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盖印法加工纸基微流控芯片及其应用

分析测试学报 2019年第12期38卷 1507-1510页

作者：丁宗庆陈楠邱阳吴晓慧汉江师范学院化学与环境工程学院湖北十堰442000

建立了一种盖印法加工纸基微流控芯片的方法。滤纸经烷基烯酮二聚体(AKD)的正己烷溶液浸泡,以三乙醇胺溶液为阻断试剂,用绘图软件设计芯片图案并制作光敏印章,用带有芯片图案的印章将阻断试剂盖印在滤纸表面。滤纸在105℃烘箱中加热10 ... 详细信息

建立了一种盖印法加工纸基微流控芯片的方法。滤纸经烷基烯酮二聚体(AKD)的正己烷溶液浸泡,以三乙醇胺溶液为阻断试剂,用绘图软件设计芯片图案并制作光敏印章,用带有芯片图案的印章将阻断试剂盖印在滤纸表面。滤纸在105℃烘箱中加热10 min后,非盖印区域呈疏水性,盖印区域呈亲水性,从而形成液体流动通道。考察了疏水试剂浓度、阻断试剂的选择及配比、盖印分辨率等因素对纸芯片性能的影响。制得的纸芯片用于亚硝酸钠溶液的比色分析,获得良好的线性关系。该方法具有成本低廉、操作简便快速等特点,在制备廉价易普及的纸芯片方面有一定应用前景。

关键词：纸芯片盖印法光敏印章烷基烯酮二聚体

基于印迹聚合物的微流控量子点纸基芯片检测环境中的镉、铅离子

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分析试验室 2019年第1期38卷 7-12页

作者：王冠齐骥戚安金周俊瑞李博伟陈令新烟台大学化学化工学院烟台264005 中国科学院烟台海岸带研究所海岸带环境过程与生态修复重点实验室山东省海岸带环境过程重点实验室烟台264003 烟台大学环境与材料工程学院烟台264005

研制了一种可以检测水体中镉、铅离子的纸芯片。以玻璃纤维纸为基体,以碲化镉量子点为荧光响应材料,并结合离子印迹技术,以3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)为单体,正硅酸四乙酯(TEOS)为交联剂,于接枝量子点的玻璃纸表面分别合成了镉和铅离... 详细信息

研制了一种可以检测水体中镉、铅离子的纸芯片。以玻璃纤维纸为基体,以碲化镉量子点为荧光响应材料,并结合离子印迹技术,以3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)为单体,正硅酸四乙酯(TEOS)为交联剂,于接枝量子点的玻璃纸表面分别合成了镉和铅离子印迹聚合物。洗脱模板后,该离子印迹荧光传感纸芯片可以对水体样品中的镉和铅离子实现高度灵敏的检测。考察了纸芯片对镉离子和铅离子的检测效果,检测镉离子的线性范围为0. 05～80. 0μg/L,检出限为0. 01μg/L;检测铅离子的线性范围为0. 10～78. 0μg/L,检出限为0. 03μg/L。实际样品检测的回收率分别为98. 0%～104. 0%和99. 4%～103. 4%。结果表明,这种基于荧光传感的离子印迹纸芯片对镉和铅离子具有良好的分析性能,可用于实际样品的检测。

关键词：碲化镉量子点纸芯片离子印迹聚合物镉和铅离子

多层纸基微流控芯片的设计及其对农药的可视化检测

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农机化研究 2020年第11期42卷 58-64页

作者：杨铖毛罕平李立治张凯旋江苏大学现代农业装备与技术教育部重点实验室江苏镇江212013

为了满足对农药残留快速、简便、低成本和现场检测的要求,基于适配体的荧光法检测原理,从提高混合效果的角度,设计了一种高效混合的阵列式多层纸基微流控芯片。通过对半圆环式交错结构、截圆式交错结构和圆环式堆叠结构的流动混合仿真,... 详细信息

