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聚合物膜离子选择性电极传感新方法研究进展

中国科学：化学 2021年第5期51卷 521-530页

作者：刘哲王俊豪江天甲秦伟中国科学院海岸带环境过程与生态修复重点实验室(烟台海岸带研究所) 山东省海岸带环境过程重点实验室中国科学院烟台海岸带研究所烟台264003 青岛海洋科学与技术试点国家实验室海洋生物学与生物技术功能实验室青岛266237 中国科学院大学北京100049 中国科学院海洋大科学研究中心青岛266071

传统的离子选择性电极属于电位型传感器,其检测原理基于电极敏感膜的电位响应与分析物离子的活度关系符合能斯特方程.近年来,以聚合物膜为敏感元件的离子选择性电极蓬勃发展,其换能方式已经从传统的零电流电位检测法发展到计时电位法、... 详细信息

传统的离子选择性电极属于电位型传感器,其检测原理基于电极敏感膜的电位响应与分析物离子的活度关系符合能斯特方程.近年来,以聚合物膜为敏感元件的离子选择性电极蓬勃发展,其换能方式已经从传统的零电流电位检测法发展到计时电位法、库仑法、安培法、离子迁移伏安法、光学法等多种传感新方法.这些新型信号输出方式的采用,提高了聚合物膜离子选择性电极的检测性能、扩大了电极的应用范围.本文综述了近年来发展的聚合物膜离子选择性电极传感新方法,重点介绍了各类分析信号的输出原理与应用,并对该领域未来的发展做出了展望.

关键词：离子选择性电极传感器聚合物膜换能方式信号输出

聚合物膜固定化α-葡萄糖苷酶的制备及酶抑制剂筛选

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聚合物膜固定化α-葡萄糖苷酶的制备及酶抑制剂筛选

作者：温凝兰州大学

学位级别：硕士

酶是由生物体内活细胞产生的一种生物催化剂,高效率地催化各种生物化学反应,在消化、吸收、呼吸、运动和生殖等生命活动中起着重要作用。α-葡萄糖苷酶是与2型糖尿病密切相关的酶,人体小肠内的α-葡萄糖苷酶能将食物中的多糖水解生成葡... 详细信息

