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聚合物半导体纳米纤维的自组装和场效应器件研究

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聚合物半导体纳米纤维的自组装和场效应器件研究

作者：陈育荣南京大学

学位级别：硕士

场效应晶体管(FET)可利用电场掺杂效应,通过电流电压测试,获得半导体材料的载流子迁移率,同时也是电子产品中广泛使用的开关元器件。与传统的无机场效应晶体管相比,有机场效应晶体管(OFET)具有可制备在柔性衬底上、可大面积加工、加工... 详细信息

场效应晶体管(FET)可利用电场掺杂效应,通过电流电压测试,获得半导体材料的载流子迁移率,同时也是电子产品中广泛使用的开关元器件。与传统的无机场效应晶体管相比,有机场效应晶体管(OFET)具有可制备在柔性衬底上、可大面积加工、加工工艺简单、制造成本低等优点,在大面积电子电路印刷以及柔性电子设备上有着巨大的应用前景。有机场效应晶体管的关键组成部分是有机半导体层,聚合物半导体因其可在柔性衬底上制备引起了众多学者的研究兴趣。聚(3-己基噻吩)(P3HT)是有机场效应晶体管中广泛使用的p型有机半导体材料,本文以P3HT为例系统性地研究了P3HT纳米纤维的合成方法,并且以P3HT纳米纤维薄膜为有机半导体层制备了相应的场效应晶体管器件,具体工作如下:1.加热-冷却法制备P3HT纳米纤维本工作以原子力显微镜(AFM)的轻敲模式测试为主要的形貌分析手段,提出了加热-冷却法制备P3HT纳米纤维。基于氯苯溶剂体系,研究了不良溶剂、超声处理、分子量、浓度对P3HT微观形貌的影响,总结出两种不同浓度不同溶剂比例的制备方法:0.5 mg/m L P3HT于氯苯:乙腈=5:1体系、3.0 mg/m L P3HT于氯苯:乙腈=10:1体系,其中0.5 mg/m L的体系中的P3HT分子可维持长达半年的纳米纤维形貌。2.基于P3HT纳米纤维顶栅结构场效应晶体管的制备传统的有机场效应器件因有机半导体层不耐高温,通常采用底栅的器件结构,但底栅结构的OFET绝缘层界面通常用十八烷基三氯硅烷(OTS)进行界面修饰,减少表面缺陷密度,而OTS修饰后的界面疏水性太强,以致上一项工作中的P3HT纳米纤维溶液无法旋涂在其表面。因此,本工作使用顶栅OFETs结构,利用上一项工作制备的P3HT纳米纤维,成功制备了基于P3HT纳米纤维的有机场效应晶体管,基于P3HT纳米纤维的顶栅结构OFET在短沟道(L<2μm)器件中表现出较为优异的电学性能,有望应用在低工作电压器件和高工作频率器件上。

关键词：聚合物自组装有机场效应晶体管聚(3-己基噻吩)纳米纤维薄膜微观结构顶栅结构器件

自组装策略构筑形貌结构可控的碳纳米复合材料及其HER催化性能研究

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自组装策略构筑形貌结构可控的碳纳米复合材料及其HER催化性能研究

作者：李霄宁夏大学

学位级别：硕士

能源过渡消耗带来的环境与社会问题日益凸显。由于超高的能量密度,氢能被认为是最有潜力的清洁能源之一。电催化析氢（HER）可以将电能转化为氢能进行存储,而直接利用电解水制氢需要较高的过电位,带来大量能量消耗。电催化剂可以有效降... 详细信息

