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单原子铁在硫化钼上的组装及电催化析氢

材料导报 2023年第11期37卷 1-5页

作者：秦超张鑫周奕伦孟则达刘守清苏州科技大学化学与生命科学学院江苏省环境功能材料重点实验室江苏苏州215009

贵金属Pt具有最高的析氢活性,但其高昂的价格限制了大面积推广应用。因此,研究开发高活性、低成本的析氢电催化材料,对发展氢能产业具有重要意义。利用二步水热反应法成功制备单原子铁⁃硫化钼(Fe⁃MoS_(2))电催化材料,并采用X⁃射线粉末衍... 详细信息

贵金属Pt具有最高的析氢活性,但其高昂的价格限制了大面积推广应用。因此,研究开发高活性、低成本的析氢电催化材料,对发展氢能产业具有重要意义。利用二步水热反应法成功制备单原子铁⁃硫化钼(Fe⁃MoS_(2))电催化材料,并采用X⁃射线粉末衍射(XRD)、高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF⁃STEM)成像技术、能量色散X射线光谱(EDX)、电子能谱测定(XPS)对Fe⁃MoS_(2)进行了表征。XRD结果表明,所制备Fe⁃MoS_(2)样品的粉末衍射曲线与晶态2H⁃MoS_(2)的标准卡(JCPDS 37⁃1492)相一致,表明Fe⁃MoS_(2)与2H⁃MoS_(2)具有相同的晶型结构;球差电镜分析表明,铁单原子均匀分布于MoS_(2)表面;EDX与XPS分析进一步表明铁单原子存在于MoS_(2)结构中。采用线性扫描伏安(LSV)法研究了Fe⁃MoS_(2)的析氢性能。结果表明,最佳条件下制备的Fe⁃MoS_(2),其析氢过电位在电流密度为10 mA/cm2时仅为101 mV,而纯MoS_(2)在相同条件下的析氢过电位为462 mV,其过电位降低了361 mV;纯MoS_(2)的塔菲尔斜率为433 mV/dec,而单原子Fe⁃MoS_(2)的塔菲尔斜率仅为64 mV/dec。以乙二胺四乙酸(EDTA)和F⁃离子为探针分子,测试析氢电催化活性位点。结果表明,在KOH溶液中加入强配位能力的EDTA,其析氢过电位迅速升高,显示铁单原子是析氢电催化剂。机理研究表明,Fe⁃MoS_(2)的析氢机理为Volmer⁃Heyrovsky机理。

关键词：铁单原子硫化钼组装电催化剂析氢

Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene材料的制备、组装及应用研究进展

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复合材料学报 2022年第2期39卷 467-477页

作者：罗大军高进田鑫祁沛熙鲍青倩张学亮秦舒浩国家复合改性聚合物材料工程技术研究中心贵阳550014 贵州理工学院材料与能源工程学院贵阳550003

Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene是具有高导电性、较好的力学性能及高比电容等特性的新型二维结构过渡金属碳化物,在储能、传感、催化、膜分离、微波吸收及电磁屏蔽等领域具有巨大的应用前景。但单层二维材料在纳米尺度上的性能不易真正被人们所... 详细信息

Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene是具有高导电性、较好的力学性能及高比电容等特性的新型二维结构过渡金属碳化物,在储能、传感、催化、膜分离、微波吸收及电磁屏蔽等领域具有巨大的应用前景。但单层二维材料在纳米尺度上的性能不易真正被人们所用,因此必须将其组装成宏观材料,如一维纤维、二维薄膜及三维气凝胶。对于Ti_(3)C_(2)T_(x)的宏观组装及其应用研究也取得了一定的成果与进展。本文综合评述了目前Ti_(3)C_(2)T_(x)的制备方法、宏观Ti_(3)C_(2)T_(x)基材料的组装方法及其相关应用进展,介绍了国内外Ti_(3)C_(2)T_(x)的研究现状和实际应用中的研究成果,总结了Ti_(3)C_(2)T_(x)在制备、组装及应用过程中的不足,并展望了未来的发展趋势。

关键词： Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene 制备组装应用进展二维材料

磷脂管的体外组装及其在生物与化学领域的研究进展

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应用化学 2023年第1期40卷 40-51页

作者：毕洪梅广东石油化工学院生物与食品工程学院茂名525000

由磷脂组成的微管结构在有机体组织及器官中均有存在,在细胞间的物质传递及信息交流等方面起着重要作用。实现磷脂管在体外的简单快速组装是解析生命信息系统的良好途径。由于良好的生物相容性及支架结构特性,对磷脂管进行材料或结构修... 详细信息

