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基于纳米材料/聚合膜复合材料构建的无酶型传感器应用于多组分的研究

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基于纳米材料/聚合膜复合材料构建的无酶型传感器应用于多组分的...

作者：王存西南大学

学位级别：硕士

酶型生物传感器的研制和应用一直是研究的热点。酶型生物传感器具有灵敏度高、选择性和重现性好等优点。但同时酶型生物传感器也具有一些难以克服的缺点：第一,酶在电极表面的固载量有限,进而限制电极的响应性能;第二,酶的内部结构稳定... 详细信息

酶型生物传感器的研制和应用一直是研究的热点。酶型生物传感器具有灵敏度高、选择性和重现性好等优点。但同时酶型生物传感器也具有一些难以克服的缺点：第一,酶在电极表面的固载量有限,进而限制电极的响应性能;第二,酶的内部结构稳定性容易受环境温度和pH等因素的影响,因此外部的环境条件很容易使酶失活,使酶传感器的稳定性不尽理想。所以当下的任务除了改进酶型生物传感器的性能,构建无酶型的传感器也是解决上述问题的关键。生物活性小分子物质包括小分子蛋白、活性氨基酸、活性多肽、胺类物质和脂类介质等,是神经内分泌和免疫网络调节的物质基础,承担着维持机体稳态的重要使命。如抗坏血酸(AA)具有较强氧化性,它主要以维生素的形式存在于食物中而被人们熟知。抗坏血酸可以用于预防并治疗感冒,精神疾病,癌症,不孕不育和艾滋病等疾病。在生物学环境中,AA同色氨酸(Trp)、多巴胺(DA)、尿酸(UA)及亚硝酸根离子(NO2-)等往往共存与生物样品中。这就使得分别或同时检测这几种物质成为研究的热点。由于这些物质都具有电活性,因此如何构建修饰电极达到分别或同时检测这些共存生物小分子显得极为重要。电化学沉积的方法制得的聚合物薄膜具有很多优点：第一,电聚合制得膜厚度均匀且可以控制;第二,聚合膜牢固的粘附到电极表面,提高了电极的稳定性;第三,聚合膜的褶皱增加了电极的比表面积,提高了电极的灵敏度。纳米材料具有大的比表面积和好的生物兼容性等优点已经被广泛的应用在传感器领域。本文基于以上考虑,采用聚合膜和纳米材料构建了几种对AA、DA、UA、Trp和NO2-具有灵敏选择性的无酶型传感器。主要工作如下： 1.卟啉铁碳纳米管杂合材料修饰的电极用于检测抗坏血酸、多巴胺、尿酸和亚硝酸根离子的研究本文通过自吸附作用将卟啉吸附到多壁碳纳米管的表面制成卟啉铁/壁碳纳米管(Fe(Ⅲ)P/MWCNTs)复合材料,并将该复合材料修饰到玻碳电极的表面制成Fe(Ⅲ)P/MWCNTs修饰的电极,成功的实现了对抗坏血酸(AA)、多巴胺(DA)、尿酸(UA)和亚硝酸根离子(NO2-)的检测。通过紫外可见吸收光谱(UV-vis)和电子扫描显微镜(SEM)对Fe(Ⅲ)P/MWCNTs复合材料的形貌进行表征,同时检测结果表明该修饰电极有一对很好的FeⅢ/FeⅡ氧化还原峰电位。此外Fe(Ⅲ)P和MWCNTs的协同作用赋予了该电极大的比表面积,好的生物相容性和稳定性和高的选择性和灵敏度。该修饰电极在检测AA、DA和UA时,其线性范围分别为：14.00μmol·L-1到2.50mmol·L-1,0.70μmol·L-1到3.60mmol·L-1和5.80μmol·L-1到1.30mol·L-1。AA、DA和UA的检测限分别为3.00μmol·L-1,0.09μmol·L-1和0.30μmol·L-1。NO2-在该修饰电极上表现出两段线性范围：1.00μmol·L-1到0.60mmol·L-1和0.60mmol·L-1到1.60mmol·L-1,其检测限为0.50μmol·L-1。另外利用标准加入法,该修饰电极已经成功的应用于尿液和血清中AA、DA、UA和NO2-的加标回收实验,其结果令人满意。 2.纳米金/聚3-氨基-5-巯基-1,2,4-三唑复合膜修饰的玻碳电极用于检测抗坏血酸、多巴胺,尿酸和亚硝酸根离子该工作首次将3-氨基-5-巯基-1,2,4-三唑(TA)电聚合到玻碳电极的表面形成聚3-氨基-5-巯基-12,4-三唑(p-TA)薄膜,然后再电沉积金簇(nano-Au)到聚合膜的表面制得nano-Au/p-TA修饰的电极。该修饰电极对抗坏血酸(AA)、多巴胺(DA)、尿酸(UA)和亚硝酸根离子(NO2-)具有很好的电催化活性。p-TA的表面含有大量的NH2和SH基团,这些基团有利于将nano-Au沉积到p-TA的表面。nano-Au和p-TA的协同效应使得该修饰电极具有大的比表面积,好的生物相容性,电子传递速率和稳定性,高的选择性和灵敏度,并且电沉积过程是一个灵活可控的过程。在AA、DA、UA和NOz-这四种物质的混合溶液中,AA、DA、UA和NO2-的线性范围分别为2.1-50.1μmol·L-1,0.6-340.0μmol·L-1,1.6-110.0μmol·L-1和15.9-277.0μmol·L-1,其检出限分别为1.1×10-6mol·L-1,5.0×10-8mol·L-1,8.0×10-8mol·L-1and8.9×10-7mol·L-1。另外,本文还对该修饰电极进行了实样分析,即在尿液和血清样品中用标准加入法同时检测AA、DA、UA和N02-,其结果令人相当满意。 3.纳米金/氧化的聚合咪唑膜修饰的玻碳电极用于同时检测抗坏血酸、多巴胺、尿酸和色氨酸本文通过电沉积的方法将金纳米粒子(GNPs)电沉积到氧化过的聚咪唑(PImox)薄膜的表面制成GNPs/PImox修饰的电极。金属纳米粒子具有大的表面