能源过渡消耗带来的环境与社会问题日益凸显。由于超高的能量密度,氢能被认为是最有潜力的清洁能源之一。电催化析氢（HER）可以将电能转化为氢能进行存储,而直接利用电解水制氢需要较高的过电位,带来大量能量消耗。电催化剂可以有效降低过电位,是电催化析氢发展的核心问题。因此,开发低价、易制、高效且稳定的HER催化剂对于电解水制氢的广泛应用具有重要意义。本论文中,通过自组装策略构筑形貌、结构可调的碳纳米复合材料,并对其HER催化性能进行研究。具体而言,以两亲性聚酰胺酸（poly（amic acid）,PAA）作为构筑基元,通过自组装制备尺寸均一的纳米球,原位吸附Ni2+后在N2气氛中煅烧,得到表面凸起数量精确可控的树莓状碳纳米球（Ni@R-CSs）。此外,对Ni@R-CSs进行刻蚀,得到内部具有丰富孔道结构的镂空状碳纳米球（H-CNSs）。以上述树莓状和镂空状碳纳米球作为载体,均可高效负载超细铂纳米颗粒,并表现出优异的HER催化性能。具体研究内容如下:（1）通过逐步聚合合成两亲性PAA,利用溶剂交换法将PAA自组装形成纳米球,原位吸附Ni2+后碳化,制备出一系列表面具有薄碳层凸起的Ni@R-CSs。经对吸附Ni2+浓度进行调节,实现了 Ni@R-CSs表面凸起数量的精确调控。利用XRD、Raman光谱、氮气吸/脱附、SEM和TEM等表征方法对碳纳米复合材料的物相结构、石墨化程度、比表面积以及形貌等进行分析。通过电化学工作站和圆盘电极对催化剂HER催化性能进行评价。结果表明:Ni@R-CSs表面的薄碳层凸起有效提升了碳纳米球的石墨化程度,比表面积由203 m2 g-1增加至434 m2 g-1。将其作为载体可均匀负载超细Pt纳米颗粒,Pt和Ni纳米颗粒之间通过接触界面发生电荷转移产生协同效应,实现了HER催化性能的显著提升。Pt/Ni@R-CSs在1.0 M KOH电解液中,仅需7.7 mV的超低过电势电流密度即可达到10 mA cm-2,明显低于商业催化剂Pt/C（40.3 mV）,并且优于大多数报道的HER电催化剂。在150 mV过电势下,单位质量活性为3.79 AmgPt-1,是商业铂碳的3.3倍,表现出优异的HER催化性能与稳定性。（2）通过酸刻蚀Ni@R-CSs内部包裹的Ni纳米颗粒,制备出具有向内部延伸孔洞的H-CNSs。改变了碳纳米球的内部结构,达到扩孔目的。同时,除去了 Ni纳米颗粒,拓展了催化剂在酸性电解液中的应用范围。将H-CNSs作为载体可将超细Pt纳米颗粒稳定负载在孔道内部,经二次煅烧后Pt/H-CNSs的比表面积得到显著提升（785 m2 g-1）、石墨化程度升高,并产生多孔结构。在0.5 M H2SO4电解液中,电流密度为10 mA cm-2时,Pt/H-CNSs的过电势仅为22.8 mV优于Pt/C（23.5 mV）。在150 mV过电势下,具有最高的质量活性6.38 AmgPt-1,为Pt/C的3.7倍。Pt/H-CNSs不仅展现出高催化活性,还拥有优异的循环稳定性,在5000圈CV循环后,其过电势没有衰减;在恒电压下超过15 h的计时电流测试,其电流密度没有发生明显衰减。此外,在碱性环境中,电流密度为10 mAcm-2时,Pt/H-CNSs的电势为18.8 mV,远优于商业Pt/C（40.3 mV）。表明所制备的碳纳米复合材料Pt/H-CNSs是一种碱性和酸性环境下均适用的高效电解水析氢催化剂。

关键词：聚合物自组装碳纳米复合材料超细Pt纳米颗粒电催化析氢反应

高分子自组装调控过渡金属掺杂碳基吸波材料制备与应用研究

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高分子自组装调控过渡金属掺杂碳基吸波材料制备与应用研究

作者：李岩烟台大学

学位级别：硕士

随着人们对无线通信需求的日益增长,特别是以千兆赫频率工作的第五代移动通信技术(5G)的应用为我们的日常生活带来极大的便利,但同时也带来了严重的电磁污染问题,对人体健康以及电子设备的正常运行都会构成威胁。吸波材料是解决上述问... 详细信息

