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卤化钙钛矿太阳能电池的缺陷容忍及缺陷钝化研究进展

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物理化学学报 2021年第4期37卷 44-53页

作者：尹媛郭振东陈高远张慧峰尹万健宝鸡文理学院物理与光电技术学院陕西宝鸡721013 苏州大学能源学院苏州能源与材料创新研究所江苏苏州215006

缺陷在钙钛矿太阳能电池的快速发展中起着至关重要的作用。缺陷容忍性,即金属卤化钙钛矿的主导缺陷是浅能级缺陷,它们不会成为强非辐射复合中心,这被认为是金属卤化钙钛矿的独特特性,是其具有高光电转换效率的主要原因。然而,要进一步... 详细信息

缺陷在钙钛矿太阳能电池的快速发展中起着至关重要的作用。缺陷容忍性,即金属卤化钙钛矿的主导缺陷是浅能级缺陷,它们不会成为强非辐射复合中心,这被认为是金属卤化钙钛矿的独特特性,是其具有高光电转换效率的主要原因。然而,要进一步提高金属卤化钙钛矿的光电转换效率,就需要消除一些可作为非辐射复合中心并严重影响器件性能的少量深能级缺陷,包括点缺陷、晶界、表面和界面等。本文综述了缺陷容忍的研究进展,包括软声子模式和极化子效应。此外,还总结了缺陷钝化的策略,包括通过阳离子或阴离子来钝化离子键,以及通过路易斯酸或路易斯碱来钝化配位键等。

关键词：缺陷容忍缺陷钝化钙钛矿太阳能电池光电转换效率

缺陷钝化钙钛矿太阳能电池的载流子动力学研究

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光学仪器 2024年

作者：吴宇伦李迪石富文李波华东师范大学物理与电子科学学院

以钙钛矿材料作为吸收层的太阳能电池具有成本低,损耗少等优点，受到广泛的关注。钙钛矿太阳能电池的工作机理是光生载流子的产生与传输。然而，存在于材料内部与界面的缺陷会促进载流子复合，阻碍载流子传输，从而降低电池的效率。将... 详细信息

以钙钛矿材料作为吸收层的太阳能电池具有成本低,损耗少等优点，受到广泛的关注。钙钛矿太阳能电池的工作机理是光生载流子的产生与传输。然而，存在于材料内部与界面的缺陷会促进载流子复合，阻碍载流子传输，从而降低电池的效率。将丁酰肼（daminozide,DA）作为夹层与添加剂引入到钙钛矿太阳能电池中，极大程度地钝化了缺陷，显著提高了电池效率。利用瞬态吸收技术测得相关样品的时间分辨光谱，通过分析钙钛矿内部的载流子动力学，证实了DA的引入可以大幅钝化钙钛矿薄膜的缺陷，从而展现出优秀的光电池性能。这为制备高性能钙钛矿太阳能电池提供了一定的理论指导。

关键词：钙钛矿太阳能电池缺陷钝化瞬态吸收光谱载流子动力学

缺陷钝化和膜层改性提升FA0.8Cs0.2PbBr3钙钛矿量子点发光二极管性能的研究

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缺陷钝化和膜层改性提升FA0.8Cs0.2PbBr3钙钛矿量子点发光二极管...

作者：柳子威南京邮电大学

学位级别：硕士

自1839年被发现,钙钛矿材料历经几十年的发展,不仅在太阳能电池领域有了长足的进步,在显示和照明领域也有着不俗的表现。钙钛矿量子点(PQDs)的高荧光量子产率、窄发光光谱、可调节的带隙和尺寸以及大的激子结合能等优异特性使量子点发... 详细信息

