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原位聚合法制备聚酰亚胺/炭黑复合材料用于锂/钠离子电池正极材料

原位聚合法制备聚酰亚胺/炭黑复合材料用于锂/钠离子电池正极材料

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作者：张广凤上海交通大学

学位级别：硕士

锂/钠离子电池的性能很大程度取决于正极材料,目前的无机正极材料存在以下问题:以不可再生的金属为原材料,并且会造成环境污染,在安全方面存在问题;而有机正极材料具有原料丰富、环境友好、结构可设计性强等优点,被认为是一种很有前景... 详细信息

锂/钠离子电池的性能很大程度取决于正极材料,目前的无机正极材料存在以下问题:以不可再生的金属为原材料,并且会造成环境污染,在安全方面存在问题;而有机正极材料具有原料丰富、环境友好、结构可设计性强等优点,被认为是一种很有前景的钠离子电池储能物质。在有机材料中,又可分为小分子有机材料和聚合物有机材料,其中小分子有机材料相对具有高的理论比容量,但普遍存在易溶于电解质中,循环性能差的问题,聚合物有机材料则相对理论比容量低,可有效的减少正极材料在电解液中的溶解损失,提高电池的循环续航能力。基于此,本文旨在通过操作简单的制备方法获得具有良好导电性的聚酰亚胺聚合物,并且探究不同的制备方法、不同的聚酰亚胺与导电剂比例、不同合成单体等因素对锂电子电池的电化学性能影响。基于以上的讨论,本文的研究内容设计如下:(1)以均苯四甲酸酐(PMDA)和对苯二胺(p-PDA)为单体,N-甲基吡咯烷酮为溶剂(NMP),采用原位聚合的方法将预聚物PAA溶液与导电剂炭黑混合均匀并高温缩合成聚酰亚胺/炭黑复合物(PI-CBs)。具体的操作方法为:首先将PMDA溶于NMP溶剂中,常温下搅拌至固体PMDA完全溶于溶剂,加入等摩尔的p-PMDA并常温搅拌得到预聚物PAA溶液,此时PMDA和p-PDA形成了聚酰胺酸链,在加入不同比例的导电剂炭黑,使得聚酰胺酸链与炭黑充分复合后,于高温下加热进行缩合反应得到PI/CBs。作为锂离子电池的正极材料,得到的最佳比例的复合物PI/CB-4在100 mA g充放电密度下具有182 m Ah g的首次放电比容量,十分接近两电子体系的理论比容量185 m Ah g;在高倍率10A g的大电流下,仍然具有116 m Ah g。循环稳定性方面,在300 mA g的电流密度下,循环300次之后,仍然可以保持初始比容量的80.7%的。这个结果明显优于之前文献报道,基于PMDA制备的聚酰亚胺作为锂离子/钠离子电池正极材料的循环稳定性。同时,本文首次采用PMDA和刚性的p-PDA制备得到PI,得到电化学性能优异的有机锂电正极材料,证明了原位聚合法的创新性和优异性。(2)本文同样探索了采用原位聚合法制备基于苝酐(PTCDA)和不同的二胺单体制备聚酰亚胺复合物用于锂电/钠电正极。本文旨在通过成本低廉、操作简单、可调控性强的方法制备以苝酐为二酐的聚酰亚胺,来探索不同形貌、不同结构的聚酰亚胺聚合物对于电化学性能的影响,得到大倍率充放电性能优异的PDI-EDA/CB复合材料。本章通过原位聚合法制备以PTCDA为二酐,乙二胺(EDA)、丙二胺(TDA)、己二胺(HDA)等二胺,NMP为溶剂,获得了PDI-EDA/CB、PDI-TDA/CB、PDI-HDA/CB复合物。PDI-EDA/CB用于锂离子电池正极材料,获得了在超大电流5A g下保持100 m Ah g的优异倍率性能。

关键词：锂电/钠电正极材料聚酰亚胺/炭黑原位聚合高倍率

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