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化学发光金属有机框架材料及多色化学发光体系构建与分析应用研究

化学发光金属有机框架材料及多色化学发光体系构建与分析应用研究

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作者：李子木合肥工业大学

学位级别：硕士

化学发光(Chemiluminescence,CL)是在化学反应过程中产生的光发射现象。CL检测技术具有灵敏度高、线性范围宽、仪器简单等优点。CL检测技术在食品,制药,生物和环境安全等领域具有广泛的应用。然而,目前CL检测技术仍存在一些缺陷,如发光... 详细信息

化学发光(Chemiluminescence,CL)是在化学反应过程中产生的光发射现象。CL检测技术具有灵敏度高、线性范围宽、仪器简单等优点。CL检测技术在食品,制药,生物和环境安全等领域具有广泛的应用。然而,目前CL检测技术仍存在一些缺陷,如发光信号强度仍弱,部分检测体系灵敏度较低,CL发光颜色单一以及试剂消耗较多等缺点。纸基分析设备是采用纸张作为基底,对纸张进行加工得到所需要的分析检测平台。纸基分析设备具有成本低、易处理以及生物兼容性好等优势。将纸基分析设备与CL检测技术相结合,可望结合两者的优势,开发纸基化学发光分析设备。本论文中,我们以金属有机框架材料作为催化剂和吸附载体,设计制备了化学发光金属有机框架材料,并将其应用于纸基化学发光分析,进一步基于化学发光能量共振转移反应,设计构建多种纸基多色化学发光反应体系,并探究其在防伪图标中的应用。主要内容如下:(1)制备了一种化学发光金属有机框架材料。将CL试剂鲁米诺负载到钴基金属有机框架结构材料ZIF-67的多孔结构中,制备具有CL性质的鲁米诺功能化ZIF-67(luminol@ZIF-67)。由于ZIF-67的高负载能力,结合ZIF-67对鲁米诺-HOCL反应的优良催化作用,以及所构建luminol@ZIF-67微反应器中鲁米诺与催化中心之间较短的能量传递路径,所制备luminol@ZIF-67在HO存在时,展现出高度、增强型、稳定且可见的CL信号。进一步研究了luminol@ZIF-67-HO化学发光反应体系的化学发光机理。最终,基于邻苯二酚对luminol@ZIF-67-HO化学发光的淬灭作用,利用智能手机作为便携式检测器件,建立了一种纸基化学发光成像检测设备,用于邻苯二酚检测。检测线性范围为5-100 mg/L,检出限为1.1 mg/L(S/N=3δ)。并进一步将所构建检测设备应用于茶叶和自来水样品中邻苯二酚的测定,表明所构建检测方法的实际应用能力。(2)基于化学发光共振能量转移体系,构建多种纸基多色化学发光反应体系。通过将鲁米诺、Co催化剂、多种荧光染料组装固载于纸基检测孔中,构建多色化学发光反应平台。所构建多色化学发光反应体系包括鲁米诺,以及鲁米诺加荧光素、4’,5’-二溴荧光素、荧光桃红B、曙红Y、罗丹明B、吖啶黄素、荧光素+4’,5’-二溴荧光素、荧光素+曙红Y、荧光素+荧光桃红B、曙红Y+荧光桃红B、罗丹明B+荧光桃红B,分别可获取蓝色、绿色、黄绿色、桃红色、棕黄色、紫红色、青色、浅黄绿色、黄色、橙色、红色、紫色的化学发光信号。所构建多色化学发光反应平台,在HO存在时,可产生强烈肉眼可见的CL信号。所构建多色化学发光反应平台在干燥后具有显著提升的CL发光强度和成像均匀性。同时,通过化学发光光谱数据,对多色化学发光平台的能量转移效率进行计算,鲁米诺-荧光素、4’,5’-二溴荧光素、吖啶黄素、荧光素+4’,5’-二溴荧光素、荧光素+曙红Y、荧光素+荧光桃红B的CRET转移效率在50%以上。进一步,将所构建的多色化学发光反应平台应用于制作化学发光防伪图标,探索其在颜色、荧光、化学发光多重防伪领域的初步应用,为防伪油墨制造开辟新的思路。

关键词：化学发光金属有机框架结构材料智能手机纸基分析设备多色

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