自1839年被发现,钙钛矿材料历经几十年的发展,不仅在太阳能电池领域有了长足的进步,在显示和照明领域也有着不俗的表现。钙钛矿量子点(PQDs)的高荧光量子产率、窄发光光谱、可调节的带隙和尺寸以及大的激子结合能等优异特性使量子点发光二极管(PQD-LED)能实现很高的效率。然而钙钛矿量子点尺寸减小引起表面缺陷态密度增多,这是制约其光学和电学应用的主要问题之一。不仅降低了PQDs的发光效率,还诱导了量子点分解或团聚,导致量子点稳定性进一步恶化。本文围绕发光性能较为优异的甲脒铯铅溴(FACsPb Br)钙钛矿量子点展开研究,从合成工艺优化和表面缺陷钝化两个方面提升了量子点的稳定性,进一步优化了器件的载流子传输层,提升PQD LED的性能。(1)利用改进的配体辅助再沉淀(LARP)法合成了FACsPb Br钙钛矿量子点,所得产物平均尺寸为11.2 nm、荧光强度较高且薄膜覆盖率良好。除此之外,我们通过调整前驱体溶液用量,保证了量子点尺寸均匀度,获得了稳定且荧光强度较高的FACsPb Br量子点溶液。在此基础上制备了钙钛矿量子点发光二极管,并获得了2689 cd/m和5.78 cd/A的最大亮度和最大电流效率。(2)在改进合成工艺的基础上,为了进一步提升量子点的稳定性,我们向FACsPb Br量子点前驱体溶液中引入了不同浓度的2-氨基乙醇硫酸氢酯(2-AEHS)以钝化量子点表面的缺陷。实验结果表明,前驱体溶液中2-AEHS的浓度达到0.5 mg/m L时,量子点的荧光量子产率(PLQY)达到了76.6%,较未钝化的量子点提高了55%。此外,2-AEHS的钝化有效提升了量子点溶液的稳定性。当2-AEHS在前驱体溶液中浓度达到0.5 mg/m L时,量子点溶液在室温空气环境(22±2oC,46 RH%)存放超过60天后仍保持初始荧光强度的50%。我们制备了与前文相同结构的PQD LED并分析了2-AEHS的引入对量子点电学性能的影响,确定了2-AEHS的最佳钝化浓度。结果表明,2-AEHS的引入有效提升了器件的发光性能和稳定性,在2-AEHS浓度为0.5 mg/m L时PQD LED的最大亮度和效率分别为6102 cd/m和9.28cd/A,较未钝化的PQD LED分别提升了267%和64.8%。此外,器件的半衰期T也从120 s提升至206 s。(3)在2-AEHS钝化量子点的基础上,利用二甲基亚砜(DMSO)改性空穴传输层聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)使其由核壳结构转变为链状结构,提升空穴传输能力。使用掺杂DMSO的PEDOT:PSS制备与前文相同结构的PQD LED,最大亮度和效率分别达到3455.7 cd/m和15.85 cd/A,较未掺杂DMSO的器件分别提高102%和66%。在电子传输层一侧,我们使用和FACsPb Br钙钛矿量子点最低未占有轨道(LUMO)能级更加接近的4,6-双(3,5-二(3-吡啶)基苯基)-2-甲基嘧啶(B3PYMPM):1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(TPBi)混合电子传输层来替代单一的TPBi,从而降低电子注入势垒,B3PYMPM中掺入适量的碳酸铯(CsCO)可以进一步提高电子注入能力,使电子和空穴注入更加平衡。双层混合电子传输层器件最大亮度和效率可达9358.6 cd/m和18.91 cd/A,较单TPBi电子传输层的器件分别提高103%和53%。综上所述,2-AEHS钝化FACsPb Br钙钛矿量子点的表面缺陷,提升荧光强度和稳定性,其较短的碳链有助于改善钙钛矿膜层导电性并大幅提升器件性能。此外改性空穴传输层和双层混合电子传输层的引入可进一步提高PQD LED的亮度和效率。本论文为合成高性能FACsb Br钙钛矿量子点溶液、制备高效PQD LED提供了可行的方案。

关键词： FA0.8Cs0.2PbBr3钙钛矿量子点钙钛矿发光二极管缺陷钝化载流子传输层优化

基于表面缺陷钝化制备的高效有机无机杂化钙钛矿太阳电池

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微纳电子技术 2022年第10期59卷 989-996页