关键词：聚合膜纳米材料生物小分子同时检测

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聚合膜的摩擦磨损性能

东北大学学报（自然科学版） 1999年第1期20卷 91-93页

作者：夏延秋丁津原杨文通马先贵刘维民薛群基东北大学机械工程与自动化学院中国科学院兰州化学物理研究所

通过在四球摩擦磨损试验机和ＭＨＫ５００环块摩擦磨损机上的试验表明，在不同的润滑油中加入可聚合单体，可以有效降低金属表面的摩擦磨损，使润滑油的抗极压和抗疲劳性能都有显著提高·通过付立叶红外光谱仪分析表明，由于摩擦表面生... 详细信息

通过在四球摩擦磨损试验机和ＭＨＫ５００环块摩擦磨损机上的试验表明，在不同的润滑油中加入可聚合单体，可以有效降低金属表面的摩擦磨损，使润滑油的抗极压和抗疲劳性能都有显著提高·通过付立叶红外光谱仪分析表明，由于摩擦表面生成原位聚合膜，使摩擦系数和磨损量显著降低·

关键词：聚合膜摩擦磨损添加剂试验机润滑油

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聚合膜固定葡萄糖氧化酶及酶活性分析

井冈山大学学报（自然科学版） 2011年第3期32卷 65-69页

作者：向灿辉孙志勇遵义医学院珠海校区生物工程系广东珠海519041 湖南师范大学化学化工学院湖南长沙410081

采用电化学石英晶振阻抗分析法,测定了中性缓冲溶液中葡萄糖氧化酶在去甲肾上腺素电氧化聚合膜中固定化酶的量;并结合安培法,定量检测了固定化酶(ESAi)和游离酶(ESAn)的比活性以及固定化酶相对于游离酶的酶相对比活性(ERA)。另外,采用... 详细信息

采用电化学石英晶振阻抗分析法,测定了中性缓冲溶液中葡萄糖氧化酶在去甲肾上腺素电氧化聚合膜中固定化酶的量;并结合安培法,定量检测了固定化酶(ESAi)和游离酶(ESAn)的比活性以及固定化酶相对于游离酶的酶相对比活性(ERA)。另外,采用扫描电化学显微镜(SECM)监测了酶电极检测电位下"泄漏"H2O2的氧化电流,并分析该泄漏电流的存在可能是引起酶电极ERA偏低的重要原因。

关键词：电化学石英晶振阻抗分析法扫描电化学显微镜聚合膜酶活性葡萄糖氧化酶

分子模拟研究小分子气体在常用包装聚合膜中的扩散行为

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分子模拟研究小分子气体在常用包装聚合膜中的扩散行为

作者：荣丽萍山东大学

学位级别：硕士

本文通过分子动力学法和巨正则蒙特卡洛法相结合的方法,利用Materials Studio软件对氧气和水分子在几种常用包装聚合膜中的扩散进行了分子模拟。首先基于COMPASS力场进行建模。为了使模拟体系接近真实体系,模型的构建采用三维周期... 详细信息

