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纳米fe/ni双金属去除水中对氯苯胺及其脱氯产物的研究

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纳米Fe/Ni双金属去除水中对氯苯胺及其脱氯产物的研究

作者：张靖武汉科技大学

学位级别：硕士

对氯苯胺是一种常见的持久性、难降解氯代有机污染物。纳米铁技术能够将氯代有机物脱氯,但不能良好地去除脱氯产物。铁氧化物对有机污染物具有较强的吸附性,但不能使其脱氯降低毒性。本文针对以上问题,结合两者特点,制备了纳米fe/ni双金... 详细信息

对氯苯胺是一种常见的持久性、难降解氯代有机污染物。纳米铁技术能够将氯代有机物脱氯,但不能良好地去除脱氯产物。铁氧化物对有机污染物具有较强的吸附性,但不能使其脱氯降低毒性。本文针对以上问题,结合两者特点,制备了纳米fe/ni双金属,利用过渡金属ni提高纳米fe0对于对氯苯胺的脱氯性能和加速纳米fe0向铁氧化物的转化,转化形成的各种铁氧化物继而吸附脱氯产物苯胺,从而达到了将水中对氯苯胺及其脱氯产物苯胺完全去除的目的。本文研究了纳米fe/ni的制备参数选择,以及纳米fe/ni和转化形成的铁氧化物去除对氯苯胺及其脱氯产物的性能,考察了pH、温度、溶解氧等环境因素的影响。采用X射线衍射仪、扫描电镜、透射电镜和X射线光电子能谱仪等测试表征纳米fe/ni和铁氧化物的理化性质,探讨了纳米fe0向铁氧化物转化的过程与机制,分析了纳米fe/ni及铁氧化物去除对氯苯胺及其脱氯产物的机理,研究结果如下:(1)制备过程中使用0.01 mol/L的硫酸溶解feSO,选择ni复合质量比为12%、还原剂Na BH4与fe的摩尔比为2:1,在此条件下制备的纳米fe/ni反应20 min能将对氯苯胺近乎完全脱氯,48 h时转化形成的铁氧化物对脱氯产物苯胺的吸附率达到99.8%。(2)纳米fe/ni和铁氧化物去除对氯苯胺符合Langmuir吸附等温模型和Langmuir-Hinshelwood模型,以及准一级动力学模型,最大吸附量为146.26mg/g。(3)纳米fe/ni在与对氯苯胺的反应过程中,纳米fe0腐蚀产生fe,fe继而转化成水铁矿(feO(OH)),在fe作用下继续转化为纤铁矿(γ-feOOH)和针铁矿(α-feOOH),部分feOOH在反应后期转化为磁铁矿(feO)。对转化形成的铁氧化物进行XRD半定量分析,结果表明,纤铁矿、针铁矿和磁铁矿同时存在且比例约为85%:5%:10%时,较其他比例的铁氧化物混合物对苯胺有更好的吸附性能。(4)纳米fe/ni将对氯苯胺脱氯、转化形成的铁氧化物去除脱氯产物的机理为:ni加速了纳米fe0的腐蚀并催化腐蚀产生的H2转化为活性H*,从而将对氯苯胺脱氯。纳米fe0转化形成的纤铁矿、针铁矿和磁铁矿通过与苯胺的配位作用将脱氯产物苯胺吸附。(5)pH值为3.0.0,温度为25℃0℃,溶解氧浓度约为9.43 mg/L时,纳米fe/ni对于对氯苯胺能达到近乎完全脱氯,对脱氯产物苯胺的去除率为99.2%9.7%,水体中常见的Cl-、Mg能促进纳米fe/ni对于对氯苯胺和脱氯产物苯胺的去除,而SO42-会抑制反应的进行,Na+对于纳米fe/ni去除对氯苯胺及其脱氯产物苯胺基本没有影响。

关键词：纳米fe/ni 对氯苯胺苯胺脱氯吸附

纳米fe/ni的负载和改性及其去除重金属和氯代有机物性能与机理研究

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纳米Fe/Ni的负载和改性及其去除重金属和氯代有机物性能与机理研究

作者：龚璇武汉科技大学

学位级别：硕士

重金属和持久性氯代有机物是引起水体污染的两类主要污染物,纳米零价铁能将其去除,但易团聚且表面会形成钝化层,为克服其缺点,本文采用镍与零价铁构筑双金属体系,以凹凸棒土为载体,制得负载型纳米铁/镍,并对其表面改性以进一步增强其性... 详细信息

