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羟丁基壳聚糖/氧化石墨烯复合水凝胶的制备及其性能

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武汉大学学报（理学版） 2017年第3期63卷 234-240页

作者：樊李红曹敏驰童骏易嘉琰温辉高聂敏武汉理工大学化学化工与生命科学学院湖北武汉430070 武汉理工大学材料科学与工程学院湖北武汉430070 武汉大学口腔医院湖北武汉430079

以1,2-环氧丁烷为醚化剂,十二烷基硫酸钠(SDS)为相转移催化剂制备羟丁基壳聚糖(HBC),加入氧化石墨烯(GO)制备复合水凝胶,探讨了不同氧化石墨烯加入量对水凝胶结构及性能的影响.采用傅立叶红外光谱、扫描电镜、流变仪对复合水凝胶进行分... 详细信息

以1,2-环氧丁烷为醚化剂,十二烷基硫酸钠(SDS)为相转移催化剂制备羟丁基壳聚糖(HBC),加入氧化石墨烯(GO)制备复合水凝胶,探讨了不同氧化石墨烯加入量对水凝胶结构及性能的影响.采用傅立叶红外光谱、扫描电镜、流变仪对复合水凝胶进行分析,通过MTT(3-(4,5-二甲基噻唑-2)-2,5-二苯基四氮唑溴盐)实验和流式细胞仪检测复合水凝胶对于牙周膜成纤维细胞的增殖和凋亡的影响.结果表明:氧化石墨烯的加入不影响羟丁基壳聚糖的温敏性,但随着氧化石墨烯加入量的增加,复合水凝胶的力学性能和稳定性呈现上升趋势,促进细胞增殖和减慢细胞凋亡的能力呈现先增加后减小趋势.

关键词：羟丁基壳聚糖氧化石墨烯水凝胶流变性能生物相容性

羟丁基壳聚糖作为吲哚菁绿药物载体在胸腔镜肺小结节手术定位中的应用

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中国临床研究 2023年第8期36卷 1143-1147页

作者：许罡汪栋朱道龙刘瀚胡超越南京大学医学院附属泰康仙林鼓楼医院胸外科江苏南京210023

目的探讨在胸腔镜肺小结节手术定位中应用羟丁基壳聚糖作为吲哚菁绿药物载体的临床效果。方法回顾性分析2022年1月至2022年10月泰康仙林鼓楼医院40例行胸腔镜肺小结节术前定位患者的临床资料。采用羟丁基壳聚糖药载吲哚菁绿定位的20例为... 详细信息

目的探讨在胸腔镜肺小结节手术定位中应用羟丁基壳聚糖作为吲哚菁绿药物载体的临床效果。方法回顾性分析2022年1月至2022年10月泰康仙林鼓楼医院40例行胸腔镜肺小结节术前定位患者的临床资料。采用羟丁基壳聚糖药载吲哚菁绿定位的20例为A组,单纯以吲哚菁绿定位的20例为B组,比较两组定位成功率、定位时间、手术切除时间、并发症发生率。结果A组20个结节均定位成功;B组2个结节定位失败,均为胸腔沾染,致B组手术切除时间长于A组[(42.30±23.75)min vs(21.25±4.39)min,t=3.898,P0.05),两组均无血胸、咯血发生。结论羟丁基壳聚糖药载吲哚菁绿比单用吲哚菁绿在胸腔镜肺小结节手术定位中成功率更高,且结节手术切除时间短,安全性良好。

关键词：吲哚菁绿羟丁基壳聚糖肺结节近红外荧光胸腔镜手术胸腔镜穿刺定位

羟丁基壳聚糖联合生物矿化硅复合水凝胶修复小鼠皮肤创伤实验研究

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解放军医学院学报 2022年第5期43卷 563-569页

作者：吕宁宇李冀赵之栋王琪白晓伟傅仰木李众利解放军医学院北京100853 解放军总医院第四医学中心骨科北京100048 解放军总医院海南医院骨科海南三亚572013