随着人们对无线通信需求的日益增长,特别是以千兆赫频率工作的第五代移动通信技术(5G)的应用为我们的日常生活带来极大的便利,但同时也带来了严重的电磁污染问题,对人体健康以及电子设备的正常运行都会构成威胁。吸波材料是解决上述问题的重要技术核心,受到广泛重视。单一磁性吸波材料往往表现出高密度、涂层厚度大、有效吸波频带窄等系列问题;碳材料与磁性材料复合可以优化阻抗匹配,通过磁电协同机制克服上述问题,是目前吸波材料的重要研究方向。本文以聚合物自组装技术调控制备磁电协同损耗吸波材料为主要研究思路,通过高分子配位诱导自组装和结晶诱导自组装精密构筑分级多孔过渡金属掺杂碳材料,分析高温热解过程中聚合物软模板和前驱体对碳组分与过渡金属组分的调控特性,探究电损耗和磁损耗相互协同的磁电协同损耗机理。该研究将推动高分子自组装在吸波领域的应用实践,并有望为新型磁电损耗吸波材料的制备提供科学依据。主要研究内容如下:(1)双亲水超支化共聚物调控铁掺杂多孔吸波材料制备与应用研究。首先通过合成炔基聚醚多元醇(Alkynyl-HPG)并将其与超支化聚乙烯亚胺(HPEI)共聚合成双亲水超支化共聚物(HPG-g-HPEI)。借助HPFG-g-HPEI与Fe的配位诱导自组装过程制备含过渡金属的高分子胶束,随后将其与酚醛树脂原位复合形成复合组装体,经高温热解将上述复合组装体转变为兼具介电损耗与磁损耗的多孔铁/碳(Fe/C)复合材料。研究结果表明,Fe/C-800复合材料在3.4 mm厚度和填充量为10 wt%时,于频率为11.2 GHz处达到最大吸收,其最小反射损耗值为-57.8 d B,对应的有效吸收带宽(EAB)值为5.3 GHz,可覆盖整个X波段,表现出高效的电磁波吸收性能。(2)聚酰亚胺结晶诱导自组装调控分级铁钴掺杂多孔吸波材料制备与应用研究。以Fe-MOF为基体,借助聚酰亚胺(PI)结晶诱导自组装制备Fe-MOF@PI组装体,随后采用水解沉淀法将含钴的氢氧化物沉淀负载在Fe-MOF@PI表面,形成Fe-MOF@PI@Co(OH)复合组装体。最后经高温热解可得含铁钴金属的分级多孔氮掺杂碳基吸波材料(Fe Co/Co@NC)。研究结果表明,Fe Co/Co@NC-800复合材料在4.8 mm厚度和填充量为20 wt%时,于频率为5.4 GHz处达到最大吸收,其最小反射损耗值为-59.61 d B,有效吸收带宽为2.16 GHz(4.50～6.66 GHz),表现出优异的低频电磁波吸收性能。

关键词：聚合物自组装介电损耗磁损耗电磁波吸收

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二氧化碳响应性聚合物及其应用进展

高分子材料科学与工程 2014年第2期30卷 170-178页

作者：闫强赵越舍布鲁克大学化学系

二氧化碳(CO2)刺激响应性聚合物是近年来新发展的一类智能型聚合物。它是指在向聚合物体系内部引入或排出CO2气体后,聚合物的结构与性质能够发生可逆变化的新型大分子。由于在调控的过程中只向体系内部引入了CO2气体刺激源,使得在多次... 详细信息

二氧化碳(CO2)刺激响应性聚合物是近年来新发展的一类智能型聚合物。它是指在向聚合物体系内部引入或排出CO2气体后,聚合物的结构与性质能够发生可逆变化的新型大分子。由于在调控的过程中只向体系内部引入了CO2气体刺激源,使得在多次可逆的循环过程中避免了传统刺激方式(酸碱、氧化还原剂、离子、酶等)的杂质积累,因此具有极高的应用潜力和价值。利用聚合物响应CO2的特性,可以在多个方面对其进行开发和应用。文中对近年来各种新型CO2刺激响应性聚合物的合成、组装及应用进行总结与归纳,并对这类智能大分子的应用前景和发展方向进行了合理展望。

