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聚合物异质微球的构筑及其对染料吸附性能研究

聚合物异质微球的构筑及其对染料吸附性能研究

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作者：栾丽萍鲁东大学

学位级别：硕士

染料造成的水污染严重危害环境安全和人类健康。吸附法因操作简单、经济高效、可循环利用等优点被广泛应用于水体中染料的脱除。聚合物异质微球具有功能分区明确、拓扑结构和孔结构可调、化学和物理组成可设计等特性,在吸附分离领域具... 详细信息

染料造成的水污染严重危害环境安全和人类健康。吸附法因操作简单、经济高效、可循环利用等优点被广泛应用于水体中染料的脱除。聚合物异质微球具有功能分区明确、拓扑结构和孔结构可调、化学和物理组成可设计等特性,在吸附分离领域具有重要应用,因此设计、合成新型高效聚合物异质微球,实现对水体中染料的高效吸附分离具有重要的意义。本文采用乳液界面聚合法,合成了系列基于丙烯酰胺、丙烯酸、丙烯酸羟乙酯的亲水/疏水聚合物异质微球,通过调控亲疏水单体比例、种子的种类和用量对聚合物异质微球的组成和结构进行调控,获得了聚合物异质微球的可控制备方法;在此基础上,系统研究了聚合物异质微球对孔雀石绿（MG）和碱性品红（BF）的吸附性能,揭示了材料组成和结构与吸附性能的内在关系规律,实现了对MG和BF的高效吸附分离。具体内容如下:1.采用乳液界面聚合法,以丙烯酰胺为亲水单体,苯乙烯、二乙烯基苯为疏水单体,合成了基于丙烯酰胺的亲水/疏水聚合物异质微球,通过改变丙烯酰胺/二乙烯基苯比例、种子类别及用量等对聚合物异质微球的组成和结构进行调控,获得了系列聚合物异质微球并对其结构进行表征,揭示了微球异质结构的形成规律及其影响因素。以MG为典型代表,系统研究了合成的系列聚合物异质微球对染料的吸附性能,详细考察了溶液的p H值、时间、温度、MG的初始浓度、离子强度等因素对吸附性能的影响,并进一步研究了对模拟印染废水中MG的吸附性能。结果表明聚合物异质微球对MG的最佳吸附p H范围为6-10;吸附平衡时间为180 min,吸附过程符合拟二级动力学模型,液膜扩散过程为控速步骤;等温吸附过程遵循Langmuir模型,最大吸附量为106.16 mg·g,且对MG的吸附过程属于吸热、自发的化学吸附过程。2.采用乳液界面聚合法,以苯乙烯、二乙烯基苯为疏水单体,丙烯酸为亲水单体,合成了基于丙烯酸的亲水/疏水聚合物异质微球。通过调控丙烯酸/二乙烯基苯比例、种子类别及用量,合成了系列聚合物异质微球并对其结构进行表征,揭示了影响微球异质结构形成的因素及规律。系统研究了合成的系列聚合物异质微球对MG的吸附性能,探讨了溶液p H值、时间、温度、MG的初始浓度、离子强度等对吸附性能的影响,随后评价了其对模拟印染废水中MG的吸附性能。结果表明对MG的最佳p H吸附范围为6-10;对MG的吸附可在180 min达到平衡,吸附过程符合拟二级动力学模型且液膜扩散过程为速控步骤;等温吸附表明基于丙烯酸的聚合物异质微球对MG的吸附同样遵循Langmuir模型,为单分子层吸附;吸附热力学表明吸附过程为吸热、自发的化学吸附过程;再生使用性能表明合成的聚合物异质微球具有良好的循环再生使用性能,可通过乙醇对吸附的MG进行有效洗脱,循环使用5次后吸附效率可达76.8%。3.在上述基础上,控制疏水单体种类不变,选择丙烯酸羟乙酯为亲水单体,通过乳液界面聚合法合成了基于丙烯酸羟乙酯的聚合物微球,通过改变亲/疏水单体比例、种子类别及用量等对聚合物异质微球的结构进行调控,得到了基于丙烯酸羟乙酯的聚合物异质微球的可控制备方法,系统研究了聚合物异质微球对水溶液中MG和BF的吸附性能,探究了溶液p H值、时间、温度、MG的初始浓度、离子强度等因素对吸附性能的影响因素,获得最佳吸附条件;进一步探究了其对模拟印染废水中MG的去除效果。结果表明对MG和BF的最佳吸附范围为6-10;对MG和BF的吸附在250 min达到平衡,吸附过程遵循拟二级动力学模型且液膜扩散为速控步骤;等温吸附过程遵循Langmuir模型,为化学、吸热、自发的吸附过程,对MG和BF的最大吸附量为169.32和128.76 mg·g。最后,考察了聚合物异质微球的重复使用性能,循环再生10次后吸附效率仍达92.0%。

关键词：聚合物异质微球乳液界面聚合合成吸附染料

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基于PAMAM树形大分子的聚合物异质微球的制备及吸附性能研究

