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联吡啶钌电化学发光研究进展

分析化学 2009年第11期37卷 1557-1565页

作者：李海娟韩双胡连哲徐国宝中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室中国科学院研究生院

联吡啶钌电化学发光在免疫分析、核酸分析、共反应物分析和适配子传感器等方面具有广泛的应用前景,成为在诸多电化学发光体系如9,10-二苯基蒽、光泽精、联吡啶钌、过氧化草酸酯、鲁米诺、石墨烯和量子点等之中近年来国际上研究最多的电... 详细信息

联吡啶钌电化学发光在免疫分析、核酸分析、共反应物分析和适配子传感器等方面具有广泛的应用前景,成为在诸多电化学发光体系如9,10-二苯基蒽、光泽精、联吡啶钌、过氧化草酸酯、鲁米诺、石墨烯和量子点等之中近年来国际上研究最多的电化学发光体系之一。本综述对已发表的绝大多数联吡啶钌电化学发光成果加以归纳总结,简要介绍联吡啶钌电化学发光的概况,并尝试展望其今后的研究趋势。

关键词：电化学发光联吡啶钌毛细管电泳固定化综述

联吡啶钌-草酸体系电致化学发光猝灭法检测苯胺和联苯胺

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分析化学 2004年第11期32卷 1478-1480页

作者：易长青李梅金陶颖陈曦厦门大学化学化工学院现代分析科学教育部重点实验室厦门大学化学化工学院现代分析科学教育部重点实验室厦门361005

利用苯胺和联苯胺对联吡啶钌草酸体系电致化学发光的强猝灭作用 ,建立了电致化学发光猝灭的流动注射检测苯胺和联苯胺的方法。该方法具有良好的重现性和稳定性。在所选定的实验条件下 ,苯胺和联苯胺的检出限分别为 5 .0× 10 -7mol/L... 详细信息

利用苯胺和联苯胺对联吡啶钌草酸体系电致化学发光的强猝灭作用 ,建立了电致化学发光猝灭的流动注射检测苯胺和联苯胺的方法。该方法具有良好的重现性和稳定性。在所选定的实验条件下 ,苯胺和联苯胺的检出限分别为 5 .0× 10 -7mol/L和 2 .0× 10 -7mol/L。对 1.0× 10 -5mol/L的苯胺和联苯胺 ,测定的标准偏差分别为 3%和 2 .5 % (n =6 )。对苯胺和联苯胺对联吡啶钌草酸体系电致化学发光的猝灭机理进行了初步的探讨。

关键词：联吡啶钌电致化学发光苯胺联苯胺猝灭

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联吡啶钌电化学发光传感器测定海洛因

分析化学 2009年第11期37卷 1601-1605页

作者：孙波漆红兰凌晨张翠芹陕西省生命分析化学重点实验室陕西师范大学化学与材料科学学院渭南师范学院化学化工系

利用离子液体为粘合剂制作碳糊电极,采用高分子聚合法,合成包埋有Ru(bpy)2(dcbpy)2+的高分子聚合物,将钌聚合物掺杂于离子液体碳糊电极中,制作电化学发光传感器。结果表明,此传感器具有很好的电化学发光特性,与用石蜡油为粘合剂制作的... 详细信息

利用离子液体为粘合剂制作碳糊电极,采用高分子聚合法,合成包埋有Ru(bpy)2(dcbpy)2+的高分子聚合物,将钌聚合物掺杂于离子液体碳糊电极中,制作电化学发光传感器。结果表明,此传感器具有很好的电化学发光特性,与用石蜡油为粘合剂制作的电化学发光传感器相比,离子液体为粘合剂的电化学发光传感器检测三丙胺的检出限降低1个数量级。海洛因对电化学发光传感器的发光信号有很好的增强作用,基于此建立了高灵敏度检测海洛因的电化学发光分析法,海洛因浓度与电化学发光信号在2.0×10-9～2.0×10-5mol/L范围内呈良好的线性关系,检出限为8×10-10mol/L(S/N=3)。将电化学发光传感器在5.0×10-9mol/L海洛因溶液中采用线性循环电位连续扫描60圈,相对标准偏差小于2.2%。本方法用于血清中海洛因的检测,其回收率为94%～101%。

