及它们的轨道对称时,酶对底物的催化效率和专一性最好的观点。文中就几种酶的催化作用机理进行了探讨。

关键词：酶能量共振转移催化理论

环糊精修饰的量子点能量共振转移荧光探针检测激素的研究

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环糊精修饰的量子点能量共振转移荧光探针检测激素的研究

基于鲁米诺与黑磷纳米片间共振能量转移的ECL生物传感器的构建

第十八届全国分子光谱学学术会议

作者：王立云刘媛刘海灵王香凤谢孟峡北京师范大学分析测试中心

利用荧光共振能量转移(FRET)机制构建了以β-环糊精(β-CD)修饰的硫化锌量子点为能量供体,中性红为能量受体的荧光探针。研究发现类固醇激素4雄烯3,17二酮可以使该探针的荧光(570 nm处)发生猝灭,并且4-雄烯-3,17-二酮的浓度与探针荧光... 详细信息

利用荧光共振能量转移(FRET)机制构建了以β-环糊精(β-CD)修饰的硫化锌量子点为能量供体,中性红为能量受体的荧光探针。研究发现类固醇激素4雄烯3,17二酮可以使该探针的荧光(570 nm处)发生猝灭,并且4-雄烯-3,17-二酮的浓度与探针荧光强度的关系曲线在12000μmol·L范围内成良好的线性关系,说明该探针可以应用于实际样品中4雄烯-3,17-二酮的检测。

关键词：能量共振转移量子点荧光探针 4-雄烯-3,17-二酮

来源： cnki会议评论

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基于鲁米诺与黑磷纳米片间共振能量转移的ECL生物传感器的构建

基于分子模拟软骨藻酸特异性多肽的荧光检测方法研究

中国化学会第十四届全国电分析化学学术会议

作者：刘惠胡立巧董永平安徽工业大学

研究了鲁米诺在黑磷纳米片(BPNs)修饰电极上的ECL行为,发现BPNs与鲁米诺之间存在ECL共振能量转移(ECL-RET)现象,导致鲁米诺ECL信号的猝灭。基于此,构建了多重信号转换模式的ECL生物传感器并成功地将此传感器应用到对胰蛋白酶的定量检测... 详细信息

研究了鲁米诺在黑磷纳米片(BPNs)修饰电极上的ECL行为,发现BPNs与鲁米诺之间存在ECL共振能量转移(ECL-RET)现象,导致鲁米诺ECL信号的猝灭。基于此,构建了多重信号转换模式的ECL生物传感器并成功地将此传感器应用到对胰蛋白酶的定量检测中。首先,鲁米诺在过氧化氢(HO)存在条件下,能够获得一个很高的初始信号。BPNs可以接受来自激发态鲁米诺的能量,因此ECL信号得以淬灭。鱼精蛋白可通过静电吸附包覆在BPNs表面,切断鲁米诺与BPNs之间的能量传递途径,使得信号得以恢复。当胰蛋白酶存在时,由于其可以水解鱼精蛋白,使BPNs表面再次得以暴露,共振能量转移过程再次发生,导致ECL强度下降,可以实现对胰蛋白酶的灵敏检测。在最优条件下,ECL的强度与胰蛋白酶浓度在100 ng mL～5μg mL范围内呈良好的线性关系,检测限(S/N=3)低至6.33×10 g mL。采用所构建的ECL传感器检测血清样本中的胰蛋白酶的含量,加标回收率在96%至107%之间,表明该方法可用于测定实际样品中的胰蛋白酶含量。

关键词：电致化学发光黑磷纳米片能量共振转移

来源： cnki会议评论

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基于分子模拟软骨藻酸特异性多肽的荧光检测方法研究

作者：尚华天津科技大学

学位级别：硕士

软骨藻酸(Domoic acid DA)是一种强烈的神经毒素,可影响人和动物的消化道、心血管系统、中枢神经系统。研究发现,人类通过进食可耐受的最大限量为20mg/kg。因此,快速准确监控DA污染,对预防DA中毒是十分有必要的。目前,测定DA的方法中液... 详细信息