为了满足对农药残留快速、简便、低成本和现场检测的要求,基于适配体的荧光法检测原理,从提高混合效果的角度,设计了一种高效混合的阵列式多层纸基微流控芯片。通过对半圆环式交错结构、截圆式交错结构和圆环式堆叠结构的流动混合仿真,得出"d2-1700μm型"截圆式交错结构的混合通道的混合效果最佳,Ie值为0.924 41。利用显色剂对仿真优化的结果进行试验,对20次试验的结果进行图像处理算得混合强度值的平均值为0.713。分别对啶虫脒和丙溴磷两种农药进行可视化检测试验,测得对啶虫脒的检测范围是50~600μg/kg;对丙溴磷的检测范围是60~480μg/kg。

关键词：农残检测纸芯片微流控混合结构

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MXene纸基气体传感器的制备与应用研究

MXene纸基气体传感器的制备与应用研究

作者：王勋哈尔滨工程大学

学位级别：硕士

随着化工产业的高度发展,有机废气排放造成的空气污染已经危及到人们的身体健康和生活环境。有毒的挥发性气体如氨气、酰胺类气体、含硫含氮化合物气体等,属于大气环境中高度危险的气体。因此,实时有效的监控大气中有害气体成分和浓度... 详细信息

随着化工产业的高度发展,有机废气排放造成的空气污染已经危及到人们的身体健康和生活环境。有毒的挥发性气体如氨气、酰胺类气体、含硫含氮化合物气体等,属于大气环境中高度危险的气体。因此,实时有效的监控大气中有害气体成分和浓度显得愈发重要。气体传感器是一类可以在有限范围内实时检测特定种类气体的存在以及浓度变化的电子设备,是有效探测大气所含气体成分和浓度的主要手段之一。针对目前气体传感器存在的适用温度高、检测灵敏度较低、制作成本高及制作步骤复杂等问题,发展新材料与新加工工艺来制备新型气体传感器越来越受到研究者的关注。本论文中,我们将新型的二维纳米材料类石墨烯(TiCT)作为新型的传感基元,并借助于打印、抽滤等方法,制备了含类石墨烯阵列的纸基气体传感器。通过对于TiCT的表面功能化修饰,有效地提高了纸芯片对于气体检测的灵敏度和选择性,实现了低成本、高选择性、高灵敏度新型气体传感器的制备。论文的第一部分,我们围绕TiCT的表面功能化修饰展开。借助于TiCT多层多孔结构所提供的较大的比表面积和大量的反应活性位点,及简单的表面化学反应,在其表面定向地引入了较多的羧基或氨基基团。通过红外、光电子能谱分析等测试手段,证实了我们已将上述基团成功地修饰到了TiCT表面,以期其可以有效地提高TiCT对气体的选择性和检测灵敏度。论文的第二部分,我们围绕含TiCT的纸基芯片的气体传感性能的测试展开。借助于尺寸可控的打印模板以及抽滤等方法,成功地在滤纸表面形成间距可调的传感芯片。通过电化学测试等技术,实现了在室温下,对于超低浓度氨气的快速响应,最低可以实现对于43 ppb浓度的氨气检测。另外,由于肉类食物在变质过程中会释放一定的胺类气体,因此该芯片还可以实现对于肉质新鲜程度的检测,通过实验证实了我们的纸芯片可以有效地进行肉类食品新鲜程度的检测,具有一定的推广实用意义。

关键词：类石墨烯纸芯片气体传感器

络合比色阵列及纸基微流控传感四种重金属离子

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络合比色阵列及纸基微流控传感四种重金属离子

作者：于丽洪江南大学

学位级别：硕士

由于工业发展和人类活动,大量含有重金属的污水、废水排放到环境中,对水源造成严重污染。重金属污染通常范围广、不易察觉,然而会通过食物链在人体内累积并产生危害。因此重金属污染的快速准确监测对人类健康具有重要意义。比色阵列是... 详细信息