酶是由生物体内活细胞产生的一种生物催化剂,高效率地催化各种生物化学反应,在消化、吸收、呼吸、运动和生殖等生命活动中起着重要作用。α-葡萄糖苷酶是与2型糖尿病密切相关的酶,人体小肠内的α-葡萄糖苷酶能将食物中的多糖水解生成葡萄糖,使餐后血糖升高,对于糖尿病患者来说,难以控制餐后血糖峰值在安全的范围内,而α-葡萄糖苷酶抑制剂可以有效抑制酶活性,延缓葡萄糖吸收,达到控制血糖的目的。植物药来源的天然产物结构多样、种类丰富,是新药先导化合物发现的重要来源。固定化酶筛选技术可以通过物理或化学方法将自由酶固定在相应的载体上,结合分析检测技术,筛选出与酶相互作用的活性小分子。固定化酶过程中,载体材料的结构和性能对酶活性和后续应用至关重要。聚合物膜材料由于其结构的可调性、较高的机械强度,以及可简便快速地从反应混合物中分离,成为理想的固定化载体材料。因此,本论文选择2型糖尿病的治疗靶标α-葡萄糖苷酶为研究对象,选取有机聚合物膜材料作为载体,采用不同的固定化方法将α-葡萄糖苷酶固定,进一步结合毛细管电泳技术对制备的固定化酶进行酶促反应动力学、抑制动力学的研究和性能评价,最终将其应用于中药酶抑制剂的筛选。主要研究结果和结论如下:(1)单宁酸(TA)和3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)共沉积改性聚合物膜固定化α-葡萄糖苷酶及抑制剂筛选。以商售的聚偏二氟乙烯膜(PVDF膜)为固定化酶载体,基于贻贝启发的儿茶酚化学,通过TA/APTES之间的共聚反应和APTES的水解反应,在其表面组装形成分层胶体纳米颗粒,共沉积改性PVDF膜,然后通过共价结合固定α-葡萄糖苷酶。利用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR-ATR)、X射线衍射(XPS)对合成的TA/APTES@PVDF材料进行表面形貌、官能团以及元素组成的表征。对酶固定化过程中的条件进行了优化,对固定化酶的性能、酶促反应动力学行为进行了考察。结果显示,与自由酶相比,固定化酶对温度和p H的耐受性增强,重复使用性良好,循环使用10次后仍旧保持了初始活性的77.87%。同时,固定化后的α-葡萄糖苷酶可以即时从反应混合液中分离出来,极大地方便了后续的应用。结合毛细管电泳技术,α-Glu@TA/APTES@PVDF应用于13种中药α-葡萄糖苷酶潜在抑制剂的筛选,结果表明,地榆、余甘子、大黄、诃子、桑白皮和桑枝均表现出了良好的酶抑制活性。(2)金属有机骨架膜固定化α-葡萄糖苷酶的制备及酶抑制剂筛选。以聚偏二氟乙烯膜(PVDF膜)为载体,采用具有自聚粘附特性的多巴胺在膜表面沉积,形成聚多巴胺涂层,聚多巴胺先通过表面丰富的羟基与Zn螯合,而后Zn和有机配体2-甲基咪唑通过配位作用在膜表面形成三维多孔框架结构ZIF-8,同时原位固定α-葡萄糖苷酶。通过SEM、FTIR-ATR、XRD和XPS对其进行了表征。与自由酶相比,固定化酶表现出更高的p H耐受性和热稳定性,良好的重复使用性,循环使用10次后仍旧保持了初始活性的79.32%。结合毛细管电泳技术,α-Glu@ZIF-8@PDA@PVDF成功用于13种中药潜在酶抑制剂的筛选,实验结果表明,地榆、鸡血藤、诃子和芦荟均表现出了良好的α-葡萄糖苷酶抑制活性。本研究以高分子聚合物膜为载体,通过不同的固定化方法将其应用于α-葡萄糖苷酶的固定,相比于自由酶,制备的固定化酶显示出更好的热稳定性、p H耐受性和可重复使用性。结合毛细管电泳技术,将固定化α-葡萄糖苷酶用于中药酶抑制剂的筛选,多种中药表现出良好的酶抑制活性,本研究丰富了膜材料作为固定化酶载体的多样性,也为从中药等复杂体系中找寻具有明确靶点的活性成分开辟了新途径。

关键词：聚合物膜固定化α-葡萄糖苷酶毛细管电泳酶抑制剂筛选

木质膜耦合聚合物膜的重力驱动膜过滤系统增强水源水中重金属的去除及机制

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环境工程学报 2023年第3期17卷 806-816页

作者：赵富旺卢清轩俞文正刘敏敏中原工学院能源与环境学院郑州451191 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室北京100085

针对聚合物膜的重力驱动膜过滤系统(gravity-driven membrane filtration system,GDM)对水源水中重金属去除效率低的问题,将其与木质膜(wood membrane,WM)耦合,以环保且廉价的方式提高重金属的去除效率。本研究比较了木质膜耦合聚合物微... 详细信息

针对聚合物膜的重力驱动膜过滤系统(gravity-driven membrane filtration system,GDM)对水源水中重金属去除效率低的问题,将其与木质膜(wood membrane,WM)耦合,以环保且廉价的方式提高重金属的去除效率。本研究比较了木质膜耦合聚合物微滤(microfiltration,MF)膜的GDM系统(GDM1)和聚合物微滤膜GDM系统(GDM2)对水源水中重金属的去除效能及机制。与GDM2相比,GDM1系统在木质膜的作用下,其微滤膜(GDM1-MF)上的生物膜更薄并呈现出更疏松的网状结构,因此,膜阻力更低,稳定通量更高。稳定运行后,GDM1系统对水中Fe、Mn和Cu的去除率分别达到67%、43%和59%,均高于GDM2(64%、15%和36%)。这是由于GDM1系统生物膜胞外聚合物(extracellular polymeric substances,EPS)中蛋白含量以及—OH和—COOH基团更多,更有利于截留重金属。此外,GDM1-MF中存在更多的锰氧化细菌、酸杆菌门Acidobacteriota和黄杆菌属Flavobacterium,促进了Mn和Cu的去除。本研究为利用GDM系统去除水中重金属提供了新的思路和方法,对推动利用GDM系统处理重金属污染水源水的应用具有重大意义。