软骨藻酸(Domoic acid DA)是一种强烈的神经毒素,可影响人和动物的消化道、心血管系统、中枢神经系统。研究发现,人类通过进食可耐受的最大限量为20mg/kg。因此,快速准确监控DA污染,对预防DA中毒是十分有必要的。目前,测定DA的方法中液相色谱方法需要配备专业大型仪器设备和专业技术人员,不适合现场快速检测,而免疫检测方法抗体获得周期长且不可控因素太多。分子模拟技术和荧光检测方法优化筛选特异性识别DA的多肽链:首先通过分析1YAE蛋白复合物晶体结构,以及与DA的对接结果,确定最终的亲本多肽片段GLU 738-LYS 762并截取含有该肽段的多肽集合;其次是虚拟氨基酸突变自建多肽库,选择上述对接结果较好的多肽链进行基于亲和力和稳定性的虚拟氨基酸突变,得到新的结果序列。再次是将所有多肽链整合自建多肽库并且依据分子动力学模拟结果筛选出与DA对接结果最优的三条多肽链(P54、P92、P93);最后是应用荧光方法进一步筛选多肽链:应用荧光素(量子点和异硫氰酸荧光素)分别修饰相同浓度的三条多肽合成荧光探针,应用荧光分光光度计比较三条肽链与荧光素的结合能力以及特异性识别目标物的能力,根据荧光检测结果确定P92作为识别元件进行荧光检测方法的建立。量子点(quantum dots QDs)-特异性多肽链荧光检测方法的建立:制备QDs-P92荧光探针,并对探针偶联比例,氧化石墨烯(Graphene oxide GO)的浓度和孵育时间,DA的孵育时间等会影响DA识别的重要实验条件进行优化,建立基于FRET的荧光检测方法,DA在9-100μg/L的浓度范围内具有良好的线性关系(R=0.9993),方法的检出限(S/N=3)为8.59×10μg/L。该方法特异性、准确性和稳定性均良好,加标回收率在88.10%-113.02%范围内。异硫氰酸荧光素(fluorescein isothiocyanate FITC)-特异性多肽链荧光检测方法的建立:制备FITC-P92荧光探针,并对探针偶联比例,GO的浓度和孵育时间,DA的孵育时间等会影响DA识别的重要实验条件进行优化,建立基于FRET的荧光检测方法,DA在10-100μg/L的浓度范围内具有良好的线性关系(R=0.9945),方法的检出限(S/N=3)为6.52×10μg/L。该方法特异性,准确性和稳定性均良好,加标回收率在85.45%-107.84%范围内。

关键词：软骨藻酸分子模拟特异性多肽能量共振转移量子点异硫氰酸荧光素氧化石墨烯

稀土掺杂半导体氧化钛薄膜的制备与光电性能研究

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稀土掺杂半导体氧化钛薄膜的制备与光电性能研究

作者：张露广西大学

学位级别：硕士

随着集成电路的集成度越来越高,器件的特征尺寸也随之不断缩小,逐渐接近其物理极限。将光子学器件与成熟的微电子技术相结合,实现单片光电集成是突破限制的有效途径之一,其关键课题在于开发与集成电路工艺兼容的高效、稳定的硅基光源。... 详细信息