关键词： CO2刺激响应聚合物聚合物自组装智能大分子功能应用

生物信号分子精准响应性聚合物体系及其自组装

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生物信号分子精准响应性聚合物体系及其自组装

含柱芳烃聚合物的设计合成及柱芳烃主客体络合行为的研究

中国化学会2017全国高分子学术论文报告会

作者：闫强张建许妙苗复旦大学

刺激响应性聚合物可以定义为一类智能聚合物体系。目前,基于传统物理或化学刺激源的响应聚合物体系已日渐成熟;但这些常规刺激源的使用往往会引起两个重要的问题:细胞损伤或细胞毒性;低选择性、低特异性与低生物有效分布。针对这两个关... 详细信息

刺激响应性聚合物可以定义为一类智能聚合物体系。目前,基于传统物理或化学刺激源的响应聚合物体系已日渐成熟;但这些常规刺激源的使用往往会引起两个重要的问题:细胞损伤或细胞毒性;低选择性、低特异性与低生物有效分布。针对这两个关键科学问题,我们提出了"生物信号分子精准响应性聚合物"的概念,希望利用内源性的生物信号分子作为刺激源,原位、特异性地实现聚合物体系的应答,解决上述困境。通过聚合物结构设计与剪裁,我们成功构建了基于多取代苯的系列聚合物功能结构,可高灵敏地、选择性地应答生物细胞内的重要神经信号转导分子,如硫化氢、多硫化氢、一氧化碳、过氧硝基等。这些聚合物自组装所形成的组装体系能够快速响应上述生物信号,临界响应阈值突破公认的纳摩尔响应极限(0M),并可高效阻抗细胞内同源同型生物相似物的干扰。这类聚合物为开辟生物信号分子响应性聚合物家族提供了思路,并在构建精准响应性高分子方向上迈进一步

关键词：生物信号分子精准响应聚合物自组装智能组装体纳米医药

来源： cnki会议评论

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含柱芳烃聚合物的设计合成及柱芳烃主客体络合行为的研究

作者：郭磊华东师范大学

学位级别：硕士

超分子化学是创造新物质、实现新功能的一种有效方法,其核心内容是主客体化学。在超分子化学发展的过程中,研究最早的主体分子是冠醚,随后环糊精、杯芳烃、葫芦脲等主体分子相继吸引了广大科研工作者的关注。柱芳烃是一类新的主体分子,... 详细信息

超分子化学是创造新物质、实现新功能的一种有效方法,其核心内容是主客体化学。在超分子化学发展的过程中,研究最早的主体分子是冠醚,随后环糊精、杯芳烃、葫芦脲等主体分子相继吸引了广大科研工作者的关注。柱芳烃是一类新的主体分子,其组成类似杯芳烃,富含π电子,可以和阳离子以及中性分子进行络合;同时,柱芳烃的羟基类似于环糊精的羟基,很容易修饰。自2008年Ogoshi首次报道以来,柱芳烃吸引了越来越多科研工作者的关注,正逐渐成为第五代主体分子。本论文主要涉及将柱芳烃引入高分子中,并对柱芳烃的主客体络合行为进行了研究,具体内容和结果如下：在第二章中,设计并合成了柱芳烃的衍生物P5A-CTA,并以其为链转移剂,采用RAFT活性聚合方法,对N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)进行聚合,得到端基含柱芳烃的温敏性聚合物P5A-PNIPAM。通过1HNMR,13C NMR和MS对目标产物进行了结构分析,表明P5A-CTA已成功合成。通过1HNMR以及GPC对P5A-PNIPAM的结构、分子量以及分子量分布进行了表征,结果表明合成的P5A-PNIPAM分子量分布较窄。此外,通过DLS,TEM、UV等研究了P5A-PNIPAM与客体分子吡嗪盐的包结络合行为,并进一步研究其温敏性。结果表明,由于柱芳烃的疏水作用,P5A-PNIPAM在水中可以自组装成胶束,加入客体分子后,由于柱芳烃与客体分子形成了络合物,胶束尺寸由原来的15nm增加到24nm,而聚合物的浊点也由原来的31℃下降到了30℃。本章研究工作首次将柱芳烃引入到聚合物中,拓展了柱芳烃的研究范围。在第三章中,利用P5A-PNIPAM的三硫酯基团与金纳米粒子结合,制备具有识别功能的杂化金纳米颗粒。通过TGA,DLS,TEM、UV等表明P5A-PNIPAM成功地负载到了金纳米粒子的表面。进一步,研究了杂化金纳米粒子的形态和性能。加入客体分子后,由于柱芳烃与客体分子形成了络合物,杂化金纳米粒子的浊点由原来的30.5℃下降到了29℃,同时表现出更高的温度敏感性。本章研究工作首次制备了含柱芳烃聚合物稳定的金纳米粒子,同时温敏性的聚合物也赋予了金纳米粒子温度响应性,为制备具有识别功能的有机-无机杂化体系提供了一种方法。在第四章中,运用核磁滴定法研究了不同阴离子客体分子(G-Br、G-PF6)与甲基柱芳烃的络合常数,发现阴离子为PF6-的客体分子与甲基柱芳烃的络合能力(Ka=1425±482M-1)强于阴离子为Br-的客体分子(Ka=420±39M-1)。这是因为相对于PF6-, Br-与吡嗪环形成更强的氢键,因此DMP5A不易与G-Br中的阳离子进行络合,因而DMP5A与G-Br的络合能力较弱。本章研究工作对柱芳烃络合行为研究中客体分子的选择提供了一定的参考依据。