由于工业发展和人类活动,大量含有重金属的污水、废水排放到环境中,对水源造成严重污染。重金属污染通常范围广、不易察觉,然而会通过食物链在人体内累积并产生危害。因此重金属污染的快速准确监测对人类健康具有重要意义。比色阵列是一种快速分析技术,通过模拟动物的嗅觉,利用多个传感元件的响应模式来判别目标物,结合数字化图像方法技术,广泛应用于复杂成分的分析,在食品安全监测方面表现出明显的优势。然而比色阵列仍存在许多未解决的问题,例如需要合成特殊功能材料、传感过程复杂和信号获取不易等。而络合试剂具有简单易得、反应迅速且颜色信号明显等优点,通过筛选满足条件1)可与多个目标离子络合且伴有颜色变化,2)条件稳定常数小的络合试剂,作为传感元件组成比色阵列,结合化学计量学对图谱进行统计分析,传感水溶液中Cd,Cu,Hg和Pb。主要研究内容如下:(1)构建了基于络合试剂的比色阵列传感四种重金属离子的方法。筛选络合试剂分别为浴铜灵(Bathocuproine,BCP)、硫代米氏酮(Thiomichler’s ketone,TMK)、镉试剂(Cadion,CDI)、二苯碳酰二肼(Diphenyl carbazide,DPC)、二甲酚橙(Xylenol orange,XO)、维多利亚蓝B(Victoria blue B,VBB),组成络合比色阵列。并优化试剂浓度、显色条件和掩蔽剂。根据阵列反应的可见光区光谱变化,结合线性判别分析(Linear discriminant analysis,LDA),单一重金属离子识别准确率达到100%,检测限为1μmol/L,对多元混合离子同样有良好区分度。通过与水中常见阴离子、金属离子和有机污染物共存发现络合阵列有较好抗干扰能力。探索了该络合比色阵列在湖水和自来水中对Cd,Cu,Hg和Pb的区分情况,准确率分别可以达到94.4%和100%,证明该方法在实际应用中的潜力。(2)构建了纸基微流控络合比色阵列传感Cd,Cu,Hg和Pb的方法。设计了基于蜡印的纸基微流控芯片,采用蜡冲压法在纸基上构筑亲/疏水通道及检测区域。将本论文第一部分开发的络合比色阵列试剂预包埋于微流控纸基芯片检测区域,重新筛选和优化络合试剂,六种络合试剂分别为:BCP、TMK、CDI、DPC、XO和4-(2-吡啶偶氮)-1,3-苯二酚(4-(2-pyridinazo)-1,3-benzodiol,PAR),成功构建微流控纸基络合阵列便携式检测平台;利用智能手机获取图像,软件读取RGB值,结合LDA分析,对单一重金属离子识别准确率达到100%,检测限为2μmol/L,对多元混合离子预测准确率达到93.3%。该方法Na,Cl,K,SO,NO,Fe,Zn,Mg,Ca等常见干扰离子反应均不明显,抗干扰性较好。成功识别实际水样中Cd,Cu,Hg和Pb,证明纸基微流控络合比色阵列现场检测多种重金属离子的潜力。本论文基于络合反应构建了两种比色阵列识别重金属离子的方法,方法快速简便、灵敏度高且选择性较强,成功应用于实际水样中的检测,其中纸芯片方法实现了现场化识别水样中Cd,Cu,Hg和Pb,以期为重金属离子的便携传感提供有效平台。

关键词：重金属离子络合反应比色阵列微流控纸芯片

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纸喷雾质谱方法改进及应用研究

纸喷雾质谱方法改进及应用研究

作者：曹原中国科学技术大学

学位级别：硕士

质谱分析法是一种具有高特异性和高灵敏性的检测方法,在医药分析、生命科学和环境检测等领域应用广泛。常规的质谱分析中对复杂基质样品的前处理过程耗时耗力,而敞开式大气压离子源质谱分析无需或者仅需少量样品前处理,由于有着实时、... 详细信息