本文通过分子动力学法和巨正则蒙特卡洛法相结合的方法,利用Materials Studio软件对氧气和水分子在几种常用包装聚合膜中的扩散进行了分子模拟。首先基于COMPASS力场进行建模。为了使模拟体系接近真实体系,模型的构建采用三维周期性边界条件,选取能量最低、体系最稳定的周期边界作为初始构型。然后对聚合物模拟体系进行能量优化和退火处理,使得体系达到平衡状态。利用MS软件中的吸附模块根据巨正则蒙特卡洛法吸附一定数量的气体分子,形成聚合物和气体的混合体系。对混合体系进行多次NVT系综和NPT系综的MD模拟后,直至混合体系达到平衡状态,最后进行NVE系综的分子动力学模拟以便得到气体在聚合物内的扩散过程和运动轨迹,分析气体分子在聚合物内的均方位移曲线,根据Einstein方程得到氧气和水分子在聚合膜中的扩散系数。结果发现：（1）利用分子动力学模拟计算小分子气体在包装聚合膜中的扩散系数是可行的。氧气和水分子在聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯和聚氯乙烯中的扩散系数随着温度的升高而增大,随着聚合度的增大而减小。（2）研究了压强对氧气和水分子在聚合膜中扩散的影响,发现压强对气体在不同聚合膜中的扩散影响不同。（3）氧气在聚乙烯中的扩散系数受湿度的影响显著,相对湿度100%时的扩散系数比相对湿度0%时的扩散系数大得多。（4）探讨了氧气和氮气的混合气体在聚乙烯中的扩散,发现氧气在聚乙烯中的扩散系数因氮气的存在而增大。（5）经过计算发现,在聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯和聚氯乙烯中,聚氯乙烯的阻氧阻湿性能最好,聚苯乙烯次之,聚乙烯最差,这与实际规律相符,为包装薄膜的选取提供了参考。总之,利用模拟软件对气体在聚合膜中的扩散过程进行分析计算是可行的,节省了实验开支,同时为新薄膜的研制提供了新的途径。

关键词：分子动力学聚合膜扩散吸附

基于碳纳米管分子印迹聚合膜的西玛津电极研究

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广东化工 2013年第20期40卷 113-114,109页

作者：张进李小平周权宝贵州师范学院化学与生命科学学院贵州贵阳550018

以除草剂西玛津（SMZ）为模板,在修饰有多壁碳纳米管（MWNTs）的玻碳电极表面通过电化学聚合邻氨基苯酚（oAP）,制备了一种可对SMZ进行选择性测定的分子印迹聚合物膜电极.该印迹膜电极能在1.5～160μmol/L浓度范围内间接对SMZ进行检测,... 详细信息

以除草剂西玛津（SMZ）为模板,在修饰有多壁碳纳米管（MWNTs）的玻碳电极表面通过电化学聚合邻氨基苯酚（oAP）,制备了一种可对SMZ进行选择性测定的分子印迹聚合物膜电极.该印迹膜电极能在1.5～160μmol/L浓度范围内间接对SMZ进行检测,检出限为0.5 μmol/L.并可在与SMZ结构相似的除草剂存在下选择性识别SMZ.

关键词：分子印迹聚合物多壁碳纳米管电极表面西玛津聚合膜邻氨基苯酚电化学聚合选择性测定

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芪类分子掺杂极化聚合膜的非线性光学性质

物理化学学报 1999年第2期15卷 121-126页

作者：侯占佳刘丽英徐雷陈杰徐志凌王文澄李富铭叶明新复旦大学物理系复旦大学材料科学系上海200433

采用实时测量光学二次谐波产生（SHG）和吸收光谱的方法时芪类有机分子DANS（4’－N，N－dimethylamino－nitrostilbene）及一种新合成的经氰基团修饰的有机分子CNDS（α’－cyano－4’－nitro－4－N,N－dimethylaminostilbene）掺杂PMM... 详细信息