由磷脂组成的微管结构在有机体组织及器官中均有存在,在细胞间的物质传递及信息交流等方面起着重要作用。实现磷脂管在体外的简单快速组装是解析生命信息系统的良好途径。由于良好的生物相容性及支架结构特性,对磷脂管进行材料或结构修饰,是扩大其潜在应用的极佳手段。以磷脂管本身为载体以及以磷脂管为模板修饰构建的微纳米材料,在生物、材料及化学等方面的应用也取得了一系列成果。对磷脂管的体外组装及其在多个领域的应用研究进行了梳理归纳,重点对磷脂管的体外组装方式以及磷脂管在生物及化学等领域的应用等做了分类阐述与总结,并提出磷脂管在多功能纳米复合材料方面的未来发展及应用方向。

关键词：磷脂管组装携载催化识别

电子诱导金属多肽的超分子组装、化学响应释放及其催化应用

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第3期42卷 376-387页

作者：王宗元王嘉骏孙泽宇项文龙沈辰阳芮宁丁明珠元英进崔宏刚刘昌俊天津大学化工学院化工科学与工程协同创新中心天津300072 约翰霍普金斯大学化学与生物分子工程系和纳米生物技术研究所马里兰州21218美国约翰霍普金斯大学药学院威尔默眼科研究所纳米医学中心马里兰州21218美国约翰霍普金斯大学药学院肿瘤科和西德尼·坎摩尔综合癌症中心马里兰州21218美国

近年来,超分子组装在催化、制药、传感器、提纯、组织工程等领域获得广泛应用.为了实现超分子结构功能化,经常会将金属纳米颗粒或者金属活性位引入或共组装至有机超分子骨架中,由此获得金属化的纳米材料.例如,金属纳米颗粒修饰的多肽纤... 详细信息

近年来,超分子组装在催化、制药、传感器、提纯、组织工程等领域获得广泛应用.为了实现超分子结构功能化,经常会将金属纳米颗粒或者金属活性位引入或共组装至有机超分子骨架中,由此获得金属化的纳米材料.例如,金属纳米颗粒修饰的多肽纤维、金属聚合物、金属负载的水凝胶和气凝胶.常见的金属化策略包括自组织、金属有机配位络合、聚合和电子诱导组装等.其中,由本课题组发展的电子诱导组装法已经被用于制备高效金属多肽催化剂、能源转化材料和非均相催化剂模板等.室温电子诱导组装利用了辉光等离子体富含的电子,是室温电子还原制备纳米金属颗粒及相关催化剂的进一步发展.该方法操作过程简单,仅需一步即可同时实现金属还原和有机物组装;且绿色环保、不需要添加还原剂、操作条件温和、反应时间短(在室温条件下几分钟内即可反应完全).所获得的二维多肽纳米薄膜含有高度分散的金属纳米颗粒.研究表明,电子诱导组装法是构建超分子催化剂强有力的工具.然而,电子诱导超分子组装的反应机理仍然不清楚.为了进一步开发应用新的超分子材料,开展电子诱导组装机理研究十分必要.本文选择β淀粉肽的五肽片段作为电子诱导组装的单体和贵金属(Pd,Pt和Au)离子通过电子还原得到金属多肽纳米膜.通过调控原料配比和浓度,获得了包覆有超细贵金属纳米颗粒(1–2 nm)的金属多肽纳米薄膜.通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射光谱、X射线光电能谱等表征手段,对金属多肽纳米薄膜的结构和成分进行了分析.通过原子力显微镜对金属多肽纳米薄膜的多级结构进行分析发现,电子诱导组装的组装单元为碟状组合体,与常规自组装有显著区别,通过傅里叶变换红外光谱、X射线光电能谱等表征方法,结合密度泛函(DFT)计算,对组装过程多肽分子的表面性质和变化进行了分析.发现多肽在电子诱导组装过程中会发生部分氧化.DFT研究给出两种可能的羟基自由基活化碳氢键过程,说明形成的羟基提供了额外的氢键相互作用,促进了组装的快速发生.多肽中含有苯环的侧链对多肽组装后二维结构的形成起到重要作用.本文还首次发现金属多肽薄膜能够在化学试剂刺激下响应释放金属纳米颗粒.如在硼氢化钠作用下可以快速释放金属纳米颗粒、在谷胱甘肽作用下可以缓慢释放金属纳米颗粒.硼氢化钠作用下释放后的金属颗粒对4-氨基苯酚还原反应具有良好的催化活性.金属多肽薄膜的快速响应释放可以为稳定纳米金属颗粒提供一个新方法,替代那些以往采用的稳定剂难于脱除的纳米金属稳定方法.而慢速响应释放则有潜力应用于药物缓释、光热治疗生物传感和成像等医学领域.