质谱分析法是一种具有高特异性和高灵敏性的检测方法,在医药分析、生命科学和环境检测等领域应用广泛。常规的质谱分析中对复杂基质样品的前处理过程耗时耗力,而敞开式大气压离子源质谱分析无需或者仅需少量样品前处理,由于有着实时、原位和在线分析的优点近些年来得到了迅速发展。纸喷雾离子源是一种敞开式大气压离子源,纸喷雾质谱分析可以在一张纸上进行,样品加在纸基质表面,溶剂在高压电场作用下将分析物溶解、萃取和迁移到三角形纸基质尖端,继而分析物离子化进入质谱口检测。纸喷雾质谱方法操作简单且成本低廉,有着较好的应用前景。随着纸喷雾质谱的发展和分析要求的提高,关于纸喷雾质谱方法的改进也是研究的热点。溶剂是影响纸喷雾质谱分析性能的重要因素,不仅起到萃取样品和迁移样品的作用,还对喷雾时间和检测效率有着重要影响,因此对纸喷雾质谱中的溶剂进行研究有着重要的意义,但目前关于溶剂的研究仍存在以下问题:1.纸芯片-质谱方法中的溶剂在纸芯片的纸基质上流动较慢,溶剂的流速有待提高;2.纸喷雾质谱方法中的溶剂存在容易蒸发的现象,导致喷雾时间和检测时间较短,并且溶剂载着样品向纸尖端迁移离子化时易向纸基质四周扩散,影响了目标物的检测灵敏度。基于上述问题,本文对纸喷雾质谱方法改进及应用做出一定研究,主要从以下两个方面展开。第一部分提出流速提高的纸芯片-质谱方法,包括设计制作刻凹槽纸芯片和双层纸芯片来提高溶剂在纸芯片上的流速,并与普通纸芯片展开对比研究。在刻凹槽纸芯片中,在亲水通道上顺着液体流动的路径刻纵向的微米尺寸的凹槽,通过层流作用来提高溶剂的流速。在双层纸芯片中,在单层纸芯片上多引入一层亲水通道,增大亲水通道中的有效孔径来提高溶剂的流速。在纸芯片-质谱分析实验中,相较于普通纸芯片-质谱方法,刻凹槽纸芯片-质谱和双层纸芯片-质谱方法中溶剂的流速得到提高。第二部分提出四氟管辅助纸喷雾质谱方法,其装置是将带尖端的长方形纸条装入四氟管,只露出纸的前端和后端,前端靠近质谱口离子化,后端处加电压。与普通纸喷雾质谱方法相较,四氟管辅助纸喷雾质谱方法可有效减少易蒸发溶剂(甲醇)的蒸发,延长喷雾时间3倍。在应用于难洗脱物质(亚甲基蓝)的检测中,四氟管辅助纸喷雾质谱方法中一次性加少量溶剂可连续洗脱出样品,可达到与普通纸喷雾质谱方法中多次补加大量溶剂类似的洗脱检测结果。在应用于定量分析血样和尿样中的阿米替林药物的检测中,四氟管辅助纸喷雾质谱方法提高了信号的稳定性且分析性能更好。此外,四氟管辅助纸喷雾质谱方法由于独特的纸基质构型和引入的四氟管可实现对纸上溶剂流动方向的控制,减少了溶剂在纸基质上的扩散和提高了溶剂载着样品进入质谱口的检测效率,在应用于尿样中噻康唑的检测中有着更高的信号强度。

关键词：质谱纸喷雾离子源溶剂纸芯片流速蒸发喷雾时间信号强度

多重增强的SERS纸基芯片设计与食品污染物的快速分析

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多重增强的SERS纸基芯片设计与食品污染物的快速分析

作者：刘焕英济南大学

学位级别：硕士

近年来,随着对传感器性能要求的逐步提高,简单便捷、低成本、可实现现场即时监测的表面增强拉曼散射（SERS）传感器得到了广泛应用。SERS技术虽然具有“指纹效应”等传统分析技术之外的优势,但在应用于复杂样品分析时仍然面临挑战。目前... 详细信息