关键词：电化学发光传感器离子液体碳糊电极联吡啶钌海洛因

基于联吡啶钌阴极电化学发光生物免疫传感器的制备及应用

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基于联吡啶钌阴极电化学发光生物免疫传感器的制备及应用

作者：乜凤云聊城大学

学位级别：硕士

临床上,癌症的及时诊断可以降低癌症患者的死亡概率,而肿瘤标志物的灵敏检测对于癌症的早期诊断具有非常大的帮助。所以,肿瘤标志物的灵敏快速检测不论是现在还是将来都有很大的研究价值及应用前景。癌胚抗原作为肿瘤标志物的一种,主要... 详细信息

临床上,癌症的及时诊断可以降低癌症患者的死亡概率,而肿瘤标志物的灵敏检测对于癌症的早期诊断具有非常大的帮助。所以,肿瘤标志物的灵敏快速检测不论是现在还是将来都有很大的研究价值及应用前景。癌胚抗原作为肿瘤标志物的一种,主要用于辅助诊断胃肠道肿瘤,例如大肠癌、胃癌或胆管癌等,同时还是其他一些癌症的辅助标志物。除此之外,癌胚抗原检测在肿瘤患者治疗过程中也是必不可少的。电化学发光（ECL）技术在这一生物分子的检测过程中极具优势,例如仪器设备简单、选择性好、操作简单等。在常见的电化学发光体中,联吡啶钌及其衍生物因具有水溶性好、电化学再生性能优异以及电化学发光效率高等优点成为了电化学发光研究方向的热点材料。然而,联吡啶钌的激发电位一般比较高,会带来一系列副反应（如水的析氢/析氧反应）的发生,并且较高电位也会导致生物分子遭到不可逆损伤。因此,实现在低电位下激发联吡啶钌产生电化学发光具有重要的研究价值。本论文中,借助多孔的部分还原氧化石墨烯及纳米铂对氧气的电催化还原活性,我们成功构建了基于低电位下联吡啶钌电化学发光的生物传感器,实现了癌胚抗原的灵敏检测。1.基于部分还原氧化石墨烯的联吡啶钌阴极电化学发光传感器检测癌胚抗原在本研究中,我们利用水热法制备了多孔的部分还原氧化石墨烯（PPRGO）,并将其修饰到玻碳电极（GCE）上。电化学发光研究结果表明,Ru（bpy）在该修饰电极上在-0.2 V（vs.Ag/Ag Cl）时可产生较强的阴极ECL信号。该信号可能源自于氧气在PPRGO上电催化还原过程中会产生羟基自由基（HO·）,HO·可以将Ru（bpy）氧化为Ru（bpy）,之后与共反应剂CO反应产生阴极ECL。所用的激发电位温和,可以避免对生物分子的电化学损伤以及其他副反应的产生。利用Mo S纳米花对该阴极ECL的猝灭效应,构建三明治“猝灭”型ECL免疫传感器,实现对CEA的灵敏检测。在最优条件下,检测信号在CEA从10 fg mL到10 ng mL的浓度范围内获得良好线性关系,其检出限为2.6 fg mL（S/N=3）。此外,该传感器在实际样品检测中也得到了满意的结果。2.基于联吡啶钌电化学发光与Tri-Ag-NP电化学信号之比构建比例型免疫传感器在本研究中,我们将铂纳米颗粒（Pt NPs）电沉积到石墨烯表面得到石墨烯-纳米铂复合材料。电化学发光研究结果表明,与单独的石墨烯相比,Ru（bpy）在该复合材料表面产生的阴极ECL更强。这是因为纳米铂与石墨烯之间存在协同效应,增强了该复合材料对氧气的电催化还原活性,产生了更多的HO·。我们以三角银纳米颗粒(Tri-Ag-NP)的电化学信号作为传感器内参,以该阴极ECL作为检测探针,构建了电化学发光/电化学（ECL/EC）内标型比例型传感器,用于CEA的灵敏、准确检测。在最优条件下,ECL/EC比值与CEA浓度从100 fg mL到10 ng mL呈现良好的线性关系。与依赖单一信号的生物传感器相比,此内标型传感器可以有效地减少仪器和环境的影响;另一方面,该阴极ECL的激发电位与Tri-Ag-NP的还原电位接近,可以实现同步检测,进一步提高检测的准确性。制备的传感器在实际样品检测中得到了满意的结果,有望在临床检测中得到推广应用。