关键词：柱芳烃主客体化学聚合物自组装金纳米粒子

超声响应高分子纳米体系用于脑胶质瘤治疗的设计

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超声响应高分子纳米体系用于脑胶质瘤治疗的设计

作者：连前进中国科学院大学(中国科学院深圳先进技术研究院)

学位级别：硕士

脑胶质瘤是神经系统肿瘤中原发性脑部肿瘤,其具有高度侵袭性扩散和弥漫性侵袭,是目前需要得到有效治疗的最为致命的恶性颅内肿瘤之一,其发病率是颅内肿瘤的40%。其中,化学治疗是目前对脑胶质瘤成熟有效的治疗方法,但由于脑胶质瘤具有血... 详细信息

脑胶质瘤是神经系统肿瘤中原发性脑部肿瘤,其具有高度侵袭性扩散和弥漫性侵袭,是目前需要得到有效治疗的最为致命的恶性颅内肿瘤之一,其发病率是颅内肿瘤的40%。其中,化学治疗是目前对脑胶质瘤成熟有效的治疗方法,但由于脑胶质瘤具有血脑屏障,血脑肿瘤屏障,内皮细胞间紧密连接层等生理屏障,从而导致化疗药物不能有效地透过血脑屏障等生理屏障到脑胶质瘤位点以实现破坏脑胶质瘤必需的药物浓度,对使用化疗药物治疗脑胶质瘤带来了巨大挑战。纳米颗粒可以作为药物载体实现跨越脑胶质瘤的生理屏障实现药物递送,刺激响应型纳米颗粒可以实现药物在脑胶质瘤部位的可控释放。在纳米颗粒的响应的刺激源中,超声具有穿透能力强,无电离辐射等的优点,对纳米颗粒响应超声释放药物以实现可控递送具有不可替代的优越性。本论文的研究是基于RAFT聚合合成超声响应的嵌段共聚物:两亲性聚(N,N-二甲基丙烯酰胺-b-四氢吡喃基甲基丙烯酸酯)和聚(N,N-二甲基丙烯酰胺-co-荧光素丙烯酸酯-b-四氢吡喃基甲基丙烯酸酯)嵌段共聚物,通过自组装的方法制备纳米颗粒,能够响应超声刺激而发生部分解组装,超声响应的疏水片段脱落而导致亲水片段的比例增大。我们通过超声刺激纳米颗粒进行超声响应表征,得出两亲性聚(N,N-二甲基丙烯酰胺-b-四氢吡喃基甲基丙烯酸酯)自组装成的纳米颗粒其粒径从100 nm变为150 nm,形貌发生明显的变化;聚(N,N-二甲基丙烯酰胺-co-荧光素丙烯酸酯-b-四氢吡喃基甲基丙烯酸酯)自组装成的纳米颗粒其粒径从160 nm变为220 nm,并对两亲性聚(N,N-二甲基丙烯酰胺-b-四氢吡喃基甲基丙烯酸酯)自组装成的纳米颗粒包裹罗丹明B作为药物模型进行相同的超声处理后,纳米颗粒的粒径160 nm变为到210 nm。同时,我们在脑胶质瘤U87 MG细胞内进行纳米颗粒的超声响应实验,得出纳米颗粒能够在细胞内对超声响应的而实现罗丹明B药物模型分子的可控释放。本研究设计并成功构建了用于可控药物递送的超声响应型纳米颗粒,并使用医用治疗性超声成功实现了超声响应型纳米颗粒对药物模型分子的释放,对脑胶质瘤的治疗提供了新的理论依据。