关键词：重力驱动膜过滤系统重金属水源水木质膜聚合物膜微生物

含有序贯通孔道液晶聚合物膜的制备及其无水质子传导

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功能材料 2022年第5期53卷 5218-5225页

作者：曾泓钜余海溶程昌敬梁婷西南民族大学化学与环境学院成都610041

利用含苯甲酸(6OBA)和苯乙烯基吡啶(6SzMA)基团的单体分子间氢键作用诱导形成超分子液晶,与交联剂(C6H)混合后通过原位光聚合,在平行取向条件下制备功能液晶聚合物膜,获得有序贯通的传导通道,并应用于无水质子传导,进一步通过H_(3)PO_(4... 详细信息

利用含苯甲酸(6OBA)和苯乙烯基吡啶(6SzMA)基团的单体分子间氢键作用诱导形成超分子液晶,与交联剂(C6H)混合后通过原位光聚合,在平行取向条件下制备功能液晶聚合物膜,获得有序贯通的传导通道,并应用于无水质子传导,进一步通过H_(3)PO_(4)掺杂实现质子传导性能强化。运用FT-IR、POM、TGA、DSC、2D-SAXS、高分辨TEM和EIS对其氢键、液晶特性、微观结构和无水质子传导性能进行表征。结果表明,6OBA与6SzMA分子间形成氢键诱导产生近晶相,平行取向条件下聚合后,近晶相层结构固化获得纳米尺度规整排布的有序孔道,在无水条件下170℃时其质子传导率为7.1×10^(-9) S/cm。H_(3)PO_(4)掺杂后以分子簇的形式存在,充足的质子源和增强的氢键网络使得传导性能显著提升超4个数量级,170℃时达到3.2×10^(-4) S/cm。

关键词：液晶无水质子传导聚合物膜氢键取向

聚合物复合物层层组装膜的高效负载及大分子和小分子药物的差别性释放

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高等学校化学学报 2019年第3期40卷 592-600页

作者：陈栋栋宋文植李慧何丹孙俊奇尹万忠吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室化学学院长春130012 吉林大学中日联谊医院长春130031 吉林大学第一临床医院长春130021

基于聚合物复合物和层层组装技术实现了大分子药物硫酸软骨素和小分子药物头孢曲松钠在聚合物膜中的高效负载以及差别性释放.壳聚糖(CHI)和大分子药物硫酸软骨素(CSS)通过静电相互作用力复合,制备了壳聚糖-硫酸软骨素复合物(CHI-CSS).以... 详细信息

基于聚合物复合物和层层组装技术实现了大分子药物硫酸软骨素和小分子药物头孢曲松钠在聚合物膜中的高效负载以及差别性释放.壳聚糖(CHI)和大分子药物硫酸软骨素(CSS)通过静电相互作用力复合,制备了壳聚糖-硫酸软骨素复合物(CHI-CSS).以CHI-CSS复合物和透明质酸(HA)为构筑基元,通过层层组装构筑负载有硫酸软骨素的聚合物复合物膜.利用后扩散的负载方法将小分子药物头孢曲松钠(CTX)负载到聚合物膜中,从而实现大分子和小分子2种药物在聚合物膜中的负载.聚合物膜中负载的CTX和CSS在生理条件下具有快慢不同的差别性释放动力学特性,CTX在6 h内快速释放,而CSS长效缓释长达14 d.快速释放的抗生素CTX能够有效抑制细菌感染,而酶降解作用下缓慢释放的CSS可促进伤口愈合,在包括头颈外科在内的外科术后感染防治领域有良好应用前景.

关键词：层层组装聚合物复合物聚合物膜药物传递差别性释放

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聚合物膜在CO_(2)捕集领域的研究进展

当代化工研究 2022年第23期 169-173页

作者：蔡铭威林金荣赵文通张诗洋闵永刚广东工业大学材料与能源学院广东510006 广东荣昇环保科技有限公司广东523000

碳减排和碳中和已经成为各国的共识,聚合物分离膜具有多功能性和能耗低的特点,可以有效的捕集和分离CO_(2),因此聚合物分离膜技术在CO_(2)分离领域得到广泛的应用,是国内外学者关注的焦点。本文介绍了几种常见的聚合物膜(聚环氧乙烷(PEO... 详细信息