背景外伤或疾病导致的皮肤创伤可引发多种并发症甚至死亡。如何构建能有效促进止血、愈合和修复的创面敷料,是亟待解决的关键问题。目的观察羟丁基壳聚糖(hydroxybutyl chitosan,HBC)联合生物矿化硅(biosilica,BS)复合水凝胶敷料对小鼠... 详细信息

背景外伤或疾病导致的皮肤创伤可引发多种并发症甚至死亡。如何构建能有效促进止血、愈合和修复的创面敷料,是亟待解决的关键问题。目的观察羟丁基壳聚糖(hydroxybutyl chitosan,HBC)联合生物矿化硅(biosilica,BS)复合水凝胶敷料对小鼠皮肤全层创伤的修复效果。方法在20只9周龄雄性C57BL/6J小鼠背部的左右两侧分别制作直径6 mm的全层皮肤创伤模型,利用硅胶固定板固定,防止创面收缩。小鼠随机分为A、B两组。A组小鼠右侧创面为HBC/BS组,即实验组;A组小鼠左侧创面为空白对照组;B组小鼠右侧创面为羧甲基纤维素钠(carboxymethylcellulose sodium,CMC-Na)/丙二醇(propylene glycol,PG)组;B组小鼠左侧创面为HBC组。小鼠单笼饲养,所有创面均每3 d给予1次常规消毒处理并更换固定板。每次消毒后,空白对照创面直接覆盖透气透明膜,其余各组创面均给予对应的水凝胶药物200 mg,均匀涂布后覆盖透气透明膜。持续观察创面出血及愈合情况,在15 d和21 d时分别对各组半数小鼠创面组织取样,进行HE染色、Masson染色和BrdU免疫荧光染色,并检测创面组织中的羟脯氨酸含量。结果实验组在建模后3 d、6 d、9 d、12 d、15 d时的创面愈合率均显著高于空白对照组(P0.05)。病理学观察提示,在建模后15 d和21 d时,实验组与HBC组的创面更接近正常皮肤的层次和结构,上皮组织被覆完整且结构致密,胶原纤维分布均匀、排列整齐有序,实验组的皮肤附属器分布密度和结构完整性优于其他各组。建模后15 d,实验组创面组织羟脯氨酸的含量高于空白对照组和CMC-Na/PG组(P0.05);建模后21 d,各组差异无统计学意义(P>0.05)。结论HBC/BS水凝胶和HBC水凝胶相较于已应用于临床的CMC-Na/PG水凝胶,均有更好的促进创面愈合的效果,添加了BS的复合水凝胶可有效促进皮肤附属器的修复再生,相较于HBC水凝胶有更为全面的促修复愈合能力。

关键词：羟丁基壳聚糖生物矿化硅水凝胶皮肤创伤创面愈合

羟丁基壳聚糖温敏水凝胶及其血管栓塞载体的研究

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羟丁基壳聚糖温敏水凝胶及其血管栓塞载体的研究

作者：王倩倩中国海洋大学

学位级别：硕士

目前,可注射水凝胶(inj ectable hydrogel)成为了生物材料领域的研究热点。这种材料在注射时为流动的液体,生理温度下可快速成胶。水凝胶是一种具有亲水性的三维网状结构的高分子聚合物,在水溶液中能够溶胀并吸收大量水分,已被广泛应用... 详细信息