关键词：电化学发光联吡啶钌部分还原多孔石墨烯 Pt纳米团三角银纳米颗粒

四(三羟甲基氨基甲烷)合铜(Ⅱ)电催化联吡啶钌/二氧化硅复合纳米粒子电化学发光分析特性研究

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化学学报 2015年第7期73卷 749-754页

作者：李媛刘文娜郑行望陕西师范大学化学化工学院陕西省生命分析重点实验室西安710062

水分子与联吡啶钌(Ru(bpy)32+)之间的电化学发光(ECL)反应早已被人们发现,但其增敏Ru(bpy)32+电化学发光信号的能力不强,很难实现分析应用.我们发现四(三羟甲基氨基甲烷)合铜(Ⅱ)(Cu(Tris)42+)可电催化水的氧化反应生成活性中间产物羟... 详细信息

水分子与联吡啶钌(Ru(bpy)32+)之间的电化学发光(ECL)反应早已被人们发现,但其增敏Ru(bpy)32+电化学发光信号的能力不强,很难实现分析应用.我们发现四(三羟甲基氨基甲烷)合铜(Ⅱ)(Cu(Tris)42+)可电催化水的氧化反应生成活性中间产物羟基自由基(·OH),·OH能够快速进入二氧化硅基质,有效地增敏联吡啶钌/二氧化硅复合纳米粒子(RuSNPs)的电化学发光,并利用紫外-可见吸收光谱、电化学方法、电化学发光方法等研究了可能的电化学反应机理.基于以上研究,发展了一种以水分子作为共反应试剂,测定铜离子的电化学发光分析新方法.该方法在铜离子浓度为2.0×10-7~1.0×10-4mol/L的范围内,电化学发光强度与铜离子浓度呈现良好的线性,同时该方法具有很好的灵敏度和选择性,检出限(S/N=3)达到1.0×10-7mol/L,且Ca2+、Mg2+、Na+、Fe3+、Pb2+、Cd2+、Co2+、Ni2+、Mn2+等常见离子不干扰测定.使用该法对自来水和黑河水样中铜离子含量进行测定,分别往两个水样中加入2~3倍的铜离子标准溶液,其加标回收率在97.0%~102.5%之间;与原子吸收分光光度法对比,相对误差分别为4.1%和4.7%,说明该方法测定结果具有一定的可靠性.

关键词：电化学发光联吡啶钌联吡啶钌/二氧化硅复合纳米粒子 Cu^2+

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纳米二氧化钛-氧化锌/硅溶胶/导电胶复合材料固定联吡啶钌制备磷酸可待因电化学发光传感器

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分析化学 2015年第4期43卷 547-552页

作者：杨兰兰李利军罗应张瑞瑞崔越崔福海孙科李彦青广西科技大学生物与化学工程学院广西科技大学化学院

利用硅溶胶的成膜性、纳米二氧化钛-氧化锌大的比表面积及导电胶的粘结性,制备了纳米二氧化钛-氧化锌/硅溶胶/导电胶复合材料,基于此复合材料将联吡啶钌固定到金电极表面,制备了磷酸可待因电化学发光（ECL）传感器。在优化的实验条件(80... 详细信息

利用硅溶胶的成膜性、纳米二氧化钛-氧化锌大的比表面积及导电胶的粘结性,制备了纳米二氧化钛-氧化锌/硅溶胶/导电胶复合材料,基于此复合材料将联吡啶钌固定到金电极表面,制备了磷酸可待因电化学发光（ECL）传感器。在优化的实验条件(800 V负高压、扫描速度100 m V/s,磷酸盐缓冲体系（p H 6.5）)下,可待因浓度在1.0×10!7;.0×10!4mol/L范围内与电化学发光强度呈良好的线性关系（r2=0.9973）,检出限为2.56×10!8mol/L（S/N=3）。传感器表现出良好的重现性与稳定性,连续平行测定1.28×10!5mol/L可待因溶液10次,发光强度的相对标准偏差（RSD）为2.7%;室温下保存10天后,发光强度为初始值的92%以上。测定可待因药物实际样品的加标回收率在99.3%;02.5%之间。

关键词：电化学发光联吡啶钌硅溶胶纳米二氧化钛/氧化锌导电胶可待因

取代基对胺化合物联吡啶钌电致化学发光影响的研究

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化学学报 2002年第9期60卷 1662-1667页

作者：陈曦易长青李梅金李真王小如厦门大学化学化工学院现代分析科学教育部重点实验室厦门361005

研究了苦豆子中主要生物碱槐定碱、苦参碱 ,以及神经兴奋药物甲基安非他命、安非他命等化合物 ,在碱性联吡啶钌 [Ru(bpy) 3 2 + ]水溶液 (pH 9 0 )中的电致化学发光 (ECL)行为 .在玻碳电极上 ,生物碱中的氨基氮于 +1 30V(vs .Ag/AgCl)... 详细信息