近年来,随着对传感器性能要求的逐步提高,简单便捷、低成本、可实现现场即时监测的表面增强拉曼散射（SERS）传感器得到了广泛应用。SERS技术虽然具有“指纹效应”等传统分析技术之外的优势,但在应用于复杂样品分析时仍然面临挑战。目前,SERS技术在食品安全和质量应用中的研究进展主要集中在高增强效应材料的开发和选择性基底的制备上。基于纤维素纸的生物降解性、成本低、柔韧性好、成型容易、比表面积大、易于改性等优点,纸基SERS芯片的构建将为即时监测传感器的实现提供可靠的理论模式。本文工作基于实验室在纸芯片设计方面的经验,以纤维素纸为基底,在纸基上设计工作区域。通过在芯片工作区功能化修饰具有不同形貌及结构的贵金属纳米材料,结合特异性识别材料,调控纸基SERS芯片的多重信号放大策略,构建具有高灵敏快速监测效应的SERS传感器。本论文主要进行以下几个方面的研究:（1）采用丝网印刷技术在纸纤维表面修饰致密均匀的银层并通过电聚合法原位修饰分子印迹聚合物,结合银纳米材料在芯片表面的原位还原构成三明治型的SERS传感器芯片。基于银纳米材料与银层的双重耦合增强以及分子印迹聚合物的特异性吸附富集实现SERS信号的多重增强,进而获得高强度的信号响应,实现对酒石黄的灵敏检测。（2）设计基于纸的小尺寸芯片,利用原位生长法在纸纤维上构筑具有高等离子体热点密度的三维枝状贵金属纳米结构,实现三维激光激发体积在x、y、z全维度的充分利用,提供优异的SERS性能。同时,基底的三维结构增加激光在z平面方向错焦的容限,克服二维SERS基底的局限性。基于光聚合法实现识别材料在基底表面的原位聚合,同时把具有丰富尖端结构的海胆状贵金属纳米复合材料包裹在三维金基底表面,此结构确保两种三维金属材料之间的距离保持以实现信号的耦合增强,可实现检测流程的简洁化,并且使芯片可支持重复性洗脱吸附。

关键词：贵金属纳米材料分子印迹聚合物 SERS传感器纸芯片

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新型光控反应性亲疏水表面的制备

新型光控反应性亲疏水表面的制备

作者：王敏东南大学

学位级别：硕士

以超疏水表面为基底的微图案化表面因为其独特的亲-疏效应,已广泛应用于材料、生物、微流控、微电子等诸多领域。而目前的亲-疏表面的制备方法存在诸如灵活性差、步骤多等问题。光化学反应具有反应快速、反应条件温和、反应易于控制等优... 详细信息

以超疏水表面为基底的微图案化表面因为其独特的亲-疏效应,已广泛应用于材料、生物、微流控、微电子等诸多领域。而目前的亲-疏表面的制备方法存在诸如灵活性差、步骤多等问题。光化学反应具有反应快速、反应条件温和、反应易于控制等优点,本论文基于光化学反应,制备了多种反应性(超)疏水表面,进一步利用这种表面的反应性来实现表面功能化与图案化,并将这种方法用于制备具有亲疏水通道的纸芯片中。具体工作如下:(一)反应性(超)疏水表面的制备:利用紫外光引发的自由基聚合反应制备了聚甲基丙烯酸羟乙酯-乙二醇二甲基丙烯酸酯(HEMA-EDMA)多孔表面,在此基础上利用光化学反应对HEMA-EDMA表面进行了进一步的修饰,成功制备了四种反应性(超)疏水表面,即氟硅烷(FOS)表面、氟硫醇(FDT)表面、二(十二烷基)二硫醚(Do D)表面和烯/炔烃(Alkene/Alkyne)表面,并利用扫描电镜和拉曼光谱仪对修饰前后的HEMA-EDMA多孔膜进行了表征。(二)反应性(超)疏水表面的功能化与图案化:利用基于二硫键的反应性(超)疏水表面(DRSS)所具有的高度反应活性,可与烯烃、二硫化物、硫醇、炔烃和环氧等物质发生反应从而实现DRSS的功能化修饰,并且修饰后的二硫表面还能被再次修饰,具有可逆性。此外,通过覆盖光掩膜可实现DRSS的图案化修饰。例如利用荧光染料对DRSS进行局部修饰后制备了多种荧光图案且图案的分辨率达到20μm,而利用亲水基团对DRSS进行局部改性后可得到亲疏水图案化修饰的表面。进一步,我们对反应性(超)疏水表面的紫外稳定性和热稳定性进行了研究。(三)反应性亲疏水表面在纸芯片方面的应用:通过乙烯基三氯硅烷处理纸张后,利用硫醇-烯烃点击化学反应可得到不同功能化修饰的纸张。同时,通过改变光掩膜的形状可获得不同的图案,具有很好的可控性和较高的分辨率。此外,这种功能化方法可用于制备亲疏水通道的纸芯片,并可实现乳酸和尿素的检测。