采用实时测量光学二次谐波产生（SHG）和吸收光谱的方法时芪类有机分子DANS（4’－N，N－dimethylamino－nitrostilbene）及一种新合成的经氰基团修饰的有机分子CNDS（α’－cyano－4’－nitro－4－N,N－dimethylaminostilbene）掺杂PMMA[poly（methylmethacrylate）]极化聚合膜的非线性光学性质进行了研究。在电晕极化条件下，由于聚合膜的电导率随温度的变化急剧增加，实验中发现两种掺杂极化聚合膜的最佳电导极化温度均低于它们的玻转温度Tg．在最佳极化条件下，从极化前和极化后的吸收光谱变化可看出CNDS的有序度较DANS的差．但实时SHG表明，CNDS／PMMA极化掺杂聚合膜的二阶非线性系数X（2）较DANS／PMMA极化聚合膜的大．结合极化前和极化后吸收峰强度的变化，我们得到CNDS分了的非线性极化率β约为140×10-30esu.在撤离极化场后，CNDS／PMMA的SHG强度的弛豫也比DANS／PMMA慢，说明CNDS是一种性能较DANS优越的制备二阶光学非线性的掺杂分子．

关键词：掺杂聚合膜芪二阶 CNDS 非线性光学材料 PMMA

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均匀设计在聚合膜研究中的应用

润滑与密封 2001年第6期26卷 51-52页

作者：陈卓君沈阳工业学院机械工程分院 110015

在46＃润滑油中加入聚合膜单体、极压剂ZDDP和硫化异丁烯不仅可以在摩擦过程中摩擦表面形成原位聚合膜,提高对磨表面的抗胶合、抗疲劳能力,而且还能明显地降低摩擦和磨损。结果表明:采用均匀设计优选聚合膜的最佳添加剂配方,PB值提高1.5... 详细信息

在46＃润滑油中加入聚合膜单体、极压剂ZDDP和硫化异丁烯不仅可以在摩擦过程中摩擦表面形成原位聚合膜,提高对磨表面的抗胶合、抗疲劳能力,而且还能明显地降低摩擦和磨损。结果表明:采用均匀设计优选聚合膜的最佳添加剂配方,PB值提高1.55倍达1666N,PD值提高1.67倍达4920N。

关键词：均匀设计聚合膜添加剂润滑油

植物激素茉莉酮在CTAB和Nafion聚合膜增敏作用下的电化学行为及测定

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植物激素茉莉酮在CTAB和Nafion聚合膜增敏作用下的电化学行为及测...

第十一届全国电分析化学会议

作者：党雪平胡成国胡胜水生物医学分析化学教育部重点实验室武汉大学化学与分子科学学院湖北大学化学化工学院中国科学院传感技术国家重点实验室

＜正＞茉莉酸类植物激素广泛地存在于植物体中,参与调控植物生长的许多过程,如果实的成熟、花粉粒的萌发、茎叶的生长等[1]。测定植物各器官和组织中内源茉莉酸类含量的变化和分布对于研究茉莉酸类对植物生理效应具有非常重要的实际意... 详细信息

＜正＞茉莉酸类植物激素广泛地存在于植物体中,参与调控植物生长的许多过程,如果实的成熟、花粉粒的萌发、茎叶的生长等[1]。测定植物各器官和组织中内源茉莉酸类含量的变化和分布对于研究茉莉酸类对植物生理效应具有非常重要的实际意义。检测茉莉酸类植物激素的方法主要有放射性免疫测定法、酶联免疫检测

关键词：植物激素聚合膜增敏作用电化学行为

来源： cnki会议评论

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等离子体苯胺聚合膜离子注入层的电阻率

高分子材料科学与工程 1997年第2期13卷 76-79页

作者：张铮杨吴美珍浦天舒童志深中国纺织大学基础部

等离子体苯胺聚合膜经１００ｋｅＶ，５×１０１５Ａｒ＋／ｃｍ２或２４ｋｅＶ，１×１０１６Ｉ＋／ｃｍ２离子注入后，室温电阻率下降１２个数量级。用范德堡（Ｖａｎ－ｄｅｒ－Ｐａｕｗ）法在１７３Ｋ～３０３Ｋ温度范围内，测量了温... 详细信息

等离子体苯胺聚合膜经１００ｋｅＶ，５×１０１５Ａｒ＋／ｃｍ２或２４ｋｅＶ，１×１０１６Ｉ＋／ｃｍ２离子注入后，室温电阻率下降１２个数量级。用范德堡（Ｖａｎ－ｄｅｒ－Ｐａｕｗ）法在１７３Ｋ～３０３Ｋ温度范围内，测量了温度对注入层体电阻率的影响。实验表明，注入层内电荷载流子的输运过程可用Ｍｏｔ的可变自由程跳跃（ＶＲＨ）模型给以解释。根据此ＶＲＨ理论得到Ｆｅｒｍｉ能级处的态密度及电荷载流子最可能的跳跃距离。

关键词：等离子体聚合离子注入电阻率苯胺聚合膜