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土壤胡敏素的自由基特性、氧化还原性及其影响因素

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科学通报 2021年第20期66卷 2596-2607页

作者：石亚芳刘子雯代允超贾汉忠祝凌燕西北农林科技大学资源环境学院杨凌712100 西北农林科技大学水土保持研究所黄土高原土壤侵蚀与旱作农业国家重点实验室杨凌712100

采用电子顺磁共振波谱技术研究了10种代表性土壤胡敏素中持久性自由基(persistent free radicals,PFRs)的类型与浓度.结果表明10种土壤提取的胡敏素中均检测到PFRs,浓度范围为0.11×10^(16)~5.79×10^(16)spins/g,其g因子均<2.0030,属... 详细信息

采用电子顺磁共振波谱技术研究了10种代表性土壤胡敏素中持久性自由基(persistent free radicals,PFRs)的类型与浓度.结果表明10种土壤提取的胡敏素中均检测到PFRs,浓度范围为0.11×10^(16)~5.79×10^(16)spins/g,其g因子均胡敏素的芳香结构有利于PFRs的形成,且PFRs浓度与酚羟基含量呈负相关关系(P胡敏素诱导产生活性氧物种(reactive oxygen species,ROS)的能力,10种胡敏素中均检测到超氧自由基(平均浓度达5.25×10^(13)spins/g),仅在部分样品(如红壤、黑土、栗钙土和褐土提取的胡敏素)中检测到羟基自由基.通过二硫苏糖醇(DTT)和1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DPPH)方法测定了胡敏素的氧化还原性,其氧化能力范围为24~376 nmol/(min g),还原能力IC50的范围为0.19~1.83 g/mL.相关分析结果表明,胡敏素的氧化能力与其促使产生ROS的性能直接相关,而酚羟基是其还原能力的主要贡献基团.进一步以双酚A(BPA)为目标污染物,研究了不同来源胡敏素促使BPA转化的性能.结果显示,BPA去除率与胡敏素氧化能力呈正相关关系(P胡敏素的生态环境效应提供了理论依据.

关键词：胡敏素持久性自由基活性氧自由基氧化还原能力

胡敏素钝化修复重金属Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)污染土壤

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环境工程学报 2016年第6期10卷 3275-3280页

作者：李丽明丁玲姚琨吕文英刘国光王雅辉广东工业大学环境科学与工程学院广州510006

通过土壤培养实验,研究了添加胡敏素对污染土壤中Cu、Pb生物有效性和化学形态的影响。结果表明,添加胡敏素可显著降低重金属的浸出浓度。当投加2%的胡敏素5 d后,土壤中重金属Cu^(2+)和Pb^(2+)的浸出浓度分别下降45.16%和56.97%,并且投... 详细信息

通过土壤培养实验,研究了添加胡敏素对污染土壤中Cu、Pb生物有效性和化学形态的影响。结果表明,添加胡敏素可显著降低重金属的浸出浓度。当投加2%的胡敏素5 d后,土壤中重金属Cu^(2+)和Pb^(2+)的浸出浓度分别下降45.16%和56.97%,并且投加胡敏素10 d后对重金属的钝化基本达到稳定。尿素、硫酸铵、磷酸二氢钾可显著提高胡敏酸对Pb的钝化效果,浸出浓度分别下降了29.36%、23.57%和28.69%,但对Cu的影响不明显。进一步的研究表明,投加2%的胡敏素钝化处理30 d后土壤中交换态铜和铅的所占的比例由原来的15.68%和15.79%下降到了0.48%和1.22%,而有机态铜和铅的比例则由5.35%和10.93%上升到了13.24%和27.32%。因此,采用胡敏素作为重金属污染土壤的钝化剂具有广阔的应用前景。

关键词：胡敏素原位修复重金属土壤污染

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胡敏素在土壤重金属污染修复中的研究进展

中国材料进展 2021年第2期40卷 147-151页

作者：王平门姝慧黄占斌中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

研发功能性明显、安全和经济实用的环境材料是修复土壤重金属污染研究领域的一个重要方向。胡敏素是土壤有机质的重要组分,具有分子量大和不溶于酸碱溶液等特征,对土壤重金属的转化、迁移等方面起到关键性作用。对胡敏素来源、性质和修... 详细信息