重金属和持久性氯代有机物是引起水体污染的两类主要污染物,纳米零价铁能将其去除,但易团聚且表面会形成钝化层,为克服其缺点,本文采用镍与零价铁构筑双金属体系,以凹凸棒土为载体,制得负载型纳米铁/镍,并对其表面改性以进一步增强其性能。选择Zn(Ⅱ)和2,4-二氯酚分别作为重金属和氯代有机物的评价污染物,研究了纳米fe/ni的负载和改性及其去除污染物性能与机理。研究结果表明:(1)以凹凸棒土为载体,零价铁与凹凸棒土的质量比1:2是适宜的纳米fe/ni负载条件,负载后纳米铁的团聚减少,比表面积增大为原来的2.6倍;以羧甲基纤维素钠为改性剂,改性剂浓度10mmol/L是适宜的纳米铁/镍改性条件,改性后纳米铁颗粒分散稳定性提高。(2)较高pH和温度有利于Zn(Ⅱ)的去除;较低的pH和较高温度有利于2,4-二氯酚的还原。(3)凹凸棒土负载纳米fe/ni和改性凹凸棒土负载纳米fe/ni去除水中Zn(Ⅱ)的过程符合Langmuir吸附等温模型。纳米fe/ni在改性后,对Zn(Ⅱ)的最大吸附量由129.9mg/g提高到141.8mg/g,作用机理为零价铁表面氧化物与Zn(Ⅱ)配合和Zn(Ⅱ)生成Zn(OH)沉淀。(4)L-H模型拟合表明纳米fe/ni负载和改性后,对水中2,4-二氯酚的去除均为吸附和还原共同作用的结果,且以还原为主,纳米fe/ni最大吸附-还原量由801.1mg/g分别提高到1003.2mg/g(负载)和1310.0mg/g(改性)。主要还原途径为2,4-二氯酚直接被脱氯还原为苯酚,次要途径为2,4-二氯酚先被还原为2-氯酚和4-氯酚,随后被还原为苯酚。

关键词：纳米fe/ni 负载改性 Zn(Ⅱ) 2,4-二氯酚

纳米fe/ni双金属颗粒的制备优化及其去除水中CAHs的基础研究

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纳米Fe/Ni双金属颗粒的制备优化及其去除水中CAHs的基础研究

作者：贾楠华东理工大学

学位级别：硕士

氯代脂肪烃（Chlorinated Aliphatic Hydrocarbons-CAHs）作为化工原料和有机溶剂被广泛的应用于化工、制革、医药和电子等行业,使用过程中发生的泄漏、喷射以及工业的直接排放,引起土壤和地下水的CAHs污染。本文旨在研究纳米零价铁和... 详细信息

氯代脂肪烃（Chlorinated Aliphatic Hydrocarbons-CAHs）作为化工原料和有机溶剂被广泛的应用于化工、制革、医药和电子等行业,使用过程中发生的泄漏、喷射以及工业的直接排放,引起土壤和地下水的CAHs污染。本文旨在研究纳米零价铁和镍组成的双金属体系对CAHs的还原脱氯作用,从而达到治理地下水污染的目的。使用液相化学还原共沉淀法制备纳米fe/ni双金属颗粒时,添加42%聚乙二醇作为分散剂,选择冷冻干燥作为干燥方法,可以得到性能较优良的纳米双金属颗粒材料。纳米fe/ni颗粒粒径较小（约为20nnm）,呈现非晶态纳米合金结构。通过使用不同ni含量纳米fe/ni颗粒对于三种不同CAHs进行批式降解实验,发现对于PCE和1,1,1-TCA的还原降解而言,最佳ni含量为11%;而对于TCE最佳ni含量为6%,这证明并非催化金属ni的含量越高,其对CAHs的降解效能就越好。随着投加量的增大,纳米fe/ni颗粒对TCE降解速率和去除率随之增加。在1,1,1-TCA和TCE共存于水相时,其降解效能和速率相较于单独降解过程都有不同程度的下降。Ca2+、Mg2+、Na+、SO42-、NO3-、Cl和甲醇对于1,1,1-TCA和TCE的降解过程均表现出抑制作用,而腐殖酸钠对于CAHs降解的影响是竞争吸附和传递电子两方面作用的叠加。纳米fe/ni对于CAHs的去除动力学符合伪-级反应动力学模型。

关键词：纳米fe/ni 降解 CAHs 地下水修复

ni在纳米fe/ni还原水中Cr(Ⅵ)过程中的促进机制

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武汉科技大学学报 2020年第2期43卷 111-116页

作者：刘红宁晓勇阮霞王珺雯廖丽莎武汉科技大学资源与环境工程学院湖北武汉430081 武汉科技大学冶金矿产资源高效利用与造块湖北省重点实验室湖北武汉430081 中国水利水电科学研究院北京100038

采用液相还原法制备了纳米fe/ni(nZVI/ni)及纳米零价铁(nZVI),借助TEM、EDS、高效液相色谱仪等探究了ni对nZVI/ni还原水体中Cr(Ⅵ)的促进机制。结果表明,ni的加入可降低Cr(Ⅵ)还原反应的活化能,有效地提高了纳米fe/ni对水体中Cr(Ⅵ)的... 详细信息