随着集成电路的集成度越来越高,器件的特征尺寸也随之不断缩小,逐渐接近其物理极限。将光子学器件与成熟的微电子技术相结合,实现单片光电集成是突破限制的有效途径之一,其关键课题在于开发与集成电路工艺兼容的高效、稳定的硅基光源。另一方面,为了突破太阳能电池的Shockley-Queisser理论极限,科学家们提出可以在太阳能电池中添加上下转换层,以拓宽太阳电池的光谱响应,减少吸收损耗。探索基于稀土离子掺杂半导体氧化物的材料与器件是解决上述问题的有效途径。稀土离子特殊的能级结构以及4f-4f跃迁机制使其具有丰富的发射谱线,发光范围涵盖紫外到红外波段。在硅基半导体薄膜中引入稀土离子作为发光中心,可以很好的应用在光电子器件和太阳能电池上。然而,稀土离子的低发射效率和高温后退火工艺限制了稀土掺杂半导体薄膜材料的实际应用。本论文主要以稀土离子掺杂TiO薄膜作为研究对象,探究增强稀土离子发射效率以及改善薄膜制备条件的可能途径。同时,探究低成本的器件制备工艺,构造基于稀土离子掺杂TiO薄膜的电致发光器件。本论文的主要内容与结果包括:(1)通过溶胶-凝胶法结合旋涂技术制备了基于不同退火处理的稀土Eu离子掺杂的TiO薄膜。利用XRD和TEM对样品进行表征,结果表明体系在400℃退火后出现锐钛矿相TiO结晶,且随着退火温度升高,晶粒尺寸增大。XPS结果证实了高温退火促进Eu离子结合到TiO晶格内。进一步探究了300℃、400℃及800℃退火后薄膜的荧光性能,结果表明该体系中,Eu离子存在两种掺杂位点,分别对应于无定型TiO基质和TiO晶格中。位于无定型TiO基质中的Eu离子主要通过O-Eu离子的CTB带吸收转移能量(280 nm)和F-L跃迁(395 nm)激发,呈现出较宽的特征发射峰。位于TiO晶格中的Eu离子主要通过TiO主体的能量转移激发,其发射峰在615 nm处出现劈裂且705 nm处的峰红移到718 nm。Eu离子掺杂TiO薄膜在800℃退火下具有最佳发射效率。(2)制备了稀土离子(Eu和Tb)与Sn O共掺杂的TiO薄膜。XRD和TEM表征发现适量的Sn离子的掺入会促进薄膜在300℃退火下结晶,在体系中引入了大量的Sn O/TiO晶界。光谱测试结果表明,掺入10 at%的Sn离子后使Eu离子的发射效率增强了4倍,且最佳发光薄膜所需的退火温度从800℃降到了300℃,这极大地改善了薄膜的制备条件。系统地研究了不同退火处理的共掺薄膜的荧光性能以探究荧光增强机理,发现整个温度范围内仅可观察到较宽的Eu离子特征发射峰,表明Eu离子可能优先占据体系中Sn O/TiO晶界位置,主要通过Sn O纳米晶的高效能量转移过程增强Eu离子的荧光发射。进一步制备了Tb离子与Sn O共掺杂的TiO薄膜,Sn离子掺杂前后Tb离子的发光增强了12倍。(3)在简易的溶胶-凝胶法制备薄膜的基础上,通过磁控溅射和热蒸镀技术分别在薄膜表面和硅衬底背面沉积ITO和金属Al电极,制备了基于TiO/p-Si和TiO:Eu/p-Si的电致发光器件。I-V结果表明,器件具有良好的整流特性,在正向偏压下,获得了TiO和稀土Eu离子的电致发光。研究发现,Eu离子的相关电致发光是通过TiO的氧空位作为敏化中心向Eu离子的能量转移激发的。与600℃退火的器件相比,基于800℃退火薄膜制备的器件的电致发光性能更好,归因于高温退火促进更多Eu离子结合到TiO晶格中,有利于TiO向Eu离子的能量转移。本工作为基于简易的湿化学工艺制备电致发光器件提供了思路。

关键词：溶胶-凝胶法稀土掺杂半导体纳米颗粒能量共振转移电致发光

能量共振调控的Eu3+-天线探针发光机制理论研究

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能量共振调控的Eu3+-天线探针发光机制理论研究

谷胱甘肽和凋亡酶-3响应的环肽分子荧光探针

第十三届全国量子化学会议

作者：张蔷蔷吴亮亮方维海陈雪波北京师范大学化学学院理论与计算光化学教育部重点实验室

作为新型光学成像探针,镧系金属离子-天线复合物以其复杂光化学、光物理特性备受科学家关注。我们采用CASPT2//IRC//RASSCF方法,通过精确激发态势能面计算,发展了九重态-五重态系间窜越控制的分子内能量转移新理论,揭示了镧系离子-天线... 详细信息

