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纳米零价铁富集水溶液中铀的表面化学及应用展望

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化学学报 2021年第8期79卷 1008-1022页

作者：滑熠龙李冬涵顾天航王伟李若繁杨建平张伟贤东华大学材料科学与工程学院南华大学资源环境与安全工程学院同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室华南农业大学岭南现代农业科学与技术广东省实验室

由于铀矿采冶、核能利用等类活动的影响,铀引起的水体污染问题日益严重.纳米零价铁(nanoscalezero-valent iron,n ZVI)及其复合材料可高效富集水溶液中低浓度的铀,在放射性废水的处理与铀的资源回收方面具有巨大的应用潜力.但是,不同研... 详细信息

由于铀矿采冶、核能利用等类活动的影响,铀引起的水体污染问题日益严重.纳米零价铁(nanoscalezero-valent iron,n ZVI)及其复合材料可高效富集水溶液中低浓度的铀,在放射性废水的处理与铀的资源回收方面具有巨大的应用潜力.但是,不同研究对n ZVI分离铀的机理和性能尚未形成一致的解释.因此,本综述归纳了n ZVI分离铀的研究进展,概括了溶液及固相反应机理(如吸附作用、还原作用、沉淀作用),重点分析了水质因素(如pH、U(VI)浓度、阳离子、阴离子、溶解氧)的影响机制.后续研究可注重分析铀废水中n ZVI的结构转化规律及水质因素的协同作用对n ZVI固定铀的机理、性能的影响;并基于放射性废水的水质或水处理工艺的特征,优化n ZVI材料结构且评估其处理放射性废水的长期稳定性和生态毒性;确定n ZVI固定铀的性能与水质组分及水处理工艺运行参数的数学相关性,建立监测和调控工艺的方法.

关键词：纳米零价铁铀放射性废水反应机理水质因素

纳米零价铁去除溶液中U(Ⅵ)的还原动力学研究

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原子能科学技术 2014年第1期48卷 7-13页

作者：李小燕刘义保张明李寻刘云海花榕东华理工大学放射性地质勘探与技术国防重点学科实验室江西南昌330013 中国原子能科学研究院北京102413

采用液相还原法制备纳米零价铁（nZVI），用来去除溶液中的 U （Ⅵ），讨论了溶液pH值、nZVI质量浓度、接触反应时间和温度对去除效果的影响，并从nZVI对U （Ⅵ）的还原角度探讨了还原动力学规律。研究结果表明：nZVI对溶液中的U （Ⅵ... 详细信息

采用液相还原法制备纳米零价铁（nZVI），用来去除溶液中的 U （Ⅵ），讨论了溶液pH值、nZVI质量浓度、接触反应时间和温度对去除效果的影响，并从nZVI对U （Ⅵ）的还原角度探讨了还原动力学规律。研究结果表明：nZVI对溶液中的U （Ⅵ）有很好的去除效果，其去除过程包括还原沉淀和吸附，其中还原过程符合准一级还原动力学模型；溶液pH值对去除效果有明显的影响，在溶液pH值为5.0时，去除率达到最大值96.27％。温度对去除效果有一定的影响，表观速率常数 kobs随反应温度的升高而增大，还原速率与反应温度的关系符合Arrhenius定律，反应活化能 Ea 为16.54 kJ/mol ，低于一般化学反应的活化能（60～250 kJ/mol），表明该反应较易进行。

关键词：纳米零价铁铀动力学还原表观速率常数

纳米零价铁降解水中17β-雌二醇的作用机制

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化工进展 2020年第9期39卷 3826-3834页

作者：杨硕余薇薇杨伦杜邦昊谢明原赵晨菊万巧玲潘伟亮重庆交通大学河海学院水利水运工程教育部重点实验室重庆400074 国家城市供水水质监测网重庆监测站重庆400060

为探究纳米零价铁(nZVI)对水中17β-雌二醇(17β-E2)的降解机制和降解路径,本研究采用降解动力学拟合分析不同初始pH (3、5和7)对17β-E2降解过程的影响。结果表明,酸性条件下17β-E2可被nZVI高效降解,而中性条件下其降解受到极大限制... 详细信息

为探究纳米零价铁(nZVI)对水中17β-雌二醇(17β-E2)的降解机制和降解路径,本研究采用降解动力学拟合分析不同初始pH (3、5和7)对17β-E2降解过程的影响。结果表明,酸性条件下17β-E2可被nZVI高效降解,而中性条件下其降解受到极大限制。随着pH进一步降低,nZVI的降解17β-E2的能力仅从降解速率上提升而非降解效率。·OH和·O2^-在降解过程中占据主导地位,且随着pH上升·OH的主导地位逐渐被·O2^-取代。nZVI自身腐蚀下Fe2+产量和产生速率与17β-E2的降解率和降解速率呈正相关。对降解产物的分析表明,17β-E2可在nZVI作用下转化为E1并在酸性条件下被进一步降解;17β-E2的降解路径可归纳为芳香环基团的替换、断裂和开环;降解产物二聚体和三聚体的证实了仿漆酶反应对17β-E2降解的贡献。实验结果为雌激素污染水体的修复以及nZVI的定向优化提供了理论支撑。