采用液相还原法制备了纳米fe/ni(nZVI/ni)及纳米零价铁(nZVI),借助TEM、EDS、高效液相色谱仪等探究了ni对nZVI/ni还原水体中Cr(Ⅵ)的促进机制。结果表明,ni的加入可降低Cr(Ⅵ)还原反应的活化能,有效地提高了纳米fe/ni对水体中Cr(Ⅵ)的去除率;在改善nZVI/ni材料还原水体中Cr(Ⅵ)能力方面,ni阻止fe0氧化以及形成fe-ni原电池发挥了作用,但其将nZVI腐蚀产物H2转化为活性氢原子并未能促进Cr(Ⅵ)的还原。

关键词：纳米fe/ni 纳米零价铁 ni Cr(Ⅵ) 还原反应促进机制

解聚凹凸棒土负载纳米fe/ni材料对水中2,4-二氯酚的脱氯降解性能

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武汉科技大学学报 2023年第2期46卷 101-108页

作者：刘红向金蓉王珺雯范先媛武汉科技大学资源与环境工程学院湖北武汉430081 武汉科技大学冶金矿产资源高效利用与造块湖北省重点实验室湖北武汉430081

采用球磨-冷冻工艺对凹凸棒土进行解聚处理,分别以解聚前后的凹凸棒土为载体负载纳米fe/ni,对比研究了所制复合材料的微观结构及对水中2,4-二氯酚(2,4-DCP)的脱氯降解性能,并考察了环境温度、溶液初始pH值对材料脱氯降解2,4-DCP性能的... 详细信息

采用球磨-冷冻工艺对凹凸棒土进行解聚处理,分别以解聚前后的凹凸棒土为载体负载纳米fe/ni,对比研究了所制复合材料的微观结构及对水中2,4-二氯酚(2,4-DCP)的脱氯降解性能,并考察了环境温度、溶液初始pH值对材料脱氯降解2,4-DCP性能的影响。结果表明,经解聚处理后,以棒晶束聚集体存在的凹凸棒土分散形成单独的纳米棒晶,纳米fe/ni颗粒团聚情况得到改善,复合材料比表面积增大,对水中2,4-DCP的脱氯降解性能显著提升,适当提升环境温度和合理的溶液pH值(3.0~9.0)均有利于复合材料对2,4-DCP的脱氯降解,其主要途径是直接脱除2个氯原子生成苯酚,次要途径为2,4-DCP先脱去1个氯原子生成2-氯酚或4-氯酚,再脱去另一个氯原子生成苯酚。

关键词：凹凸棒土解聚纳米fe/ni 2,4-二氯酚脱氯降解球磨处理冷冻干燥

纳米fe/ni及其反应后feOOH耦合去除水中对氯硝基苯及其脱氯产物的研究

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黑龙江大学自然科学学报 2020年第2期37卷 199-205页

作者：李志学刘红范先媛鞠定国武诗怡武汉科技大学资源与环境工程学院武汉430081 武汉科技大学冶金矿产资源高效利用与造块湖北省重点实验室武汉430081

用纳米fe/ni(n-fe/ni)去除水中对氯硝基苯,对反应前后的材料进行了SEM和XRD表征。结果表明,n-fe/ni与对氯硝基苯反应8 h后,形貌由球形转变成板条形,晶相由fe(0)转化为纤铁矿、四方纤铁矿和针铁矿(化学组成均为feOOH),n-fe/ni及其反应后... 详细信息

用纳米fe/ni(n-fe/ni)去除水中对氯硝基苯,对反应前后的材料进行了SEM和XRD表征。结果表明,n-fe/ni与对氯硝基苯反应8 h后,形貌由球形转变成板条形,晶相由fe(0)转化为纤铁矿、四方纤铁矿和针铁矿(化学组成均为feOOH),n-fe/ni及其反应后生成的feOOH可通过耦合分别将对氯硝基苯及其脱氯产物-苯胺去除。耦合去除历程和机制为:n-fe/ni中fe(0)提供电子还原硝基为胺基,并在ni催化下将对氯苯胺脱氯为苯胺,同时自身被对氯硝基苯、溶解氧和水氧化为feOOH,feOOH再吸附脱氯产物苯胺,从而将对氯硝基苯及苯胺从水中彻底去除。pH=2~9时,耦合去除能够良好进行;温度在15℃~35℃范围内时,升高温度可以加速反应。本研究为氯代有机物污染水体的彻底修复提供了一种新思路。

关键词：纳米fe/ni 对氯硝基苯 feOOH 还原脱氯

凹凸棒石的解聚对凹凸棒石负载纳米fe/ni降解水中2,4-二氯酚的增强作用

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黑龙江大学自然科学学报 2021年第3期38卷 310-316页

