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缺陷型ZSM-5沸石金属改性特征

当代化工 2024年第9期53卷 2017-2020页

作者：王吉垒孙博林龙周琳李佩儒湛江新中美化工有限公司广东湛江524000 中国石油化工股份有限公司茂名分公司广东茂名525000 中国石油天然气股份有限公司呼和浩特石化分公司内蒙古呼和浩特010000

MFI沸石中普遍存在骨架缺陷。但由于某些原因,迄今为止人们仅对于S-1沸石的骨架缺陷进行了一些较为系统的研究。实际上,与S-1沸石同样具有MFI拓扑结构的ZSM-5沸石也普遍存在不同程度的骨架缺陷。这些骨架缺陷会使ZSM-5沸石产生不同数量... 详细信息

MFI沸石中普遍存在骨架缺陷。但由于某些原因,迄今为止人们仅对于S-1沸石的骨架缺陷进行了一些较为系统的研究。实际上,与S-1沸石同样具有MFI拓扑结构的ZSM-5沸石也普遍存在不同程度的骨架缺陷。这些骨架缺陷会使ZSM-5沸石产生不同数量和形式的羟基窝缺陷位。然而,关于羟基窝对缺陷型ZSM-5沸石物化性质的研究却鲜有报道,所以有必要对缺陷型ZSM-5沸石中羟基窝的物化性质进行系统研究。因此,研究了缺陷型ZSM-5沸石的金属离子改性规律,考察羟基窝对金属离子在缺陷型HZSM-5上的改性行为,以便为将来开发利用缺陷型ZSM-5沸石打下基础。

关键词： ZSM-5沸石羟基窝锌离子骨架缺陷金属改性

缺陷位对ZSM-5分子筛催化剂的成型作用研究

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缺陷位对ZSM-5分子筛催化剂的成型作用研究

作者：李再超大连理工大学

学位级别：硕士

ZSM-5分子筛普遍存在不同程度的骨架缺陷,而这些骨架缺陷会使其产生羟基窝,这类结构具有弱酸性,对缺陷型ZSM-5分子筛的酸性有着重要影响,然而其在制备全结晶成型ZSM-5分子筛的作用尚不明确。此外,已报道的全结晶成型ZSM-5分子筛能够解... 详细信息

ZSM-5分子筛普遍存在不同程度的骨架缺陷,而这些骨架缺陷会使其产生羟基窝,这类结构具有弱酸性,对缺陷型ZSM-5分子筛的酸性有着重要影响,然而其在制备全结晶成型ZSM-5分子筛的作用尚不明确。此外,已报道的全结晶成型ZSM-5分子筛能够解决粘结剂堵塞孔口的问题,但是,其酸量与ZSM-5分子筛原粉相比会明显下降。因此,本文以制备酸性不低于原粉的全结晶成型ZSM-5分子筛为目标,选择三种不同缺陷位的ZSM-5分子筛,以Si O作为粘结剂,通过不同浓度的四丙基氢氧化铵(TPAOH)对其进行二次晶化,研究羟基窝对粘结剂二次晶化的影响,主要内容如下:首先,以无缺陷型ZSM-5分子筛粉末(Si O/AlO=24)为原料,采用TPAOH溶液对其碱后处理制备无缺陷全结晶成型分子筛。研究发现,在引入粘结剂后会堵塞其孔口,且会显著降低其酸性。而制备的无缺陷全结晶型分子筛虽能够解决粘结剂堵塞孔口的问题,但解决不了酸性下降的问题。而即使在碱处理前添加额外的铝源也不会提高其酸性,反而会抑制粘结剂晶化成分子筛。正己烷催化裂解评价结果表明,补铝后的无缺陷全结晶成型分子筛的催化活性相比于成型分子筛反而会降低,双烯选择性相当。在此基础上,以中度缺陷型ZSM-5分子筛粉末(Si O/AlO=107)为原料,采用TPAOH溶液对其碱后处理制备中度缺陷全结晶成型分子筛。研究发现,在不添加额外铝源的情况下可将粘结剂全部晶化成分子筛,但无法恢复其酸性。而在碱处理前添加额外的铝源能提高其部分酸性,并可将粘结剂全部转化。正己烷催化裂解评价结果发现,补铝后的中度缺陷全结晶成型分子筛的催化活性相比于成型分子筛有所提高,双烯选择性基本持平。初步研究结果表明,粘结剂在TPAOH溶液作用下发生“脱硅-重结晶”过程,从而将其转化为分子筛晶体,解决粘结剂堵塞孔口问题。最后,以高度缺陷型ZSM-5分子筛粉末(Si O/AlO=328)为原料,采用TPAOH溶液对其碱后处理制备高度缺陷全结晶成型分子筛。研究表明,在碱处理前添加额外的AlO,能大幅度提高其酸性,且可将全部粘结剂晶化成ZSM-5分子筛。正己烷催化裂解评价结果发现,补铝后的高度缺陷全结晶成型分子筛的催化活性相比于成型ZSM-5分子筛大幅提高,双烯选择性则基本持平。正己烯催化裂解评价结果发现,其转化率相比于成型ZSM-5分子筛略微有所提高,双烯选择性则明显提高。最终研究结果表明,额外添加的铝源可与羟基窝相互作用,在TPAOH结构导向剂的作用下插入到分子筛骨架当中,生成与ZSM-5基质相近的酸性位点,从而提高了其酸性。