关键词： RAFT聚合超声响应聚合物自组装可控释放 U87 MG

易位聚合法合成柱芳烃聚合物及其主客体性质的研究

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易位聚合法合成柱芳烃聚合物及其主客体性质的研究

作者：武玥华东师范大学

学位级别：硕士

超分子化学是多种学科的相互结合,在药物附载与释放、多功能材料以及传感器等方面都发挥着巨大的作用。近年来,由非共价键作用力所构建的超分子聚合物将高分子特性与超分子化学特性相结合,受到越来越多研究者们的关注。这类聚合物既具... 详细信息

超分子化学是多种学科的相互结合,在药物附载与释放、多功能材料以及传感器等方面都发挥着巨大的作用。近年来,由非共价键作用力所构建的超分子聚合物将高分子特性与超分子化学特性相结合,受到越来越多研究者们的关注。这类聚合物既具有高分子强度高、稳定性好的优点,同时又具有超分子动态可逆的特性,是一类新的功能材料。作为主体大环分子中的新星,柱芳烃结构对称,并且还可以和多种客体分子进行络合,正逐渐成为主客体化学研究的热点。但目前大多数的研究集中于柱芳烃小分子,对于柱芳烃聚合物的研究依然相对较少,这是由于柱芳烃位阻较大,用传统的自由基聚合方法难以得到柱芳烃均聚物或者嵌段共聚物。本论文采用易位环化或开环易位聚合的方法,将柱芳烃引入到聚合物中,得到含柱芳烃的聚合物,进一步加入合适的客体分子,构建超分子聚合物,探究主客体络合作用对聚合物性能的影响。内容包括:设计合成柱芳烃修饰的1,6-庚二炔单体DYP5A,通过易位环化聚合方法得到柱芳烃均聚物pDYP5A、嵌段共聚物pDYP5A-b-pMPBPY和无规共聚物p（DYP5A-co-MPBPY）,随后引入吡啶盐客体分子构建超分子体系。通过调节主客体之间的摩尔比例,可以对超分子体系的导电率进行调节。同时,由于聚合物的规整度不同,相同客体分子含量时其导电率也不同,表现为均聚物体系导电率最大,嵌段共聚物体系导电率其次,无规共聚物体系导电率最小。其次,通过对比实验,证明主客体络合作用的存在使体系的玻璃化转变温度发生了明显的下降,从而提高导电率。设计合成柱芳烃修饰的降冰片烯单体NMP5A,通过开环易位聚合方法得到柱芳烃均聚物pNNMP5A、嵌段共聚物pNMP5A-b-pMPHMB和无规共聚物p（NMP5A-co-MPHMB）。随后引入聚乙二醇和四苯乙烯基修饰的两种吡啶盐客体分子形成超分子刷状聚合物,进一步自组装形成具有AIE性质的胶束。通过调节主客体间的摩尔比例,胶束大小和荧光强度可以得到改变。此外,在加入竞争性客体分子丁二腈后,由于胶束结构破坏导致体系AIE作用减弱,荧光强度下降。

关键词：柱芳烃主客体化学易位聚合导电材料聚合物自组装