研究了苦豆子中主要生物碱槐定碱、苦参碱 ,以及神经兴奋药物甲基安非他命、安非他命等化合物 ,在碱性联吡啶钌 [Ru(bpy) 3 2 + ]水溶液 (pH 9 0 )中的电致化学发光 (ECL)行为 .在玻碳电极上 ,生物碱中的氨基氮于 +1 30V(vs .Ag/AgCl)左右被氧化为氮正自由基离子 ,该自由基离子与Ru(bpy) 3 2 + 反应生成激发态的Ru(bpy) 3 2 + 而发光 .研究比较了取代基性质、氨基氮周围的三维空间结构对各生物碱ECL的影响 ,并结合生物碱氨基氮的电离势和键角的计算 ,对这些影响进行了解释 .

关键词：取代基胺化合物电致化学发光联吡啶钌生物碱苦豆子氨基氮

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某些含氮神经药物的流动注射联吡啶钌电致化学发光研究

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分析化学 2002年第5期30卷 513-517页

作者：陈曦李梅金李真易长青王小如王波厦门大学化学化工学院现代分析科学教育部重点实验室厦门市公安

利用联吡啶钌 [Ru(bpy) 3Cl2 ]对几种胺类神经药物的电致化学发光 (ECL)流动注射分析进行了研究。使用改进的流动电解池 ,建立了原位在线的ECL方法 ,提高了检测的灵敏度。在浓度为 0 .0 5mol L的磷酸盐缓冲溶液 (pH =9.0 )中 ,甲基安非... 详细信息

利用联吡啶钌 [Ru(bpy) 3Cl2 ]对几种胺类神经药物的电致化学发光 (ECL)流动注射分析进行了研究。使用改进的流动电解池 ,建立了原位在线的ECL方法 ,提高了检测的灵敏度。在浓度为 0 .0 5mol L的磷酸盐缓冲溶液 (pH =9.0 )中 ,甲基安非它明 (METH)的ECL最强。发光强度与浓度在 6.8× 1 0 - 1 1 ～ 6.8× 1 0 - 3mol L范围内具有良好的线性 ,检出限达 2× 1 0 - 1 6 mol/L ,优越于一般的检测方法 ;比较了METH与安非它明 (APM)的电致化学发光 ;研究了可待因、可卡因、吗啡和咖啡因等毒品的ECL行为 ,并利用循环伏安法对它们不同的发光强度进行了分析。实验结果表明 :该系统简单、方便 ,测定灵敏度高 ,尤其是不需要过氧化物 ,能更方便应用于流动分析体系 ,并为刑侦破案提供了一定的依据。

关键词：电致化学发光流动注射分析联吡啶钌甲基安非它明可待因

十二烷基磺酸钠-盐酸维拉帕米-联吡啶钌体系电化学发光及其应用

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分析化学 2011年第7期39卷 1033-1037页

作者：李利军高文燕蔡卓胡大春李彦青赖映标广西工学院生物与化学工程系广西大学化学化工学院

在十二烷基磺酸钠(SDS)中,考察了盐酸维拉帕米-Ru(bpy)32+体系在金电极上的电化学及其发光行为。结果表明:SDS对体系的电化学反应和电化学发光强度具有显著的增敏作用。据此,建立了一种高效、简便的测定盐酸维拉帕米的电化学发光新方法... 详细信息

在十二烷基磺酸钠(SDS)中,考察了盐酸维拉帕米-Ru(bpy)32+体系在金电极上的电化学及其发光行为。结果表明:SDS对体系的电化学反应和电化学发光强度具有显著的增敏作用。据此,建立了一种高效、简便的测定盐酸维拉帕米的电化学发光新方法。在最佳实验条件下,盐酸维拉帕米浓度在1.0×10-4～1.0×10-7mol/L范围内与相对发光强度呈线性关系,检出限(S/N=3)为5.2×10-10 mol/L,连续平行测定1.0×10-5 mol/L盐酸维拉帕米5次,发光强度的RSD为3.1%。对样品进行回收实验,回收率在98.7%～106.5%之间,RSD为3.0%(n=5)。本方法具有较高的选择性和灵敏度,样品处理简单,用于实际样品的测定,结果满意。

关键词：十二烷基磺酸钠联吡啶钌电化学发光盐酸维拉帕米