目前,可注射水凝胶(inj ectable hydrogel)成为了生物材料领域的研究热点。这种材料在注射时为流动的液体,生理温度下可快速成胶。水凝胶是一种具有亲水性的三维网状结构的高分子聚合物,在水溶液中能够溶胀并吸收大量水分,已被广泛应用于生物医学领域,如伤口辅料、药物输送载体及组织工程支架等。壳聚糖,由甲壳素脱乙酰作用得到,是一种无毒、生物相容性良好及可生物降解的材料。但是由于分子内和分子间存在较强的氢键作用,使结晶致密稳定,导致壳聚糖溶解性能较差,仅能溶解于稀硫酸、稀盐酸及乙酸等稀酸性溶液中,这极大地限制了它的应用范围。因此增强壳聚糖的溶解性能,特别是提高其水溶性,是壳聚糖改性研究中最重要的方向之一。本文以壳聚糖为原料,1,2一环氧丁烷为醚化剂,改进方法在碱性条件下引入羟丁基制备得到水溶性羟丁基壳聚糖(HBC),并对试剂的用量、反应温度、反应时间等合成工艺条件进行了研究,初步得出了羟丁基壳聚糖最佳制备条件。本文中,我们制备了不同浓度的HBC溶液。一定浓度的HBC溶液在生理温度下可白发成胶,高浓度水溶液成胶时间可小于30s。此外,检测了HBC凝胶的一系列性质,如化学结构、表面形态及流变学性能。HBC的成胶时间及成胶温度可通过HBC溶液的浓度来调节。降解实验表明,体内降解速率比体外降解速率快得多。将凝胶注射到兔背部,组织切片观察到有较轻的炎症反应。包载DO·HCl (lmg/ml)的HBC凝胶缓释效果较好,且药物的释放速率与HBC凝胶的浓度无关。小鼠乳腺癌细胞(4T-1)在载药凝胶内部的培养1天后,与对照组相比,癌细胞数目明显下降。结果表明,HBC凝胶有潜力成为一种可注射的药物缓释载体。此外,本文初步评价了HBC作为栓塞材料的栓塞效果。兔耳中动脉栓塞实验结果表明HBC凝胶能有效阻断动脉血流,直至栓塞组织逐渐坏死。因此,初步认为HBC具有较好的栓塞效果,可以作为一种理想的栓塞材料应用到动脉栓塞。

关键词：壳聚糖羟丁基壳聚糖温敏凝胶控释栓塞

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羟丁基壳聚糖及其复合材料的制备及性能研究

羟丁基壳聚糖及其复合材料的制备及性能研究

作者：童骏武汉理工大学

学位级别：硕士

羟丁基壳聚糖是一种可降解、生物相容性好、可溶于水的壳聚糖衍生物,它可以通过分子间的氢键作用,在一定浓度、一定温度下自发形成可逆温敏性水凝胶,避免了传统水凝胶的化学交联剂的残留。由于它的分子结构中富含氢键,能过通过引入新的... 详细信息