研发功能性明显、安全和经济实用的环境材料是修复土壤重金属污染研究领域的一个重要方向。胡敏素是土壤有机质的重要组分,具有分子量大和不溶于酸碱溶液等特征,对土壤重金属的转化、迁移等方面起到关键性作用。对胡敏素来源、性质和修复土壤重金属污染的机制进行总结分析。提出胡敏素对土壤重金属污染的修复机理主要包括离子交换、静电吸附、物理吸附、络合反应和化学沉淀;结合胡敏素资源利用面临的问题,提出胡敏素改性是其重要的发展方向。通过实验证明,通过物理和化学方法改性后,胡敏素对重金属元素吸附钝化效果更突出。加强改性胡敏素在农田土壤重金属钝化效应和土壤改良等方面的规模试验,是其未来真正应用于重金属土壤污染修复需要开展的重要工作。

关键词：胡敏素改性土壤修复重金属作用机制

古土壤中胡敏酸和胡敏素^(14)C测年值统计分析

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地震地质 2007年第2期29卷 381-389页

作者：尹金辉郑勇刚刘粤霞卢演俦中国地震局地质研究所地震动力学国家重点实验室北京100029

文中使用统计方法对44个不同气候条件下形成的古土壤中胡敏酸、胡敏素的14C测年结果进行分析,探讨不同组分14C年龄的可靠性。对比和统计分析结果表明,从总体上胡敏素可能是古土壤中最古老的惰性组分,其14C年龄可代表古土壤形成(平均)年... 详细信息

文中使用统计方法对44个不同气候条件下形成的古土壤中胡敏酸、胡敏素的14C测年结果进行分析,探讨不同组分14C年龄的可靠性。对比和统计分析结果表明,从总体上胡敏素可能是古土壤中最古老的惰性组分,其14C年龄可代表古土壤形成(平均)年龄;形成于晚更新世的地质样品胡敏酸与胡敏素的14C年龄差异并不明显,但全新世尤其晚全新世的沉积物中胡敏酸与胡敏素的14C年龄差异比较显著,可能因埋藏较浅而受到更多的污染影响;对全新世(尤其晚全新世)古土壤样品开展不同组分14C测年是保证地质事件年龄准确可靠的有效手段。

关键词：古土壤 ^14C测年胡敏酸胡敏素

秸秆深还对土壤团聚体中胡敏素结构特征的影响

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土壤学报 2016年第1期53卷 127-136页

作者：朱姝窦森关松郭聘吉林农业大学资源与环境学院长春130118

秸秆还田主要是覆盖和表层浅施,存在着影响种子发芽生长、土壤升温慢和病虫害增加等问题。秸秆深还（corn stover deep incorporation,CSDI）是指将玉米秸秆施入土壤亚表层（20~40 cm）,不仅能解决秸秆焚烧的问题,还能达到保碳、蓄水、... 详细信息

秸秆还田主要是覆盖和表层浅施,存在着影响种子发芽生长、土壤升温慢和病虫害增加等问题。秸秆深还（corn stover deep incorporation,CSDI）是指将玉米秸秆施入土壤亚表层（20~40 cm）,不仅能解决秸秆焚烧的问题,还能达到保碳、蓄水、培肥、稳产的目的,使秸秆还田得到改善。虽对秸秆深还后胡敏素（Hu）的结构性质有一些研究,但是对秸秆深还后土壤团聚体中Hu的变化还未见报道。探究秸秆深还对土壤腐殖质的影响,可以为如何提高土地肥力、如何利用秸秆深还创建合理耕层提供理论依据。本试验采集于吉林农业大学试验站玉米连作耕地试验田,采用湿筛法将其分为〉2 mm、2~0.25 mm、0.25~0.053 mm和〈0.053 mm 4个粒级并提取Hu,通过元素组成、红外光谱和差热分析研究秸秆深还对团聚体中Hu结构特征的影响。结果表明：用此方法制备的黑土Hu的平均含碳量为721 g kg-1;H/C的平均值为0.776;Hu的缩合度高于相应的HA;秸秆深还促使土壤表层和亚表层团聚体中Hu的氧化度降低,脂族链烃减少,活性结构增多,稳定性降低,Hu的结构趋于简单化、年轻化。