碳减排和碳中和已经成为各国的共识,聚合物分离膜具有多功能性和能耗低的特点,可以有效的捕集和分离CO_(2),因此聚合物分离膜技术在CO_(2)分离领域得到广泛的应用,是国内外学者关注的焦点。本文介绍了几种常见的聚合物膜(聚环氧乙烷(PEO)、聚乙二醇二丙(PEGDA)稀酸酯、固有微孔聚合物、聚酰亚胺聚合物),重点对各种聚合物膜的CO_(2)分离能力进行了详细地阐述,最后展望了聚合物在此领域中的发展前景。

关键词：聚合物膜 CO_(2)捕集 PEO PEGDA 聚酰亚胺

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燃料电池阴离子交换聚合物膜的研究与发展

科学通报 2019年第2期64卷 121-122页

作者：严锋苏州大学材料与化学化工学部

基于阴离子交换聚合物膜的碱性燃料电池具有可使用非贵金属催化剂、电极反应速率快等优点,受到广泛关注.阴离子交换聚合物膜是碱性电解质膜燃料电池的核心部件,起到传导离子和阻隔燃料的双重作用,其性质直接决定着碱性燃料电池的最终性... 详细信息

基于阴离子交换聚合物膜的碱性燃料电池具有可使用非贵金属催化剂、电极反应速率快等优点,受到广泛关注.阴离子交换聚合物膜是碱性电解质膜燃料电池的核心部件,起到传导离子和阻隔燃料的双重作用,其性质直接决定着碱性燃料电池的最终性能、能量效率和使用寿命,因此受到高分子化学、材料与能源器件领域学者的广泛关注.最近十几年,阴离子交换聚合物膜在材料的制备方法、

关键词：燃料电池阴离子交换聚合物膜

光固化法制备聚合物渗透汽化膜及其用于生物乙醇分离

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光固化法制备聚合物渗透汽化膜及其用于生物乙醇分离

作者：刘畅北京化工大学

学位级别：硕士

生物乙醇作为化石能源的有效替代品,对达到碳排放平衡,实现碳中和具有重要意义。然而,纤维素乙醇产业化过程中,溶剂产物抑制微生物代谢,造成下游分离过程能耗急剧增加。疏水性渗透汽化聚合物膜因具有高稳定性、低能耗、无细胞毒性等特点... 详细信息

生物乙醇作为化石能源的有效替代品,对达到碳排放平衡,实现碳中和具有重要意义。然而,纤维素乙醇产业化过程中,溶剂产物抑制微生物代谢,造成下游分离过程能耗急剧增加。疏水性渗透汽化聚合物膜因具有高稳定性、低能耗、无细胞毒性等特点,特别适用于过程耦合实现生物乙醇的原位分离。近年来,光固化法已展现出超快速可控的特点,并成功应用于渗透汽化膜的制备。但是,光固化法中的两个重要组成:光引发剂和预聚物仍存在一些关键问题,阻碍了光固化制膜技术的发展。首先,为解决传统高分子光固化体系中,光引发剂以游离态的形式存在于预聚物中,光引发剂团聚产生分相,导致渗透汽化膜出现缺陷的问题。设计了“光引发剂-聚合物集成”策略,开创了自引发-自聚合膜制备新方法,通过同时对聚二甲基硅氧烷(PDMS)分子链修饰光引发剂与交联剂,成功制备兼具“自引发-自聚合”功能的PDMS预聚物。该预聚物能够稳定存放长达10天,且光引发剂的含量提高到5 wt%以上;预聚物的聚合程度在1 min内即可达到80%-91%;当光引发剂含量为5-7 wt%时,膜通量高达1277-1586 g mh,乙醇分离因子为8.3-8.7。并成功完成了连续化制备渗透汽化膜的小试。其次,提出“高/低分子量PDMS光固化”策略高效制备用于回收乙醇的渗透汽化膜,既提高了分子链流动性和聚合效率,又防止孔渗的产生。经过该策略优化后,铸膜液的粘度为10.6 Pa·s,具有良好的可涂覆性,且无选择层缺陷;该膜具有良好的界面附着性,可满足渗透汽化工艺的需要;当高/低分子量的PDMS质量比为2.5:2.5时,膜的总通量为1167 g mh,乙醇分离因子为8.9。总通量和分离因子分别比高分子量的PDMS膜和低分子量的PDMS膜提升了144%和25%,这证明了高/低分子量PDMS光固化策略具有“1+1>2”的优势。最后,开发出一种具有高疏水性的膜骨架,选择含氟PDMS-聚[(3,3,3-三氟丙基)甲基硅氧烷](PDMS-PTFPMS)嵌段共聚物来代替传统的PDMS基质。嵌段共聚物链上的C-F键可赋予其更高的乙醇渗透选择性,以打破传统PDMS膜的瓶颈。该体系均表现出超快成膜过程(30-50 s);PDMS-PTFPMS膜的水接触角为110.53°,具有优于传统PDMS膜的疏水性;并在200℃以下有良好的热稳定性;该膜的总通量为1348 g mh,乙醇分离因子为10.1,满足乙醇渗透汽化的实际要求。