羟丁基壳聚糖是一种可降解、生物相容性好、可溶于水的壳聚糖衍生物,它可以通过分子间的氢键作用,在一定浓度、一定温度下自发形成可逆温敏性水凝胶,避免了传统水凝胶的化学交联剂的残留。由于它的分子结构中富含氢键,能过通过引入新的材料来增加其性能,同时它保留了壳聚糖上的氨基,也可以对其进一步接枝改性来赋予它一些更好的性能。本论文研究制备了羟丁基壳聚糖及其复合材料,制备的材料具有良好的水溶性,生物相容性,在口腔牙周修复及创面愈合方面有较好的应用前景。本文具体研究内容和结果如下:(1)以碱化后的壳聚糖为原料,1,2-环氧丁烷为醚化剂,十二烷基硫酸钠为相转移催化剂,在异丙醇中进行醚化反应,成功的引入羟丁基,制得羟丁基壳聚糖,其水溶液在一定浓度下,升温至体温时可自发形成水凝胶,低温时又可转化为溶液。通过红外光谱、核磁分析,证明了在壳聚糖分子结构上成功的引入了羟丁基;通过流变仪测试了温度对羟丁基壳聚糖的储能模量和损耗模量的影响,初步分析了其形成水凝胶的机理;使用扫描电镜观察羟丁基壳聚糖水凝胶冻干样品的横截面,其内部结构为大孔网状结构,分布较为均匀;通过MTT实验和流式细胞仪检测了不同浓度的羟丁基壳聚糖水凝胶对于牙周膜成纤维细胞的增殖和凋亡的影响,实验结果显示,实验中所有浓度的HBC对PDLCs细胞均没有细胞毒性,且有较好的细胞增殖率,在一定程度上有促进细胞增殖,减慢细胞凋亡的作用,使其在口腔牙周修复方面有一定的应用前景。(2)使用改进的Hummers’法制备了氧化石墨烯,并对其进行了红外、拉曼光谱、透射电镜等表征。将羟丁基壳聚糖与氧化石墨烯结合,得到羟丁基壳聚糖-氧化石墨烯复合水凝胶,使用了红外、流变仪、扫描电镜等检测手段检测了加入氧化石墨烯后对水凝胶理化性能的影响,结果显示加入氧化石墨烯对羟丁基壳聚糖分子结构没有明显影响,两者通过分子间的氢键结合,在一定程度上增强了水凝胶的力学性能和稳定性,随着氧化石墨烯加入量的增大,力学性能和稳定性显示出上升的趋势。通过MTT实验和流式细胞仪检测了不同加入量的氧化石墨烯的HBC-GO复合水凝胶对于牙周膜成纤维细胞的增殖和凋亡的影响,实验结果显示,实验中所有浓度的HBC-GO水凝胶对PDLCs细胞均没有细胞毒性,且相较于单纯的HBC水凝胶,HBC-GO水凝胶有更好的促进细胞增殖、减慢细胞凋亡的能力,使其在口腔牙周修复方面有一定的应用前景。(3)以转谷氨酰胺酶为催化剂,催化胶原蛋白肽分子链,以酰胺键接枝到羟丁基壳聚糖骨架上,在水相中制备羟丁基壳聚糖-胶原蛋白肽。通过单因素实验对催化合成条件进行优化,并对合成产物进行吸湿保湿性、体外抗氧化和细胞增殖率等检测,探讨了产物取代度和浓度对其各种性能的影响。单因素实验结果表明:制备羟丁基壳聚糖-胶原蛋白肽的最佳反应条件为:反应时间为3h,反应温度为30℃,胶原蛋白肽与羟丁基壳聚糖质量比为1.2;吸湿保湿性实验结果表明:随着取代度的增加,羟丁基壳聚糖-胶原蛋白肽的吸湿率和保湿率也随之增大;体外抗氧化实验结果表明:随着取代度的增加,羟丁基壳聚糖-胶原蛋白肽对双氧水清除率也随之增加,在相同取代度下随着样品浓度的增大,羟丁基壳聚糖-胶原蛋白肽清除过氧化氢的能力有一定的增加。随着浓度增加,羟丁基壳聚糖-胶原蛋白肽的DPPH清除能力先增加后减小。相同浓度时,随着羟丁基壳聚糖-胶原蛋白肽的取代度增加,其DPPH清除率也随之增大;对NIH-3T3小鼠胚胎成纤维细胞活性实验结果表明:随着羟丁基壳聚糖-胶原蛋白肽浓度的增大,小鼠胚胎成纤维细胞存活率呈现先增加后减少的趋势,在相同浓度下,随着其取代度的增加,细胞存活率也随之增加。

关键词：羟丁基壳聚糖氧化石墨烯胶原蛋白肽水凝胶生物相容性

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羟丁基壳聚糖和京尼平用于心血管支架的研究

羟丁基壳聚糖和京尼平用于心血管支架的研究

作者：邴娇娇中国海洋大学

学位级别：硕士

心血管疾病是人类健康的最大杀手之一,动脉粥样硬化是导致心血管疾病的主要原因。目前治疗冠状动脉硬化最好的方法就是经皮腔内血管成形术,主要是在发生动脉粥样化的血管部位放置一个心血管支架,以扩充堵塞了的血管。截止到目前有非常... 详细信息