作为新型光学成像探针,镧系金属离子-天线复合物以其复杂光化学、光物理特性备受科学家关注。我们采用CASPT2//IRC//RASSCF方法,通过精确激发态势能面计算,发展了九重态-五重态系间窜越控制的分子内能量转移新理论,揭示了镧系离子-天线探针的敏化发光本质。该能量共振转移主要包括以下过程(参见Fig.1):在光激发下,天线配体布局到ππ*态并迅速弛豫到极小,Eu增强的旋轨耦合作用极大提高了系间窜越速率,使体系快速弛豫到天线基团的三重态,即复合物的九重态。复合物的九重态极小点与其五重态能量简并,使得天线基团能提供其三态绝热激发能实现基态恢复,并驱动Eu发生4f电子配对激发。具有较高配体三态能量的复合物九重态极小点优先与D态能量相匹配,通过F→D跃迁实现高效对称性允许的4f电子配对(m=-2→m=+2),具有较低配体三态能量的复合物只能通过低效对称性禁阻(m=-2→m=+3)方式实现Eu的F→D激发。天线基团ππ*→S基态恢复是能量转移过程的决速步。最终,从金属中心最低五重态D发生对称性允许的D→F跃迁,实现超敏感特征红光发射。我们的计算结果是对Fster和Dexter能量转移模型的有益补充,必将为镧系发光材料研究和应用提供新思路。

关键词：光学探针镧系-天线配合物能量共振转移多组态微扰理论

来源： cnki会议评论

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高分子学报 2017年第7期27卷 1191-1199页

作者：李仕颖成红谢博儒李楚欣郑浩然卓仁禧张先正生物医用高分子材料教育部重点实验室武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

设计、合成了一类新型谷胱甘肽(glutathione,GSH)和凋亡酶-3(Caspase-3)响应的环肽分子荧光探针.该类探针主要由能量共振转移(FRET)分子荧光对、Caspase-3特异性识别多肽序列和GSH响应双硫键组成,分为不含穿膜肽序列(CP)和包含穿膜肽序... 详细信息

设计、合成了一类新型谷胱甘肽(glutathione,GSH)和凋亡酶-3(Caspase-3)响应的环肽分子荧光探针.该类探针主要由能量共振转移(FRET)分子荧光对、Caspase-3特异性识别多肽序列和GSH响应双硫键组成,分为不含穿膜肽序列(CP)和包含穿膜肽序列(cp CP)的两种不同环肽分子荧光探针.2种环肽分子荧光探针均能实现在GSH和Caspase-3同时存在情况下的精确成像,同时具有良好的响应性、特异性和高信噪比.该类环肽分子荧光探针在细胞培养环境中具有良好的稳定性和生物相容性.利用该探针,可以实现对星形孢菌素(STS)诱发的细胞凋亡进行实时、原位的成像监测,并对抗肿瘤药物阿霉素(DOX)和顺铂(cisplatin)诱导的细胞凋亡进行成像.这种具有多重响应并能用于精确成像的分子荧光探针将极大地促进疾病的精确诊断.

关键词：荧光探针环肽能量共振转移精确诊断

Single Molecule Fluorescence Resonance Energy Transfer and Ensemble Biophysical Characterization of a G-quadruplex Formed in the Promoter of Human Myocyte Enhancer Factor 2D

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物理化学学报 2010年第4期26卷 1099-1106页

作者： ZHOU Wen-Hua YING Li-Ming Molecular Medicine National Heart and Lung Institute Imperial College London London SW7 2AZ United Kingdom Chemical Biology Centre Imperial College London London SW7 2AZ United Kingdom

DNA G-quadruplexes(G4s)are believed to be involved in many biological processes,including the gene expression regulation and the maintenance of telomere.However,the kinetics of G4,in particular how G4 forms in the double-stranded genomic DNA is an underexplored issue.We found that a very stable G4 can form in the promoter of human myocyte enhancer factor 2D(MEF2D),the gene encodes a transcription factor belonging to the MEF2(myocyte enhancer factor-2)family which regulates the response of heart to cardiac stress signals.Biophysical characterizations,in particular single molecule fluorescence resonance energy transfer(smFRET)measurements,suggest that this G4 is mole stable than its duplex form in near physiological conditions.Two major G4 structures were identified based onsingle molecule conformational analysis on the end and internal labeled DNA systems.A free energy landscape for the G4 hybridization was established in light of the smFRET G4/duplex competition assay.In addition,the G4 hybridization and unfolding rate constants were obtained.

关键词：荧光分光计能量共振转移杂种栽培种植