关键词：超疏水表面反应性功能化与图案化纸芯片

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纸基金纳米材料结构调控与生物传感

纸基金纳米材料结构调控与生物传感

作者：郑晓晓济南大学

学位级别：硕士

随着科学技术的发展,基于多学科交叉融合的电化学生物传感器由于具有灵敏度高、选择性好、操作简单等优点成为热点研究课题。为了发展微型化与集成化的电化学生物传感器,具有良好柔性以及可设计性的纸引起了人们的广泛关注。虽然纸本质... 详细信息

随着科学技术的发展,基于多学科交叉融合的电化学生物传感器由于具有灵敏度高、选择性好、操作简单等优点成为热点研究课题。为了发展微型化与集成化的电化学生物传感器,具有良好柔性以及可设计性的纸引起了人们的广泛关注。虽然纸本质是绝缘的,但纳米材料的引入会极大地改善纸的性能使其成为一个优异的电化学基底,这为便携式电化学生物传感器的构建开辟了新的途径。本文通过改变纳米材料在纸芯片上原位生长的方法,实现了对金纳米材料结构的调控,制备了不同形貌金纳米材料修饰的纸芯片,有效改善了纸基设备的分析性能。以不同形貌纳米金修饰的纸芯片作为传感基底,结合不同的信号放大策略,构建了两种纸基电化学生物传感器,实现对多种目标物的简单、快速、高灵敏检测。本文主要开展了以下三个方面的研究工作:(1)通过改变还原剂的种类等实验条件对金纳米材料的结构进行有效地调控,成功在纸纤维上原位生长了多孔的金纳米粒子和三角状金纳米片,实现了纸芯片的全方位导电。此外,纳米材料大的比表面积也增大了纸芯片的实际电活性面积,为生物分子的固定提供了更多的活性位点。(2)以多孔金纳米粒子修饰的纸芯片作为传感基底用以固载生物活性分子;合成一种新型的纳米酶环糊精修饰的金纳米粒子,该纳米酶同时具有类葡萄糖氧化酶和类辣根过氧化酶的双酶活性,将其替代传统天然酶用于电化学生物传感器的构建可以有效提高传感器检测的灵敏度和稳定性;通过设计一个癌胚抗原引发的三明治免疫夹心反应和一个前列腺特异性抗原诱导的多肽切割反应,从而实现对目标物的高灵敏检测。(3)以三角状金纳米片修饰的纸芯片作为电化学基底,再借助核酸外切酶引发的目标物的循环扩增反应,可实现对锰超氧化物歧化酶基因灵敏的电化学检测;纸具有非常好的可设计性与可折叠性,利用刀刻技术以及蜡打印技术,在纸芯片上设计不同的流体通道,实现对工作区的多次清洗,构建集清洗与检测于一体的纸基电化学生物传感器。

关键词：电化学生物传感器纳米材料纸芯片纳米酶