关键词：全结晶型分子筛羟基窝碱后处理催化裂解

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锌离子改性缺陷型ZSM-5沸石的研究

当代化工 2023年第2期52卷 253-256页

作者：林龙王吉垒周琳何慧华南理工大学材料科学与工程学院广东广州510641 中国石油化工股份有限公司茂名分公司广东茂名525011

利用多种不同表征及评价手段对比研究了锌改性的缺陷型ZSM-5沸石和缺陷程度较小的常规ZSM-5沸石在锌离子物种、表面酸性和丙烷催化转化性能的区别。研究结果表明:不同于常规ZSM-5沸石,落位于缺陷型HZSM-5沸石羟基窝的锌离子物种主要以... 详细信息

利用多种不同表征及评价手段对比研究了锌改性的缺陷型ZSM-5沸石和缺陷程度较小的常规ZSM-5沸石在锌离子物种、表面酸性和丙烷催化转化性能的区别。研究结果表明:不同于常规ZSM-5沸石,落位于缺陷型HZSM-5沸石羟基窝的锌离子物种主要以亚纳米氧化锌团簇形式存在,这种亚纳米氧化锌团簇在丙烷转化反应中表现出更好的丙烷脱氢反应选择性。此外,锌离子改性的缺陷型HZSM-5沸石由于保留较多的Brønsted酸中心,因而在丙烷转化反应中生成较多的芳烃产物。

关键词： ZSM-5分子筛骨架缺陷羟基窝锌改性催化作用

用二乙基锌对缺陷型纳米MFI沸石进行化学液相沉积改性的研究

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用二乙基锌对缺陷型纳米MFI沸石进行化学液相沉积改性的研究

不同硅铝比缺陷型HZSM-5沸石物化性质的表征

第19届全国分子筛学术大会

作者：林龙刘家旭周微张晓彤郭洪臣大连理工大学化工学院工业催化系

＜正＞Zn离子改性是提高HZSM-5沸石低碳烃脱氢和芳构化反应性能的有效手段。据文献报道[1,2],有机锌可与分子筛表面酸性的桥羟基（B酸中心）发生计量反应生成表面有机锌阳离子物种,然后经后处理使锌离子负载于桥羟基位。本文拟报道用二... 详细信息

＜正＞Zn离子改性是提高HZSM-5沸石低碳烃脱氢和芳构化反应性能的有效手段。据文献报道[1,2],有机锌可与分子筛表面酸性的桥羟基（B酸中心）发生计量反应生成表面有机锌阳离子物种,然后经后处理使锌离子负载于桥羟基位。本文拟报道用二乙基锌化学液相沉积法改性具有硅羟基窝缺陷的不同硅铝比纳米MFI沸石的研究工作,研究重点是液相条件下（正己烷溶剂,室温）二乙基锌与沸石表面酸性桥羟基和硅羟基的反应规律,以及改性催化剂中

关键词：二乙基锌化学液相沉积改性纳米MFI沸石羟基窝桥羟基

来源： cnki会议评论

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当代化工 2023年第5期52卷 1080-1083页

作者：林龙邵旭王吉垒李佩儒中国石油化工股份有限公司茂名分公司广东茂名525011 阜新市产业技术创新推广中心阜新市产业技术研究院辽宁阜新123000

ZSM-5沸石普遍存在不同程度的骨架缺陷,这些骨架缺陷会使ZSM-5沸石产生不同数量和形式的羟基窝缺陷位,然而关于羟基窝对缺陷型ZSM-5沸石物化性质(包括结晶度、亲水性、孔结构、酸性等)影响的研究却鲜有报道。因此,选用4种不同硅铝比的... 详细信息

ZSM-5沸石普遍存在不同程度的骨架缺陷,这些骨架缺陷会使ZSM-5沸石产生不同数量和形式的羟基窝缺陷位,然而关于羟基窝对缺陷型ZSM-5沸石物化性质(包括结晶度、亲水性、孔结构、酸性等)影响的研究却鲜有报道。因此,选用4种不同硅铝比的缺陷型HZSM-5沸石(300 nm,硅铝比为55、100、480、950)和六氟硅酸铵((NH_(4))_(2)SiF_(6))修复上述缺陷型HZSM-5沸石得到的参比样品,围绕沸石结晶度、亲水性、孔结构和酸性等基本物化性质开展系统的表征研究,考察缺陷型ZSM-5分子筛的羟基窝对其物理化学性质的影响。研究结果表明:缺陷型ZSM-5沸石具有大量的羟基窝缺陷,羟基窝缺陷位对ZSM-5沸石的物化性质具有较大影响。相比于常规ZSM-5沸石,缺陷型ZSM-5沸石具有更多的弱酸性位、更大的孔体积和比表面积。

关键词： ZSM-5分子筛硅铝比骨架缺陷羟基窝催化作用