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电子元件与材料 2019年第8期38卷 35-42页

作者：张晓云丁士华宋天秀张云黄龙西华大学材料科学与工程学院

采用固相法制备了Y^3+掺杂的BaTiO3陶瓷(BaTi1-x YxO3,0.005≤x≤0.04)样品.借助XRD、LCR分析仪等手段对陶瓷的结构和介电性能进行了分析研究.结果表明:随掺杂量增加,陶瓷样品四方率减小,在x=0.03时陶瓷由四方相转变为立方相,当x≥0.01... 详细信息

采用固相法制备了Y^3+掺杂的BaTiO3陶瓷(BaTi1-x YxO3,0.005≤x≤0.04)样品.借助XRD、LCR分析仪等手段对陶瓷的结构和介电性能进行了分析研究.结果表明:随掺杂量增加,陶瓷样品四方率减小,在x=0.03时陶瓷由四方相转变为立方相,当x≥0.01时,陶瓷样品出现了第二相.Y^3+能够抑制BaTiO3陶瓷晶粒长大.结合GULP代码模拟计算和实验数据可知,x缺陷偶极子浓度增大,陶瓷呈现弛豫铁电体特征.

关键词： BaTiO3陶瓷掺杂机制缺陷能半导化介电性能弛豫铁电体

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铈独居石陶瓷固化体的制备及其稳定性研究

铈独居石陶瓷固化体的制备及其稳定性研究

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作者：赵骁锋西南科技大学

学位级别：硕士

实验采用镧系元素铕(Eu)模拟次锕系核素镅(Am)。以EuO、Ce(CO)·10HO、和NH4H2PO4为原料,通过常压和热压烧结技术制备掺铕铈独居石(CeEuPO)陶瓷固化体,采用阿基米德原理测定样品的密度,借助X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、能谱... 详细信息

实验采用镧系元素铕(Eu)模拟次锕系核素镅(Am)。以EuO、Ce(CO)·10HO、和NH4H2PO4为原料,通过常压和热压烧结技术制备掺铕铈独居石(CeEuPO)陶瓷固化体,采用阿基米德原理测定样品的密度,借助X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、能谱(EDS)等分析测试手段,研究常压和热压烧结制备CeEuPO陶瓷固化体的较佳工艺,以及固化体显微结构、物相组成、致密度等。结果表明,采用常压烧结制备CeEuPO陶瓷固化体的较佳烧结工艺为1450℃保温4 h,其固化体的相对密度达到95.11%。热压烧结可在较低温度下(1150℃)制备出更致密(98.40%)的单相CeEuPO陶瓷固化体。采用MCC-1浸出法,用水热反应釜来模拟深地质环境,借助电感耦合等离子体发射光谱-质谱(ICP-MS)、XRD、FESEM、EDS、拉曼光谱(IR)等测试手段,研究固化体在“热-水-力-化学”(THMC)耦合作用下(p H=3-11,T=90-200℃,P=0.101-1.554 MPa)的化学稳定性,以及烧结方式对固化体化学稳定性的影响,探讨固化体在不同p H浸出液中的浸出机制。结果表明,热压烧结CeEuPO陶瓷固化体在“热-水-力-化学”耦合作用下(p H=5-11,T=90℃-200℃,P=0.70-1.554 MPa)具有良好的化学稳定性,浸出42d,固化体中Ce和Eu的归一化浸出率在10-6-10-5g·m-2·d-1数量级;在90oC、p H为3的浸出液中,热压烧结固化体的化学稳定性较差,42d,Ce和Eu的归一化浸出率在10-4-10-3g·m-2·d-1数量级;热压和常压CeEuPO陶瓷固化体在90℃下p H=7、11浸出液中均具有良好的抗浸出性能,说明烧结方式对固化体化学稳定性无显著影响;温度(90-200oC,p H=7)对热压烧结CeEuPO陶瓷固化体的抗浸出性能影响较小,固化体中元素的浸出率随着温度的升高逐渐增大;p H(p H=3-11,90oC)对热压烧结CeEuPO陶瓷固化体的抗浸出性能影响较大,酸性水溶液中固化体的元素浸出率较高,中性及碱性水溶液中的元素浸出率较低;浸出溶液的p H值影响固化体中元素的浸出机制,在p H≤7浸出液中,固化体中元素的浸出速率受扩散速率控制,p H>7浸出液中,元素的浸出速率受新生沉淀(CaLnPO﹒n HO)的影响。基于密度泛函理论平面波赝势的第一性原理计算,借助VASP和CASTEP软件包中的广义梯度近似GGA-PBE交换关联,探讨铈独居石Ce PO晶胞缺陷模型,计算不同缺陷浓度下氧和铈的空位、间隙和弗伦克尔缺陷形成能。理论结果表明,VASP-CASTEP结构弛豫优化Ce PO晶胞是一种解决Ce的f电子层的有效方法,理论计算独居石(Ce PO)的晶胞参数与实验数据相符;Ce PO结构对其结构缺陷有很强的自修复功能;铈和氧的空位和弗伦克尔缺陷的形成能都较大,此类缺陷只有在高能量粒子碰撞作用下才能形成。

关键词：独居石铕烧结化学稳定性第一性原理缺陷能

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