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基于非贵金属助催化剂V8C7提升g-C3N4光催化产氢活性研究

基于非贵金属助催化剂V8C7提升g-C3N4光催化产氢活性研究

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作者：刘亚仑西南大学

学位级别：硕士

近年来,科技产业的进步带动了社会经济的发展。但是随之而来的就是环境的日益恶劣和能源匮乏的问题,所以人们迫切的需要寻找一种新型的可再生的绿色能源来解决这一问题。随着科学家们的探究,发现了一些潜在的可再生绿色能源,比如利用潮... 详细信息

近年来,科技产业的进步带动了社会经济的发展。但是随之而来的就是环境的日益恶劣和能源匮乏的问题,所以人们迫切的需要寻找一种新型的可再生的绿色能源来解决这一问题。随着科学家们的探究,发现了一些潜在的可再生绿色能源,比如利用潮汐能和风能进行发电。而在这些潜在的可再生绿色能源开发方案中,最有潜力的一种方案就是利用光能分解水产生氢气。科研人员尝试了很多种方法来研究光催化分解水制氢,发现在光催化剂上负载助催化材料是一种极具潜力且十分可行的方法、助催化剂普遍能够提升载流子分离性能和电荷迁移能力。在这些助催化材料中,贵金属材料(如:Au、Pt、Pd)被证实为当前最高效的助催化剂。但是,贵金属材料在全球范围内的储存量极少,价格昂贵,也在很大程度上限制了贵金属材料作助催化剂的发展与应用。因此寻找一种非贵金属材料替代贵金属材料作助催化剂成为现今研究的热点。在众多非贵金属材料中,过渡金属碳化物(TMC)材料因其低廉的价格,并拥有与贵金属相似的电子结构,使其有极大潜力替代贵金属材料作助催化剂。而g-CN作为当今最为火热的光催化材料之一,在水分解、CO还原、N固定、消毒、污染物降解、金属离子氧化还原、有机合成和氧还原反应等领域得到了广泛的关注。所以我们对过渡金属碳化物材料与g-CN构建复合型光催化剂有着浓厚的科研兴趣。在此研究中,第一步,我们以“urea glass”法为基础,探究VC纳米颗粒的合成;第二步,我们以三聚氰胺热解法为基础,探究g-CN光催化剂的合成;第三步,我们利用超声研磨法合成了g-CN-VC复合光催化剂;随后我们利用X射线光电子能谱分析(XPS)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)、X射线衍射图谱(XRD)等共同证明了g-CN-VC复合型光催化剂的成功合成。然后通过透射电子显微图像(TEM)发现VC纳米颗粒的平均尺寸约为30 nm。最后通过元素面扫描图(elemental mapping)和高分辨透射电子显微图像(HRTEM)充分证明了VC纳米颗粒成功负载在g-CN光催化剂上且分散均匀。在复合催化材料合成的基础上,我们通过光催化活性评价系统测试出光催化剂的产氢性能分别为46.3μmolgh(g-CN),1187.6μmolgh(g-CN-5wt%VC),发现负载适量的助催化剂VC可以显著的提升纯g-CN的光催化性能,最多提升了近25倍。随后我们利用紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)发现g-CN-5wt%VC的带隙相较于纯g-CN明显减小。然后利用莫特-肖脱基曲线(M-S曲线)和XPS价带数据计算发现,g-CN-5wt%VC样品的能带结构与纯g-CN相比发生了变化,即价带顶与真空能级之间的距离稍微增大,而导带底与真空能级之间的距离显著增大,所以带隙减小。然后我们通过测试瞬态光电流(i-t)、瞬态荧光衰减(Time-resolved PL decay)、电化学交流阻抗(EIS)和光致发光光谱(PL)发现g-CN-5wt%VC样品的电子-空穴分离效率与纯g-CN相比有了明显提升。然后我们通过测试Tafel斜率和极化曲线发现,g-CN-5wt%VC样品的析氢起始电位与纯g-CN相比明显降低了。最后,通过产氢疲劳实验发现g-CN-5wt%VC样品的稳定性与纯g-CN相比有明显提升,但产氢性能随时间仍有所降低。通过分析产氢疲劳实验前后的XPS和XRD数据,我们认为g-CN-5wt%VC样品的产氢性能下降的原因是VC纳米颗粒的脱落和光腐蚀引起的g-CN表面分解。在本项课题的研究中,我们首次将具有优异电催化HER性能的VC用于光催化产氢助催化剂。并总结归纳出了一种简便快捷且高效的g-CN-VC复合型光催化剂合成工艺。通过负载VC纳米颗粒,使得g-CN-VC复合型光催化剂的光催化产氢性能相较于纯g-CN光催化剂,提升了近25倍。负载适量VC纳米颗粒可以显著改善电子-空穴对的转移和分离,并增强光吸收和表面析氢性能,从而实现光催化产氢性能的提升。本研究不仅证明VC纳米颗粒是一种很有潜力贵金属替代助催化剂,也证明了将高性能电催化HER材料作为助催化剂应用到光催化产氢中是一种构建光催化产氢材料的有效手段。

关键词： V8C7纳米颗粒光催化产氢能带结构工程析氢动力学载流子分离

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