心血管疾病是人类健康的最大杀手之一,动脉粥样硬化是导致心血管疾病的主要原因。目前治疗冠状动脉硬化最好的方法就是经皮腔内血管成形术,主要是在发生动脉粥样化的血管部位放置一个心血管支架,以扩充堵塞了的血管。截止到目前有非常多的支架已经被研究以及应用,主要包括三大类：裸金属支架,药物洗脱支架和可降解支架。因为裸金属支架和药物洗脱支架都会引起不同程度的支架内再狭窄,所以希望可降解支架能够解决血管堵塞问题并不会引起支架内再狭窄。本文通过对壳聚糖进行醚化修饰,合成了能够溶解于水的羟丁基壳聚糖。对羟丁基壳聚糖的基本理化性质和生物相容性进行了检测和评价。并且将羟丁基壳聚糖和京尼平进行交联,制备了能够保持完美螺旋形状的聚合物可降解支架,评价了支架的生物相容性以及可降解性,为制备新型可降解聚合物支架提供了依据。在碱性条件下,壳聚糖与1,2-环氧丁烷进行醚化反应,生成能够溶于水的羟丁基壳聚糖。羟丁基壳聚糖具有温敏特性,在特定的温度下可以进行流体和固体状态之间的转变。实验中红外光谱检测结果显示醚化反应主要发生在壳聚糖分子的6-OH,小部分也发生在2-NH2上;合成的羟丁基壳聚糖的分子量与壳聚糖分子相比减小很多;使用流变仪证明了羟丁基壳聚糖的温敏性质以及检测了羟丁基壳聚糖的成胶温度;用扫描电镜观察到凝胶内部为大孔的网络结构。这种结构可以应用于生物医学领域。对羟丁基壳聚糖的生物相容性评价主要包括两方面：血液相容性和细胞相容性。溶血实验结果表明羟丁基壳聚糖的溶血率低于壳聚糖的溶血率并且均低于5%;MTT方法检测了不同浓度的羟丁基壳聚糖浸提液对人脐静脉内皮细胞的相对增值率在80%以上,等级为合格材料。溶液浇注法制备了羟丁基壳聚糖膜,与京尼平交联制备了可以保持完美螺旋形状的聚合物可降解支架。对支架制备过程中的溶液的离子强度和交联时间进行了优化,在0.02M PBS条件下交联3h的支架机械性能和柔韧性最适中。所制备的支架的蛋白吸附实验中,吸附的蛋白明显低于用壳聚糖制备的支架;支架的溶血实验结果也证明,支架的溶血率低于5%,具有良好的血液相容性。在MTT实验中,羟丁基壳聚糖支架对人脐静脉内皮细胞的相对增值率在80%以上,等级为合格。体外降解实验说明支架的交联指数越低越易被降解,交联3h的支架降解速率较快。所制备的羟丁基壳聚糖具有良好的生物相容性和可降解性,可以被用于心血管支架做进一步的研究。

关键词：羟丁基壳聚糖京尼平可降解心血管支架生物相容性可降解性

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羟丁基壳聚糖用于心血管支架涂层的研究

羟丁基壳聚糖用于心血管支架涂层的研究

作者：魏雅楠中国海洋大学

学位级别：硕士

心血管疾病是人类健康的最大杀手之一，目前临床的主要治疗方法是经皮腔冠状动脉介入治疗，该治疗方法中需要将心血管支架置入血管中，帮助保持血管中血流通畅。近年来为了改进金属裸支架使用过程中的不良副作用，人们研究了一种药物洗... 详细信息