关键词：秸秆深还土壤团聚体胡敏素元素组成红外光谱差热分析

金属元素Ni和V吸附作用对胡敏素结构的影响

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岩矿测试 2023年第3期42卷 536-547页

作者：余寅夏鹏钟毅宁诗坦王科程建平贵州大学资源与环境工程学院贵州贵阳550025 贵州大学喀斯特地质资源与环境教育部重点实验室贵州贵阳550025 辽河油田公司勘探开发研究院辽宁盘锦124010

贵州下寒武统牛蹄塘组黑色页岩富集了以Ni、V为主的伴生元素,并且富有机质,目前金属元素Ni、V与有机质的共富集机制尚不清楚,但有机质在金属离子的富集、迁移和转化的过程中具有重要作用。探究金属元素作用对有机质结构的影响有助于准... 详细信息

贵州下寒武统牛蹄塘组黑色页岩富集了以Ni、V为主的伴生元素,并且富有机质,目前金属元素Ni、V与有机质的共富集机制尚不清楚,但有机质在金属离子的富集、迁移和转化的过程中具有重要作用。探究金属元素作用对有机质结构的影响有助于准确地认识有机质和金属元素的共富集机制。本文以胡敏素为研究对象,分别与Ni、V两种金属标准溶液混合后恒温振荡,通过元素组成、X射线光电子能谱(XPS)和固体核磁共振碳谱(^(13)C-NMR)由表到里揭示金属溶液作用前后胡敏素结构的变化特征。结果表明:胡敏素的元素组成以C、O为主,Ni、V两种金属溶液作用后,均造成胡敏素中O和S元素的相对含量减少,C和N元素的相对含量增加。XPS测试显示,胡敏素表面的C元素主要以芳香碳形态赋存,O元素则主要以羟基氧形态赋存;对于不同赋存形态的C元素,Ni、V金属溶液作用后对其影响趋势一致,均使芳香碳、羟基碳和羰基碳减少,主要破坏芳香碳(C-C/C-H)单键;而对于不同赋存形态的O元素,Ni金属溶液作用后则使羟基氧和羧基氧减少,使其中的富氢富氧官能团脱出,V金属溶液作用后则使羰基氧和羧基氧减少,破坏其中的羰基双键(C=O)。^(13)C-NMR测试显示,作用前后的胡敏素有机质芳香结构主要以单环或者双环结构存在,两种金属溶液均能使氧接芳碳(f^(P)_(ar))和桥接芳碳(f^(B)_(ar))中的富氧富氢官能团从芳环中脱出、胡敏素中脂链长度变短、有机碳的稳定性降低、活性有机碳含量减少以及疏水程度变小。通过对比分析表明,胡敏素对Ni、V金属元素具有一定的氧化能力,两种金属溶液作用后均能使胡敏素中C、O元素的赋存形态发生改变,Ni金属溶液主要影响脂肪碳结构,V金属溶液则主要影响芳碳结构。

关键词：有机质胡敏素金属元素 XPS ^(13)C-NMR 结构特征

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胡敏素和磷酸盐联用对土壤中铜的钝化

环境化学 2019年第8期38卷 1793-1800页

作者：陈玉萍王雅辉杨子鹏符待君王雅兰陈丹妮马丹李中阳吕文英刘国光广东工业大学环境科学与工程学院

本文研究了胡敏素和磷酸二氢钾(KH2PO4)单独施用以及胡敏素和KH2PO4联用等不同情况下,污染土壤中重金属Cu形态的动态变化;采用TCLP(Toxic characteristic leaching procedure)法评价了不同配比钝化剂对污染土壤中Cu的钝化作用,以土壤中... 详细信息