关键词：生物乙醇聚合物膜渗透汽化光固化光引发剂

改性聚合物膜的制备及其在锂金属电池中的应用研究

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改性聚合物膜的制备及其在锂金属电池中的应用研究

作者：李舒蔹华南理工大学

学位级别：硕士

聚合物膜是锂金属电池中重要的组成部分,主要作用是阻止正负极直接接触,同时允许锂离子自由通过。在液态锂金属电池中,聚烯烃隔膜是最常用的一类隔膜,当其应用于锂硫电池时,由于自身对溶解在电解液中的多硫化物并无阻挡作用,进而将导致... 详细信息

聚合物膜是锂金属电池中重要的组成部分,主要作用是阻止正负极直接接触,同时允许锂离子自由通过。在液态锂金属电池中,聚烯烃隔膜是最常用的一类隔膜,当其应用于锂硫电池时,由于自身对溶解在电解液中的多硫化物并无阻挡作用,进而将导致严重的穿梭效应。因此,需要对聚烯烃隔膜进行改性以抑制多硫化物在正负极之间的穿梭。在固态锂金属电池中,聚合物电解质膜是最常用的固态电解质之一,但其在室温下较低的离子电导率和机械强度限制了其进一步发展,为此亟需对聚合物电解质膜进行改性以提高离子电导率和机械强度。基于以上问题,本论文着眼于锂金属电池中聚合物膜的改性研究,以提升锂金属电池的电化学性能,主要工作如下:(1)选用具有亲硫和亲锂特性的共价有机框架(TB-COF)为化学吸附剂,Super P(SP)为导电剂,采用简单的真空抽滤法制备了TB-COF/SP改性聚丙烯隔膜(TB-COF/SP@PP)。TB-COF用于化学吸附多硫化物,Super P用于加快硫的氧化还原动力学。锂硫电池展现出优异的循环稳定性(0.5 C下100个循环后比容量为938 m Ah g,1C下500个循环后比容量为668.4 m Ah g,且平均每个循环的衰减率仅为0.072%)。(2)采用无溶剂紫外光固化聚合法制备了一种四氢呋喃丙烯酸酯改性的准固态聚合物电解质膜(RTS-TH QPE),该电解质以聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)无纺布为支撑材料,聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯(PEGMEA)为聚合物基质,聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)为交联剂,四氢呋喃丙烯酸酯(THFA)为改性剂,四甲基脲(TMU)为增塑剂。改性剂与聚合物基质的共聚调节了聚合物分子结构,优化了聚合物中Li的传输通道,有效提高了QPE的离子电导率。改性后的QPE在室温下表现出0.40 m S cm的高离子电导率、高Li迁移数(t=0.77)以及与锂金属电极之间出色的相容性。(3)为了同时提升聚合物电解质膜的离子电导率和机械强度,采用上一章工作的方法制备了两种纳米Si O气凝胶改性的准固态聚合物电解质膜(RTS-5%Si OQPE和RTS-TH-5%Si OQPE)。Si O气凝胶的加入不仅提高了聚合物电解质膜的机械强度,而且促进了Li在聚合物链段间的传导。改性后的QPE展现出0.21 GPa的高弹性模量和0.88 m S cm的高离子电导率。室温下对称电池在0.1 m A cm下可稳定循环1200 h。

关键词：锂金属电池聚合物膜聚烯烃隔膜聚合物电解质膜改性