心血管疾病是人类健康的最大杀手之一，目前临床的主要治疗方法是经皮腔冠状动脉介入治疗，该治疗方法中需要将心血管支架置入血管中，帮助保持血管中血流通畅。近年来为了改进金属裸支架使用过程中的不良副作用，人们研究了一种药物洗脱支架进行血管置入，但是，药物洗脱支架的使用仍然存在一些长期安全性的问题，因此，研发一种能够有效避免支架置入后的再狭窄等副作用的支架极为迫切。本文通过对壳聚糖进行醚化改性，得到能够溶于水的羟丁基壳聚糖衍生物，对其基本理化性质和水溶液的细胞相容性进行了研究，并且评价了其作为细胞三维培养无酶传代和作为心血管支架涂层的可行性。碱性条件下通过壳聚糖与1,2-环氧丁烷的醚化反应，制备了三种分子量的羟丁基壳聚糖温敏水凝胶样品。流变学性质分析和试管倒置法结果显示，在不添加任何交联剂的条件下，分子量为290kDa的样品，在50°C时仍不能成胶;分子量为530kDa的样品成胶温度为40°C;而分子量为960kDa的样品的成胶温度为26°C，即分子量越大的羟丁基壳聚糖更易于成胶，成胶温度较低。并且羟丁基的这种溶胶到凝胶的转变具有可逆性。扫描电镜照片可以看出水凝胶内部呈多孔网状三维结构，孔壁致密光滑，孔径为50-200μm，并且分子量较大的羟丁基壳聚糖内部结构比分子量小的更紧密，孔状结构呈现一定的片层结构。水凝胶表面呈平滑舒缓的坡谷形态。MTT实验和NO测定结果显示，羟丁基壳聚糖对人脐静脉内皮细胞的增殖和NO的分泌均具有促进作用。分子量为290、530和960kDa的羟丁基壳聚糖，随着其分子量的增大，对人脐静脉内皮细胞的增殖的促进作用增强;且随着分子量的增大，细胞分泌NO的量也有所增多。当羟丁基壳聚糖作用浓度为25、50、250、500和1000μg/ml时，随着作用浓度的增大，对人脐静脉内皮细胞的增殖的促进作用逐渐增强;且随着作用浓度的增大，细胞分泌NO的量也有所增多。作用时间分别为24、48和72h时，随着作用时间的增长，其对人脐静脉内皮细胞的增殖的促进作用逐渐增强;且随着作用时间的增长，细胞分泌NO的量也有所增多。因此羟丁基壳聚糖水溶液具有良好的细胞相容性。将人脐静脉内皮细胞接种到羟丁基壳聚糖水凝胶表面进行培养，细胞形态为正常的卵圆形或多边形，但出现了较为明显的聚集现象和层叠现象，细胞能够正常增殖并进行传代。利用羟丁基壳聚糖在成胶温度以下的环境中呈溶胶状态，将细胞混入，再将混悬液置于高于成胶温度环境，使其自然成胶，从而进行细胞的三维培养。对三维培养细胞进行荧光观察，发现细胞呈规则圆形，生长良好，可正常增殖。因此，羟丁基壳聚糖温敏水凝胶具有作为细胞三维培养基体的可行性。将心血管支架基体—钴铬合金进行强碱处理后，0.3%羟丁基壳聚糖涂覆5层，得到完全的致密的表面涂层，涂层后的金属表面仍然能够看出强碱处理形成的沟槽形貌。模拟体液动态环境21d时，涂层仍然基本完整。涂层后的金属比未涂层的金属其溶血率显著降低，且动态凝血时间有所延长，说明涂层支架具有比未涂层支架更好的血液相容性。将人脐静脉内皮细胞接种到涂层支架表面，涂层支架表面的细胞初始粘附率低于未涂层支架，但细胞增殖速度大于未涂层支架，涂层支架表面细胞出现聚集现象，因此，涂层支架具有较好的细胞相容性，有望作为一种新型支架涂层。