本文研究了胡敏素和磷酸二氢钾(KH2PO4)单独施用以及胡敏素和KH2PO4联用等不同情况下,污染土壤中重金属Cu形态的动态变化;采用TCLP(Toxic characteristic leaching procedure)法评价了不同配比钝化剂对污染土壤中Cu的钝化作用,以土壤中典型的根系分泌物酒石酸作为重金属解吸剂来模拟研究土壤中小分子有机酸对Cu钝化后的产物形态变化的影响.结果表明,土壤添加胡敏素和KH2PO4能够不同程度地升高土壤pH值,二者联用使酸性土壤pH值从4.90升高到5.22-5.30;添加不同比例的胡敏素和KH2PO4均降低了土壤TCLP提取态和酸提取态Cu含量,且P/Cu摩尔比为4:1时,土壤TCLP提取态和酸提取态Cu含量分别降低了67.8mg·kg^-1和104.5mg·kg^-1,而残渣态的Cu含量增加了17.3mg·kg^-1.胡敏素和KH2PO4联用的效果显著优于二者单独使用;土壤溶液中存在的根系分泌物成分酒石酸对土壤中的Cu具有解吸作用,解吸率随酒石酸浓度增加而提高.胡敏素和KH2PO4的联用减少了Cu的解吸,降低了Cu的迁移性.

关键词：胡敏素 KH2PO4 Cu 钝化形态转化土壤

胡敏素-锰氧化物复合材料对铅的吸附特征研究

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现代化工 2023年第7期43卷 159-164,170页

作者：绳琳琳黄占斌王颖南中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

以矿源煤基胡敏素(Humin,HM)为基体,用不同浓度KMnO_(4)溶液制备改性胡敏素材料胡敏素-锰氧化物复合材料(HMM),考察了HMM用量、初始pH对重金属的吸附效果影响;利用吸附动力学和吸附等温线以及扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)等对其进行... 详细信息

以矿源煤基胡敏素(Humin,HM)为基体,用不同浓度KMnO_(4)溶液制备改性胡敏素材料胡敏素-锰氧化物复合材料(HMM),考察了HMM用量、初始pH对重金属的吸附效果影响;利用吸附动力学和吸附等温线以及扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)等对其进行表征分析,探索了HMM对重金属的吸附机理。结果表明,HM表面负载MnO_(x)后增加了HM的表面吸附位点,随KMnO_(4)浓度的升高,HMM对Pb^(2+)吸附效果略有升高,吸附动力学遵循准二级动力学模型,化学吸附占主导作用;吸附等温线符合Langumir模型方程,0.05HMM对Pb^(2+)的最大吸附量Qm为397.911 mg/g,是HM的2.5倍;通过改性提高了HM对Pb^(2+)的吸附能力以及吸附的稳定性。

关键词：胡敏素锰氧化物复合材料铅吸附特征

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胡敏素基活性炭的制备及电化学性能研究

炭素技术 2021年第3期40卷 47-51,59页

作者：彭喆喆古展福王勇蒋有为马晓玲东莞理工学院化学工程与能源技术学院广东东莞523808

以生物质酸水解的固体废弃物胡敏素为原料,KOH为活化剂,经活化和炭化制备得到胡敏素基活性炭材料,并通过XRD、FTIR、N2物理吸脱附、SEM、TGA等表征技术对样品的结构和形貌进行分析;还通过循环伏安法和恒流充放电法分析了样品的电化学性... 详细信息

以生物质酸水解的固体废弃物胡敏素为原料,KOH为活化剂,经活化和炭化制备得到胡敏素基活性炭材料,并通过XRD、FTIR、N2物理吸脱附、SEM、TGA等表征技术对样品的结构和形貌进行分析;还通过循环伏安法和恒流充放电法分析了样品的电化学性能。结果表明:胡敏素基活性炭材料比表面积大且热稳定性能良好。其中,在900℃下炭化的AC-900样品比表面积最大达1732.57 m_(2)/g,在1100℃下炭化的AC-1100样品在电流密度为1 A/g下比容量高达364 F/g,在电流密度为9A/g下比容量也达175 F/g。本文研究结果表明所制备的胡敏素基活性炭在超级电容器领域具有良好的应用潜力。

关键词：胡敏素生物质酸水解活性炭电化学性能