作者：王涛刘晓霖上海电力大学数理学院上海200090

受有机阳离子热稳定性的影响,有机无机杂化钙钛矿薄膜在制备过程中表面会存在大量的缺陷,对器件的光电转换效率(PCE)和湿度稳定性十分不利,因此减少钙钛矿薄膜的表面缺陷是一项具有重要意义的工作。采用简单的、低成本的有机分子(2-溴乙... 详细信息

受有机阳离子热稳定性的影响,有机无机杂化钙钛矿薄膜在制备过程中表面会存在大量的缺陷,对器件的光电转换效率(PCE)和湿度稳定性十分不利,因此减少钙钛矿薄膜的表面缺陷是一项具有重要意义的工作。采用简单的、低成本的有机分子(2-溴乙基)三甲基溴化铵对钙钛矿薄膜表面的缺陷进行钝化,不仅优化了钙钛矿薄膜的表面,获得更致密均匀的钙钛矿层;而且减少了薄膜内载流子的非辐射复合,降低了电荷在传输过程中的能量损失。经过(2-溴乙基)三甲基溴化铵的表面处理,有机无机杂化钙钛矿太阳电池的PCE从18.01%提升到了18.95%。同时得益于其良好的疏水性,有效提高了薄膜的湿度稳定性。

关键词：钙钛矿太阳电池界面修饰缺陷钝化高效稳定非辐射复合

高性能钙钛矿太阳能电池缺陷钝化与界面调控研究

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高性能钙钛矿太阳能电池缺陷钝化与界面调控研究

作者：徐叶慧华东师范大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化钙钛矿材料作为一种新兴的光电材料,因其吸收系数高、激子结合能低、带隙可调等优异特性成为光电领域的研究热点。短短十余年间,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率实现了从3.8%到25.7%的飙升,其巨大的发展潜力撼动着硅基太... 详细信息

有机-无机杂化钙钛矿材料作为一种新兴的光电材料,因其吸收系数高、激子结合能低、带隙可调等优异特性成为光电领域的研究热点。短短十余年间,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率实现了从3.8%到25.7%的飙升,其巨大的发展潜力撼动着硅基太阳能电池的地位,被认为是最有希望的新一代光伏技术。然而,溶液法制备的钙钛矿薄膜存在大量的固有缺陷,这些缺陷不仅会造成严重的非辐射复合,还能为水氧入侵提供反应位点而加速钙钛矿的降解。此外,界面能级不匹配引发的能量损失也进一步制约着器件效率向理论极限的迈进。因此,本论文以推进钙钛矿太阳能电池商业化为目标,通过缺陷钝化及界面修饰,深入研究了载流子传输与复合动力学,进一步提升了器件效率和稳定性。具体研究内容如下:(1)引入了一种小分子材料己二烯酒石酸二胺(NDT),通过添加剂工程使得器件在获得大幅度效率提升的同时表现出卓越的稳定性。研究发现,NDT与钙钛矿之间形成了丰富的氢键,且分子上的羰基可与钙钛矿中未配位的Pb相互作用。氢键和配位键的共同作用有效减小了钙钛矿体内的缺陷密度,极大地抑制了缺陷诱导的非辐射复合,稳定了钙钛矿的晶体结构。此外,NDT改善了钙钛矿薄膜的导电性,促进了界面处的载流子传输。基于此,器件实现了21.7%的高效率,未封装的器件在相对湿度45%的大气环境下保存2500 h仍保留了超95%的初始效率。(2)提出了一种利用丁酰肼(DA)作为中间层和添加剂,同步实现调控埋底界面能级并钝化该界面及钙钛矿体缺陷的“一石三鸟”策略。研究表明,PTAA:F4TCNQ/DA/钙钛矿:DA异质结的成功构建促进了载流子在空穴传输处的提取和收集,有效抑制了界面复合。此外,DA分子参与调控了钙钛矿晶体生长,晶粒的增大协同钙钛矿与DA间的配位与氢键作用,一同减少了界面处及钙钛矿体内的缺陷,加强了钙钛矿的晶格稳定性。基于此,器件的稳定性得以显著提升,并取得了22.15%的效率和83.92%的填充因子,这两个值都是目前报道的基于多晶MAPb I倒置钙钛矿太阳能电池的最高纪录。