基于PAMAM树形大分子的聚合物异质微球的制备及吸附性能研究

引用

作者：唐本田鲁东大学

学位级别：硕士

聚合物微球具有化学和物理组成可设计、拓扑结构和孔结构可调、比表面积高、合成策略灵活等特性,在水污染处理、生物和药物分子分离等吸附分离领域广泛应用。然而,大部分聚合物微球具有疏水交联聚合物骨架,对不同水体环境的适应性较差,... 详细信息

聚合物微球具有化学和物理组成可设计、拓扑结构和孔结构可调、比表面积高、合成策略灵活等特性,在水污染处理、生物和药物分子分离等吸附分离领域广泛应用。然而,大部分聚合物微球具有疏水交联聚合物骨架,对不同水体环境的适应性较差,限制了吸附分离效果的提升。因此,设计和发展新型聚合物微球吸附分离材料及其制备方法,实现目标物的高效分离具有重要的意义。为此,本论文以聚酰胺-胺(PAMAM)树形大分子为构筑单元,分别采用表面修饰法和原位构筑法设计制备了一系列基于PAMAM树形大分子的聚合物异质微球,并探究了其对染料、蛋白质的吸附分离性能。主要研究内容如下:1.通过乳液界面聚合,以4-乙烯基苄氯(VBC)为微亲水单体,苯乙烯(St)、二乙烯基苯(DVB)为疏水单体,聚苯乙烯(PS)微球为种子,制备了一系列具有不同化学组成的亲水/疏水结构的Janus微球,通过改变乳化剂的浓度、VBC单体用量、DVB/St的添加比例等条件对Janus微球的结构组成进行了调控。进一步通过PAMAM树形大分子对合成的Janus微球进行功能化,制备了系列基于PAMAM树形大分子的Janus微球。以孔雀石绿(MG)和牛血红蛋白(BHb)为典型代表,系统研究了PAMAM树形大分子功能化Janus微球对上述目标物的饱和吸附容量、吸附动力学、等温吸附等。结果表明PAMAM树形大分子功能化Janus微球对MG和BHb的饱和吸附容量分别为44.01 mg·g和135.33 mg·g,最佳吸附p H范围分别为6-10;对MG和BHb的吸附可在180 min达到平衡,对二者的吸附均符合拟二级动力学模型,液膜扩散过程为控速步骤。等温吸附表明,随着温度和目标物初始浓度的增加,其吸附量逐渐增加,等温吸附过程符合Langmuir等温模型,为单分子层吸附。2.通过乳液界面聚合,以VBC为微亲水单体,以St、DVB为疏水单体,采用磺化聚苯乙烯种子,制备了一系列不同孔径的亲水/疏水多孔聚合物异质微球,通过改变VBC的加入量等条件调控了多孔聚合物异质微球的组分结构,获得了最佳合成策略。在此基础上,通过PAMAM树形大分子对其进行修饰得到功能化的多孔聚合物异质微球。系统研究了功能化多孔聚合物异质微球对MG和BHb的吸附性能,考察了时间、温度、MG或BHb初始浓度等条件对吸附性能的影响;进一步研究了多孔聚合物异质微球对模拟废水中的MG吸附性能及其循环再生使用性能。结果表明PAMAM树形大分子功能化的多孔聚合物异质微球对MG和BHb的吸附性能较PAMAM树形大分子功能化Janus微球均有提升,吸附容量分别可达57.20和244.00 mg·g;对MG和BHb的吸附动力学均在180 min达到平衡,吸附过程同样符合拟二级动力学模型,为液膜扩散控制过程;等温吸附表明吸附量随着温度及目标物初始浓度的增加而增加。再生性能研究表明,通过使用无水乙醇可对吸附MG的多孔聚合物异质微球再生,在5次循环使用后,其再生率仍可达92.45%,表明合成的功能化多孔聚合物异质微球具有良好循环再生使用性能。3.在上述研究基础上,采用发散合成法合成了系列新型的PAMAM树形大分子单体,并以其为亲水单体,以St、DVB为疏水单体,采用乳液界面聚合原位构筑了系列基于PAMAM树形大分子的多孔聚合异质微球。通过调控亲/疏水单体的比例、种子的种类以及乳液聚合时间等条件对多孔聚合物异质微球的化学组成和结构进行调控,获得了多孔聚合物异质微球的形成机理及控制机制。系统研究了通过原位构筑的多孔聚合物异质微球对BHb的吸附性能,考察了蛋白质初始浓度、时间和温度等条件对BHb吸附性能的影响。结果表明原位构筑的多孔聚合物异质微球对BHb的吸附量达到了260.67 mg·g,较PAMAM功能化多孔聚合物异质微球的吸附量提升了6.2%。吸附动力表明对BHb的吸附可在150 min达到平衡,吸附过程符合拟二级动力学模型,且液膜扩散过程为控速步骤;等温吸附结果表明,BHb的吸附量随着温度及蛋白质初始浓度的升高而增大。

关键词： PAMAM树形大分子聚合物异质微球合成吸附染料蛋白质

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