关键词：羟丁基壳聚糖温敏水凝胶人脐静脉内皮细胞细胞三维培养心血管支架涂层

羟丁基壳聚糖/氧化石墨烯复合温敏水凝胶的制备及直肠给药研究

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羟丁基壳聚糖/氧化石墨烯复合温敏水凝胶的制备及直肠给药研究

作者：李旭蕊辽宁大学

学位级别：硕士

直肠癌作为近年来我国致死率愈来愈高的恶性肿瘤,通常采取口服给药、静脉注射等方式进行治疗。但现有的给药方式存在选择性受限、药物吸收率低等问题,因此,直肠给药系统逐渐成为了研究的热点。通过直肠给药可直接将药物作用于直肠肿瘤部... 详细信息

直肠癌作为近年来我国致死率愈来愈高的恶性肿瘤,通常采取口服给药、静脉注射等方式进行治疗。但现有的给药方式存在选择性受限、药物吸收率低等问题,因此,直肠给药系统逐渐成为了研究的热点。通过直肠给药可直接将药物作用于直肠肿瘤部位,药物经直肠黏膜吸收后直接进入体循环,大幅度地降低了肝首过效应。其中,以原位温敏凝胶交联纳米材料作为新型直肠凝胶剂,可显著提升患者的依从性。原位温敏凝胶在室温时呈液态,温度升高至体温可转变为有一定粘附力的凝胶态,这种转变通常是可逆的。但原位温敏凝胶具有机械强度不足,载药量低等缺陷,目前主要通过引入纳米材料交联的方法来改善原位温敏凝胶的不足,该新型直肠凝胶剂可延长在直肠中滞留时间,并显著提升药物的生物利用度。因此本课题设计一种以羟丁基壳聚糖(Hydroxybutyl chitosan,HBC)为基质,交联氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)包载抗肿瘤药物平阳霉素(Pingyangmycin,PYM)的原位温敏直肠凝胶剂,以期实现通过直肠给药更好地发挥其抗肿瘤效果。本文具体研究内容和结果如下:(1)采用绿色、均相的合成方法,以壳聚糖为原料通过醚化反应制备HBC,并对HBC水凝胶进行结构表征及评价。结果表明,成功合成了取代度较高且具有3D孔洞结构的HBC水凝胶,5%(wt)HBC水凝胶的凝胶温度为36.5°C,成胶时间为30 s。(2)采用改良的Hummers法制备GO,通过超声剥离法制备了可稳定分散在水中的GO,并对GO进行结构表征。结果表明,成功合成了二维片层状边缘带褶皱的GO,其粒径分布均匀,且氧化程度较高。选择PYM作为模型药物,进行PYM体外分析方法的建立。以包封率作为考察指标,通过对离心时间、离心转速、反应时间、反应温度、GO/PYM的质量比进行单因素考察与星点设计确定了GO@PYM的最佳载药工艺如下:GO/PYM的质量比为0.4、反应温度为20°C、反应时间为60 min、离心转速为10000 r/min、离心时间为10 min,该载药工艺的包封率为74.28%,载药率为26.57%。(3)将GO与HBC交联形成HBC/GO复合水凝胶,并对其进行结构表征。研究表明,HBC与GO通过氢键进行交联,GO的引入并没有改变HBC的性质,只是改变了其凝胶温度,由36.5°C降为31.7°C;大幅度提高了水凝胶的机械强度,使合成的HBC/GO结构更为稳定。选取0.6%的白芨多糖作为生物粘附剂,制备HBC@PYM和HBC/GO@PYM并计算载药量,结果表明GO的引入极大提高了体系的载药量。同时体外释放实验研究结果表明构建的HBC/GO@PYM载药体系能够显著延缓PYM的释放,具有良好的缓释效果。(4)对大鼠经直肠定位给药HBC@PYM组和HBC/GO@PYM组进行药代动力学研究。结果显示:与HBC@PYM组相比,HBC/GO@PYM组的t是HBC直肠凝胶剂组的1.44倍,MRT是其1.51倍,AUC提高至2.31倍。HBC/GO@PYM组有效延长了药物在体内的作用时间,展现出良好的缓释效应,显著提高了PYM在大鼠体内的生物利用度。