关键词：钙钛矿太阳能电池非辐射复合缺陷钝化载流子传输界面修饰

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钙钛矿太阳能电池界面处缺陷钝化研究

钙钛矿太阳能电池界面处缺陷钝化研究

作者：薛志林河南师范大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)中电荷复合损失的主要来源是缺陷和界面。通常情况下,钙钛矿薄膜电池的主要功能层是通过溶液法逐层旋涂制备的。在钙钛矿薄膜层的结晶过程中,晶格排列的不完美和原子周期扰动导致钙钛矿... 详细信息

钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)中电荷复合损失的主要来源是缺陷和界面。通常情况下,钙钛矿薄膜电池的主要功能层是通过溶液法逐层旋涂制备的。在钙钛矿薄膜层的结晶过程中,晶格排列的不完美和原子周期扰动导致钙钛矿薄膜表面和沿界面晶界出现高密度缺陷。此类缺陷在器件运行期间捕获光生载流子,减小光生电流,而且会导致PSCs活性层和电荷传输层之间的能级失配,限制了可获得的最大电池电压,最终降低了器件能量转换效率(Power convert efficiency,PCE)。为了提高钙钛矿活性层的成膜质量,减少其中的缺陷密度,我们引入界面钝化层来钝化缺陷,减少非辐射复合,同时稳定钙钛矿结构。此外,氧化锡(Sn O)电子传输层的电子迁移率低于钙钛矿光吸收层,导致传输层/钙钛矿界面发生电荷积聚,显示严重滞后作用。为了减少电荷在界面处积聚,引入CN、环氧树脂等材料来促进电荷收集,从而提升电子传输层的导电性。在本文中,我们通过以下具体措施来实现上述目的:1.本研究将功能化类石墨烯材料(CN)引入Sn O/钙钛矿界面,通过CN弥补Sn O界面上的缺陷,增强了电子传输层的电荷的提取和转移能力。CN作为插入层增强了Sn O与钙钛矿的表面亲和力,提升了钙钛矿前驱体溶液在其表面的铺展性,有助于提升钙钛矿的成膜质量,一定程度上降低了钙钛矿的本征缺陷,减少了PSCs中陷阱的非辐射复合。引入插入层的器件效率为19.22%,开路电压为1.08V,器件稳定性良好。研究结果为选择功能层添加剂提高PSCs的效率和稳定性提供了一种有前景的方法。2.我们致力于研究环氧树脂类分子在钙钛矿太阳能电池封装领域的适用性和内在作用机理。在钙钛矿的制备过程中,我们选择在不同组分的钙钛矿薄膜表面旋涂一层3,3,3-三氟-1,2-环氧丙烷(3,3,3-Trifluoro-1,2-epoxypropane,TE),通过研究钙钛矿薄膜结构和性能变化来探索TE在不同钙钛矿表面相互作用,进而评估电池封装时环氧树脂对不同组分钙钛矿太阳能电池的潜在影响。结果表明TE能够在甲脒阳离子的钙钛矿薄膜上与其反应,且不会破坏钙钛矿活性层;而对于甲胺阳离子的钙钛矿薄膜,由于氮原子与环氧基团发生了加成开环反应,破坏了其结构,造成大量缺陷。因此,TE分子对于“双胺”-甲脒参与的钙钛矿具有保护作用,而对于“单胺”-甲胺钙钛矿具有潜在的破坏性。通过钙钛矿太阳能电池的性能表现,我们发现该分子可以不仅提高了“双胺”钙钛矿电池的长期稳定性,而且弥补了界面处的缺陷,提高了钙钛矿器件的性能。30天后,PSCs保持了初始PCE的90%,比没有旋转涂层TE的对照装置更稳定。这一思路为我们提高钙钛矿的性能提供了一种新的材料。3.将聚合物交联剂分子乙二醇二缩水甘油(EGDE)旋涂在钙钛矿薄膜的表面来探究交联剂对钙钛矿界面带来的影响。我们选用一种长链聚合物形成大分子中间相的策略,在钙钛矿表面形成聚合物-钙钛矿复合交联剂。结果表明,EGDE不仅能增强钙钛矿界面电荷转移能力,而且能在钙钛矿表面形成保护层,提高钙钛矿的环境稳定性。