作者：王珺雯刘红石飞范先媛武汉科技大学资源与环境工程学院武汉430081 武汉科技大学冶金矿产资源高效利用与造块湖北省重点实验室武汉430081 中国医药集团联合工程有限公司环保事业部武汉430223

分别采用冷冻法、球磨法、水热法、球磨-冷冻法和球磨-水热法对凹凸棒石进行解聚,以解聚后的凹凸棒石为载体,负载纳米fe/ni降解水中的2,4-二氯酚,探究凹凸棒石的解聚对凹凸棒石负载纳米fe/ni降解水中2,4-二氯酚的增强作用。结果表明,单... 详细信息

分别采用冷冻法、球磨法、水热法、球磨-冷冻法和球磨-水热法对凹凸棒石进行解聚,以解聚后的凹凸棒石为载体,负载纳米fe/ni降解水中的2,4-二氯酚,探究凹凸棒石的解聚对凹凸棒石负载纳米fe/ni降解水中2,4-二氯酚的增强作用。结果表明,单独采用球磨法或冷冻法对凹凸棒石解聚不明显。球磨-冷冻法解聚的凹凸棒石,其BET比表面积最大可达151.28 m^(2)·g^(-1),较未解聚前提高了21.87 m^(2)·g^(-1)。球磨-水热法起不到解聚凹凸棒石晶束的作用,反而会促进凹凸棒石二次团聚。以球磨-冷冻解聚的凹凸棒石负载纳米fe/ni降解2,4-二氯酚,在反应120 min时降解率可达99.9%,苯酚生成率为92.2%,较凹凸棒石负载纳米fe/ni分别提高了20.0%和38.3%,降解反应速率常数由0.01428 min^(-1)增至0.07806 min^(-1)。

关键词：凹凸棒石解聚负载纳米fe/ni 2,4-二氯酚

功能化PS微球负载纳米零价fe/ni降解对硝基氯苯的研究

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现代化工 2017年第9期37卷 86-90页

作者：施陆凯王明贤李丽霞瞿文强郭晨欣张莎莎江苏大学环境与安全工程学院江苏镇江212013

以季胺化PS微球(PS-CH_2-N^+(C_2H_5)_3Cl^-)为载体,吸附溶液中的fe^(3+)和ni^(2+),用硼氢化钠还原氯制备负载型纳米零价fe/ni(PS-NZVfe/ni),采用SEM、EDS、BET对其进行表征。以对硝基氯苯为目标物,考察了PS-NZVfe/ni对目标物的催化还原脱氯效果,发现ni/fe质量比、PS-NZVfe/ni质量、温度、溶液pH对降解反应均有影响。1.0 g PS-NZVfe/ni(ni/fe质量比为2.0%)25℃下处理pH为3~7、250 mL浓度为250.3 mg/L的p-CNB水溶液,振荡速度为110 r/min,20 min时p-CNB转化率可达99.0%以上,90 min后p-CNB完全还原成苯胺。

关键词：季胺化PS微球纳米fe/ni 对硝基氯苯吸附还原脱氯

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纳米铁系双金属复合材料还原水中硝酸盐氮

吉林大学学报（工学版） 2009年第2期39卷 362-367页

作者：李铁龙孙丽莉金朝晖康海彦刘炳晶王丹南开大学环境科学与工程学院天津300071 天津市城市生态环境修复与污染防治重点实验室天津300071 郑州市环保局郑州450007

利用液相还原法分别制备了纳米fe0、纳米fe/ni及fe/Cu粒子,并在无氧条件下将其应用于水中硝酸盐污染物的去除研究,分别考察了负载量、硝酸盐初始浓度等条件对硝酸盐去除速率的影响,并对三种纳米材料还原硝酸盐的产物及反应机理进行了分... 详细信息

利用液相还原法分别制备了纳米fe0、纳米fe/ni及fe/Cu粒子,并在无氧条件下将其应用于水中硝酸盐污染物的去除研究,分别考察了负载量、硝酸盐初始浓度等条件对硝酸盐去除速率的影响,并对三种纳米材料还原硝酸盐的产物及反应机理进行了分析和讨论。实验结果表明,铜负载量为5.0%的纳米fe/Cu粒子(投加量为1.5 g/L)在20 min内对硝酸盐的去除率接近100%,反应过程中有大量亚硝酸盐产生,但随着反应的进行又逐渐消失,反应的最终产物主要为氨氮,占体系总氮的75%,另有25%的氮损失;在纳米fe0与fe/ni粒子还原硝酸盐产物中,氨氮的转化率均为95%以上。纳米fe/Cu粒子对产物的选择性优于fe0和fe/ni粒子。

关键词：复合材料硝酸盐纳米fe0 纳米fe/Cu 纳米fe/ni 脱硝