关键词：金属多肽组装响应释放还原催化剂

沙门菌Ⅵ型分泌系统组装、结构特征和分泌调控网络的研究进展

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畜牧兽医学报 2023年第6期54卷 2252-2263页

作者：陈松彪尚珂杜付熙余祖华李静贾艳艳廖成水张春杰丁轲程相朝洛阳市活载体生物材料与动物疫病防控重点实验室洛阳471003 河南科技大学功能微生物与畜禽健康实验室洛阳471003 河南科技大学动物科技学院洛阳471003

Ⅵ型分泌系统(type Ⅵ secretion system, T6SS)是革兰阴性菌中广泛存在的一种“分泌装置”和“杀伤机器”,其功能是将细菌毒素输送至原核或真核细胞中从而抑制/杀灭它们。T6SS在沙门菌致病过程中发挥着重要作用,能够独立编码5套T6SSs(T... 详细信息

Ⅵ型分泌系统(type Ⅵ secretion system, T6SS)是革兰阴性菌中广泛存在的一种“分泌装置”和“杀伤机器”,其功能是将细菌毒素输送至原核或真核细胞中从而抑制/杀灭它们。T6SS在沙门菌致病过程中发挥着重要作用,能够独立编码5套T6SSs(T6SS-1~T6SS-5),分别由沙门菌毒力岛6(SPI-6)、毒力岛19(SPI-19)、毒力岛20(SPI-20)、毒力岛21(SPI-21)和毒力岛22(SPI-22)编码。T6SS参与沙门菌的种间竞争、生物被膜形成、金属离子摄取运输以及与宿主细胞相互作用,在沙门菌生活周期中发挥不可或缺的作用。本文主要综述沙门菌T6SS组装、基因组结构特征以及分泌调控网络最新研究进展,为深入研究沙门菌致病机制以及开发新的抗菌策略提供理论指导。

关键词：沙门菌 T6SS 组装结构特征分泌调控网络

沙门菌VI型分泌系统组装、结构特征和分泌调控网络的研究进展

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畜牧兽医学报 2023年

作者：陈松彪尚珂杜付熙余祖华李静贾艳艳廖成水张春杰丁轲程相朝河南科技大学动物科技学院洛阳市活载体生物材料与动物疫病防控重点实验室河南科技大学功能微生物与畜禽健康实验室

VI型分泌系统（type VI secretion system，T6SS）是革兰阴性菌中广泛存在的一种“分泌装置”和“杀伤机器”，其功能是将细菌毒素输送至原核或真核细胞中从而抑制/杀灭它们。T6SS在沙门菌致病过程中发挥着重要作用，能够独立编码五套T6... 详细信息

VI型分泌系统（type VI secretion system，T6SS）是革兰阴性菌中广泛存在的一种“分泌装置”和“杀伤机器”，其功能是将细菌毒素输送至原核或真核细胞中从而抑制/杀灭它们。T6SS在沙门菌致病过程中发挥着重要作用，能够独立编码五套T6SSs（T6SS-1～T6SS-5），分别由沙门菌毒力岛6（SPI-6）、毒力岛19（SPI-19）、毒力岛20（SPI-20）、毒力岛21（SPI-21）和毒力岛22（SPI-22）编码。T6SS参与沙门菌的种间竞争、生物被膜形成、金属离子摄取运输以及与宿主细胞相互作用，在沙门菌生活周期中发挥不可或缺的作用。本文主要综述沙门菌T6SS组装、基因组结构特征以及分泌调控网络最新研究进展，为深入研究沙门菌致病机制以及开发新的抗菌策略提供理论指导。