关键词：钙钛矿太阳能电池界面缺陷缺陷钝化环氧树脂 C3N4 电荷传输

准二维钙钛矿发光二极管的交联稳定与缺陷钝化研究

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准二维钙钛矿发光二极管的交联稳定与缺陷钝化研究

作者：喻聪武汉理工大学

学位级别：硕士

钙钛矿材料由于光致发光量子产率高,光谱易调,色纯度高,材料成本廉价,可低温溶液加工等特性,在发光二极管领域具有优异的应用前景。随着钙钛矿材料不断被开发,尤其是量子阱结构的准二维钙钛矿,绿光钙钛矿发光二极管的最大外量子效率已... 详细信息

钙钛矿材料由于光致发光量子产率高,光谱易调,色纯度高,材料成本廉价,可低温溶液加工等特性,在发光二极管领域具有优异的应用前景。随着钙钛矿材料不断被开发,尤其是量子阱结构的准二维钙钛矿,绿光钙钛矿发光二极管的最大外量子效率已经突破20%。然而,由于离子晶体引起的弱相互作用,钙钛矿成膜过程中会产生大量缺陷,外场作用下有机阳离子会分解或解离,还伴随着卤素离子沿缺陷通道的迁移,上述因素将威胁到钙钛矿相的稳定,导致器件效率和稳定性下降。该工作选择可交联大尺寸有机阳离子应用于准二维钙钛矿体系中并将其制备成相应的电致发光器件,研究了有机大尺寸阳离子及其交联对钙钛矿薄膜内微纳结构、缺陷钝化能力、光电性能以及发光器件稳定性的影响。主要的研究内容和结论如下:(1)将3-丁烯铵盐酸盐(BUACl)作为可交联型配体引入PEACsPbBr准二维钙钛矿体系中,通过引发剂引发交联,制备了效率与稳定性均有提升的绿光电致发光器件。研究发现交联的BUACl形成的无定形相填充于晶界以抑制离子迁移,层间距也进一步减小以促进电荷传输,提高了光致发光量子产率。交联后的钝化基团表现出更强的缺陷钝化能力,同时形成了新的化学键并减少了范德华相互作用力。最终器件电致发光亮度达到20177 cd/m。EQE从3.1%提升至5.2%,T从95.7 s提升至150 s。(2)进一步使用尺寸更大的对苯乙烯苄铵氢溴酸盐(VBABr)进行光引发交联,交联分子赋予准二维钙钛矿薄膜优异的耐水稳定性和较好的耐光稳定性。分子中过大的空间位阻使得晶粒尺寸减小,加上铵基的钝化作用,器件亮度和效率均得到提升。结果发现长时间光引发后生成了更多的烷基链,从而实现了漏电流的减少和效率的提升。而过大的空间位阻也能抑制离子迁移,增强了稳定性。此外,VBABr在低维混合卤素钙钛矿中光谱稳定性和相纯度均得到提升,最终制备了EL为478 nm的纯蓝光器件,最大亮度为152 cd/m,CE为0.52 cd/m。

关键词：准二维钙钛矿发光二极管有机阳离子交联缺陷钝化稳定性

钙钛矿薄膜体相及埋底界面缺陷钝化与高性能光伏器件的研究

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钙钛矿薄膜体相及埋底界面缺陷钝化与高性能光伏器件的研究

作者：孙德润华中科技大学

学位级别：硕士

得益于有机无机杂化钙钛矿材料绝佳的光电特性,钙钛矿太阳能电池的光伏性能提升十分迅速,最高认证光电转换效率(PCE)已达到25.8%,发展前景广阔。然而,通过溶液法制备的钙钛矿薄膜和电荷传输层薄膜在成膜过程中容易在薄膜内部、界面等位... 详细信息