关键词：羟丁基壳聚糖氧化石墨烯温度敏感性复合水凝胶直肠给药

羟丁基壳聚糖的均相合成、性质及其在伤口愈合方面的应用

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羟丁基壳聚糖的均相合成、性质及其在伤口愈合方面的应用

作者：蔡炎武汉大学

学位级别：硕士

目前,海洋作为人类发展的资源宝库已引起人们的广泛关注。甲壳素是海洋中最丰富的生物质资源,也是自然界仅次于纤维素的天然高分子,其脱乙酰产物壳聚糖（CS）不仅易于物理和化学修饰,可被加工成各种形式,而且具有优异的生物相容性、生... 详细信息

目前,海洋作为人类发展的资源宝库已引起人们的广泛关注。甲壳素是海洋中最丰富的生物质资源,也是自然界仅次于纤维素的天然高分子,其脱乙酰产物壳聚糖（CS）不仅易于物理和化学修饰,可被加工成各种形式,而且具有优异的生物相容性、生物可降解性、抗菌性、组织粘附性等生物活性。衍生化反应常用来改善CS的性质,赋予其新的结构和功能。本工作拟以CS为原料,通过碱/尿素体系在温和条件下均相合成羟丁基壳聚糖（HBCS）,对产物的分子结构、溶液性质和生物活性进行研究,并探讨其作为伤口敷料的应用。本论文的主要创新包括以下两点:1)首次在碱/尿素体系中均相合成了一系列取代度（DS）的HBCS,阐明了其分子结构和溶液-沉淀行为;2)对HBCS的生物活性进行了系统研究,证明其作为敷料在促进伤口愈合中的应用。本文的主要内容和结论包括以下两个部分;首次在KOH/LiOH/尿素水溶液中均相合成了DS为0.38~1.54的水溶性HBCS。结构分析表明,CS的C2位氨基和C3和C6位羟基均参与了醚化反应,并且取代主要发生在C6位羟基上。DS高于1.25的HBCS试样的水溶液具有独特的温敏性,当加热到临界温度以上时会发生溶液-沉淀行为,而异相体系合成的HBCS则发生可逆的溶液-凝胶化转变。体外细胞毒性实验表明HBCS无细胞毒性,甚至可以促进正常细胞的增殖。抗菌实验表明HBCS具有一定的抗菌活性,其抑菌能力随DS升高而降低。抗氧化实验表明HBCS试样均具有一定的抗氧化性。以高分子量CS为原料,均相合成了DS为0.41~1.38的HBCS试样。研究表明,羟丁基的引入使得HBCS在水中自组装形成纳米胶束,且粒径随DS增大而减小。通过真空冷冻干燥制备得到三维多孔的HBCS海绵。体外细胞毒性实验表明HBCS可以诱导NHDF细胞的增殖,而抗菌性实验证明HBCS具有一定的抗菌能力。溶血和凝血实验证明DS较高的HBCS海绵表现出比其他海绵更好的血液相容性和低BCI值。大鼠的体内伤口愈合实验结果表明,具有较高DS的HBCS海绵在促进成纤维细胞的增殖的同时减少了伤口感染,能显著缩短伤口愈合的时间,在临床应用上具有巨大潜力。上述研究表明碱/尿素体系可作为一种稳定的CS的溶剂和均相反应介质制备HBCS,为壳聚糖衍生物的合成提供了新的方法。同时,论文阐明了HBCS的结构、性质与功能的相互关系,为新型CS功能材料的构建及其在生物医学领域的应用提供了科学依据,具有学术价值和应用前景。

关键词：碱/尿素水溶液羟丁基壳聚糖均相合成生物活性伤口愈合