关键词：沙门菌 T6SS 组装结构特征分泌调控网络

稀土发光配合物在水溶液中的组装及生物成像研究

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中国稀土学报 2021年第1期39卷 77-87页

作者：苏平如王涛唐瑜兰州大学化学化工学院甘肃省有色金属化学与资源利用重点实验室功能有机分子化学国家重点实验室甘肃兰州730000

稀土配合物具有较窄的f-f跃迁光谱带、较长的荧光寿命及较大的Stokes位移等独特的发光性质,同时其优异的顺磁性,赋予其在生物检测、疾病诊断及生物学活动研究中的重要应用价值。然而,稀土配合物大多水溶解性差,且荧光容易被环境中水分子... 详细信息

稀土配合物具有较窄的f-f跃迁光谱带、较长的荧光寿命及较大的Stokes位移等独特的发光性质,同时其优异的顺磁性,赋予其在生物检测、疾病诊断及生物学活动研究中的重要应用价值。然而,稀土配合物大多水溶解性差,且荧光容易被环境中水分子O-H键的热振动淬灭等,极大地限制了其在水溶液及生物体系中的应用。近年来有研究表明,将稀土配合物组装成有序的二维或三维纳米材料,能够有效地促进其在水溶液及生物环境中的分散并提高或稳定其发光。综述了近年来稀土配合物在水溶液及生物环境中的自组装及生物成像等应用研究进展,并探讨了基于稀土配合物组装体的应用潜力和相应挑战,为进一步研究稀土配合物在水溶液中的组装行为及生物成像功能提供了理论基础。

关键词：稀土配合物组装生物成像

高核稀土-氧簇Ln_(19)的组装、结构与磁性研究

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中国稀土学报 2021年第1期39卷 188-196页

作者：郑秀英孔祥建龙腊生郑兰荪厦门大学化学化工学院福建厦门361005

因其奇特的物理和化学性质,高核稀土-氧簇已经成为配位化学中极其活跃的领域之一并受到广泛关注。然而,由于稀土离子具有较高的配位数和多变的配位几何构型,高核稀土-氧簇的合成及组装仍极具挑战性。采用螯合配体1,2-环己二胺四乙酸(2,2... 详细信息

因其奇特的物理和化学性质,高核稀土-氧簇已经成为配位化学中极其活跃的领域之一并受到广泛关注。然而,由于稀土离子具有较高的配位数和多变的配位几何构型,高核稀土-氧簇的合成及组装仍极具挑战性。采用螯合配体1,2-环己二胺四乙酸(2,2′,2″,2′″-(Cyclohexane-1,2-diylbis(azanetriyl))tetraacetic acid, H4CDTA)控制稀土离子水解,得到了两个零维盘状结构的高核稀土-氧簇Ln_(19)(Ln=Dy为化合物1, Ln=Tb为化合物2)。在相同条件下,采用乙二胺四乙酸二钠盐(Disodium edetate dihydrate, Na2H2EDTA)控制稀土离子水解,得到两个以Ln_(19)为构筑基元的一维链状化合物3(Ln=Dy)和4(Ln=Tb),以及两个以Ln_(19)为构筑基元的三维框架化合物5(Ln=Dy)和6(Ln=Tb)。结果表明,通过改变螯合配体的空间位阻可以实现以高核稀土-氧簇为节点的多维配位聚合物的可控组装。磁性研究表明,化合物1~6均表现出弱的反铁磁相互作用。

关键词：稀土-氧簇螯合配体组装空间位阻磁性

SuperLLEC:全新的链读和长读测序组装纠错算法

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计算机工程与应用 2022年第3期58卷 201-206页

作者：崔雅轩张少强天津师范大学计算机与信息工程学院天津300387

为了解决第三代测序数据较高的错误率和提高基因组组装精度,基于10X Genomics链读测序数据设计了一种针对PacBio长读数据的组装和纠错算法SuperLLEC。该算法使用Wtdbg2算法将PacBio长读测序数据拼接成支架序列,运用Bowtie2比对工具将链... 详细信息

为了解决第三代测序数据较高的错误率和提高基因组组装精度,基于10X Genomics链读测序数据设计了一种针对PacBio长读数据的组装和纠错算法SuperLLEC。该算法使用Wtdbg2算法将PacBio长读测序数据拼接成支架序列,运用Bowtie2比对工具将链读序列比对到支架序列,并根据链读条码进一步组装支架序列;对不匹配的比对位点采用Fisher精确检验预测该位点为单核酸多态性或是PacBio测序错误的碱基。通过三组人类细胞的长读数据和链读数据的算法比较实验,证明该方法能够较明显地提高基因组组装的准确度、NG50长度和单核酸多态性位点预测精度。

关键词：链读长读支架组装纠错 Fisher精确检验