得益于有机无机杂化钙钛矿材料绝佳的光电特性,钙钛矿太阳能电池的光伏性能提升十分迅速,最高认证光电转换效率(PCE)已达到25.8%,发展前景广阔。然而,通过溶液法制备的钙钛矿薄膜和电荷传输层薄膜在成膜过程中容易在薄膜内部、界面等位置形成大量缺陷,造成载流子非辐射复合损失,影响器件性能的提升。此外,商用二氧化锡(Sn O)纳米晶体易团聚、钙钛矿前驱体溶液及薄膜中的碘离子(I)易氧化形成碘单质(I)杂质缺陷等问题,也会影响钙钛矿薄膜质量与器件稳定性。针对上述问题,本文基于平面n-i-p结构的钙钛矿太阳能电池,发展了钙钛矿前驱体溶液以及Sn O胶体溶液添加剂策略,以提高钙钛矿前驱体溶液、薄膜和Sn O胶体溶液的稳定性,制备高质量的钙钛矿薄膜和Sn O薄膜。同时有效钝化钙钛矿层及Sn O/钙钛矿埋底界面存在的缺陷,实现高效且稳定的钙钛矿太阳能电池。具体研究内容如下:(1)发展了基于甲酸钾(HCOOK)添加剂的I杂质缺陷抑制和钙钛矿缺陷钝化方法。将具有还原性的HCOOK作为添加剂引入到碘化铅(Pb I)前驱体溶液中,HCOOK不仅可以抑制Pb I前驱体溶液和薄膜中I的生成,还可以通过甲酸根阴离子(HCOO)和碱金属阳离子(K)钝化钙钛矿薄膜电荷缺陷,抑制载流子非辐射复合。同时还可以调控钙钛矿结晶过程,增大钙钛矿晶粒尺寸,减少晶界处的缺陷,抑制卤素离子的迁移。基于HCOOK添加剂的平面n-i-p钙钛矿太阳能电池获得了23.8%的PCE。在氮气及暗态条件下85°C老化500 h后,未封装器件的PCE仅衰退了8%。同时封装器件在空气环境中1个太阳光连续照射下老化1000 h后,PCE仅降低了6%。(2)发展了一种基于马来酸单钾盐添加剂的Sn O薄膜质量调控与界面缺陷钝化方法。在Sn O胶体溶液中引入马来酸单钾盐,一方面,马来酸单钾盐可以抑制Sn O纳米颗粒的团聚,从而提高胶体溶液的稳定性;另一方面,马来酸单钾盐可以有效钝化Sn O/钙钛矿埋底界面存在的缺陷,从而抑制界面处载流子的非辐射复合,并促进载流子的提取。基于马来酸单钾盐改性Sn O的钙钛矿太阳能电池最佳PCE为24.1%。未封装的器件在氮气气氛和室温环境中,以最大功率点连续追踪1000 h后,依然保留了原始PCE的90%。最后,结合HCOOK和马来酸单钾盐的缺陷钝化策略,制备的活性面积为10.25 cm的钙钛矿太阳能模组实现了19.8%的活性面积效率。

关键词：钙钛矿太阳能电池添加剂工程缺陷钝化埋底界面模组

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碘铅甲胺钙钛矿薄膜缺陷钝化及界面修饰研究

碘铅甲胺钙钛矿薄膜缺陷钝化及界面修饰研究

作者：曹良信华中师范大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池作为第三代新型太阳能电池,自2009年问世,发展至今,光电转化效率已经攀升至25.7%。但是,由于在实际制备过程中,钙钛矿薄膜中缺陷的存在,会导致严重的电荷复合和界面复合,这极大的限制了器件的光电性能提升。同时,具有... 详细信息

钙钛矿太阳能电池作为第三代新型太阳能电池,自2009年问世,发展至今,光电转化效率已经攀升至25.7%。但是,由于在实际制备过程中,钙钛矿薄膜中缺陷的存在,会导致严重的电荷复合和界面复合,这极大的限制了器件的光电性能提升。同时,具有吸湿性的空穴传输材料和贵金属电极的使用也严重阻碍了钙钛矿太阳能电池向商业化发展的进程。为此,本工作从碳基无空穴传输层介孔体系碘铅甲胺(MAPbI3)钙钛矿太阳能电池出发,采用界面修饰、界面工程和添加剂工程等方式对MAPbI3薄膜缺陷实现钝化,并优化钙钛矿吸光层和碳电极之间的界面接触,以制备出高效稳定的太阳能电池。主要研究内容如下:(1)利用四丁基氯化铵(TBAC)对MAPbI3钙钛矿吸光层进行缺陷的钝化,比较了表面修饰和添加剂工程两种处理方式对MAPbI3薄膜的形貌、疏水性、及其太阳能电池的光电性能和长期稳定性的影响,研究了缺陷钝化的机理。结果表明:通过两种方式引入TBAC至MAPbI3钙钛矿吸光层中,晶粒尺寸均有明显变小,且晶粒与晶粒之间接触更为紧凑,因此薄膜的吸光能力均得到明显提升。同时,TBAC中的Cl-可以同Pb2+配位形成Cl-Pb键,Cl-又能填充I-空位,而TBA+也能填充MA+空位,实现了对正、负两种缺陷的钝化,进而降低了薄膜缺陷态密度,利于光生载流子输运,提升了太阳能电池的光电性能。相比较,采用添加剂工程的方式更优,该方式制备的TBAC-0.3-q薄膜的晶粒存在明显的粘黏,同时在晶粒表面观测到明显的褶皱,TBAC的氯离子参与了钙钛矿的形成过程,导致有少量MAPbI3-xClx形成,进而在薄膜表面有适量的PbI2析出,更进一步钝化了晶界缺陷。另外,添加剂工程无二次退火过程,避免了表面修饰方式因二次退火导致PbI2分解进而在薄膜表面产生金属铅的问题,保障了钙钛矿太阳能电池的性能和稳定性。基于添加剂工程方式制备的TBAC-0.3-q钙钛矿太阳能电池性能最好,Jsc为22.26 mA/cm2,Voc 0.95 V,FF 为 0.67,PCE 为 14.23%。在所制备的19片电池中,最高光电转化效率为14.85%。在惰性环境中存储超过600 h以上,光电转化效率较初始值无衰减,显示出较好的环境稳定性。(2)晶界缺陷和界面复合的存在也是影响钙钛矿太阳能电池稳定性的因素。尽管在对电极和吸光层之间引入插层能够有效的解决上述问题,但是所采用的材料或存在合成复杂、或导电性差、批次差异性大的问题。有机小分子N,N’-二苯基-N,N’-(1-萘基)-1,1’-联苯-4,4’-二胺(NPB)具有出色的溶液可加工性、易溶于常规有机溶剂、结构多样性、简单合成方法、和批次差异性小等优势,是不错的可用于插层的材料。但是,NPB分子缺乏延展性,在涂层过程中分子容易堆积,会导致薄膜多孔且不平整。因此,我们将含有烷基和烷氧基官能团的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)材料添加至NPB前驱液中,随后将其沉积在MAPbI3薄膜表面,制备了 PMMA/NPB超薄插层,并探究插层对MAPbI3薄膜光电性能的影响。研究结果表明:PMMA能够有效地改善NPB分子堆积问题,制备更为光滑、平整,晶界缺陷更少的MAPbI3薄膜。通过傅里叶红外光谱(FTIR)和XPS表征得出:NPB分子中的大π键能与钙钛矿中的MA+和Pb2+存在相互作用,PMMA能通PbI2配对,形成PMMA-PbI2络合物,有效地钝化了钙钛矿薄膜表面缺陷,降低了薄膜缺陷态密度。最终,基于NPB-10薄膜所组装的钙钛矿太阳能电池具有最佳的光电性能,Jsc为21.90 mA/cm2,Voc为0.96V,FF为0.72,PCE为15.09%。在惰性环境下保存超过1000小时,相较于起始效率,依旧有85%效率保持率;存储在空气中7天,也有81%的初始效率保持率。这种使用基于有机小分子材料和聚合物组合的超薄缓冲层,为提高钙钛矿太阳能电池的性能和环境稳定性提供了一种新策略。

关键词：碳基无空穴传输层 MAPbI3 太阳能电池缺陷钝化 TBAC PMMA/NPB 插层