关键词： 17β-雌二醇纳米零价铁降解机理活性氧物质

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纳米零价铁对水中砷和硒去除的比较研究

化学学报 2017年第6期75卷 594-601页

作者：夏雪芬滑熠龙黄潇月凌岚张伟贤同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

采用纳米零价铁去除水中的砷和硒,考察了不同溶解氧、纳米零价铁投加量、接触时间以及溶液初始pH值等条件下纳米零价铁去除水中砷和硒的效果,并比较了反应前后固体的形貌、组成、溶液pH值及反应机制.结果表明,纳米零价铁可广泛用于去除... 详细信息

采用纳米零价铁去除水中的砷和硒,考察了不同溶解氧、纳米零价铁投加量、接触时间以及溶液初始pH值等条件下纳米零价铁去除水中砷和硒的效果,并比较了反应前后固体的形貌、组成、溶液pH值及反应机制.结果表明,纳米零价铁可广泛用于去除水中的砷/硒污染,去除效果顺序依次为Se(Ⅳ)>As(Ⅲ)>Se(Ⅵ)>As(Ⅴ);水中溶解氧(DO)对As(Ⅲ)和Se(Ⅳ)的去除没有显著的影响,而高浓度的DO对As(Ⅴ)和Se(Ⅵ)的去除产生了一定的抑制作用;增加纳米零价铁投加量可促进砷和硒的去除;溶液初始pH值对纳米零价铁去除As(Ⅲ),As(Ⅴ)和Se(Ⅵ)的影响较大,而对Se(Ⅳ)的去除几乎没有影响;反应后固体的形貌、组成及溶液pH值存在差异.纳米零价铁与砷、硒反应机理的不同造成了去除效果及反应后固液两相的差异.

关键词：纳米零价铁砷硒去除

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纳米零价铁降解水中四氯化碳的试验研究

环境科学学报 2017年第2期37卷 610-616页

作者：陈静陈海金歆杨智临王文静杨琦中国地质大学(北京)水资源与环境学院水资源与环境工程重点实验室北京100083

以四氯化碳为目标污染物,研究了不同因素对自制纳米零价铁降解水中四氯化碳的影响,并对反应产物及可能的反应路径进行了探讨.结果表明,自制纳米零价铁对四氯化碳有很好的降解效果.在pH=3和30℃的条件下,当初始四氯化碳浓度为2.0 mg·L^(... 详细信息

以四氯化碳为目标污染物,研究了不同因素对自制纳米零价铁降解水中四氯化碳的影响,并对反应产物及可能的反应路径进行了探讨.结果表明,自制纳米零价铁对四氯化碳有很好的降解效果.在pH=3和30℃的条件下,当初始四氯化碳浓度为2.0 mg·L^(-1),纳米零价铁浓度为1.0 g·L^(-1)时,去除率高达96.7%.纳米零价铁降解四氯化碳的酸碱适应范围较大(pH值3~9).随着温度升高和纳米零价铁投加量的增大,四氯化碳降解率显著提高.该反应符合一级动力学,且反应活化能较低,反应易于进行.

关键词：纳米零价铁四氯化碳影响因素一级动力学

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纳米零价铁强化糖蜜乙醇废水厌氧处理效果

食品与生物技术学报 2019年第7期38卷 86-93页

作者：陈阳赵明星阮文权江南大学环境与土木工程学院江苏无锡214122 江苏省厌氧生物技术重点实验室江苏无锡214122 江苏省水处理技术与材料协同创新中心江苏苏州215009

研究了外源添加纳米零价铁(NZVI)对糖蜜乙醇废水厌氧处理的作用以及NZVI对厌氧微生物活性和厌氧消化效果的影响。向厌氧消化体系中分别添加0、0.025、0.05、0.10、0.25、0.50、2.50 g NZVI进行批次实验。结果表明,随着NZVI添加量的增加... 详细信息

研究了外源添加纳米零价铁(NZVI)对糖蜜乙醇废水厌氧处理的作用以及NZVI对厌氧微生物活性和厌氧消化效果的影响。向厌氧消化体系中分别添加0、0.025、0.05、0.10、0.25、0.50、2.50 g NZVI进行批次实验。结果表明,随着NZVI添加量的增加,糖蜜乙醇废水的厌氧处理效率先升高后降低。添加0.50 g NZVI实验组的COD降解率、产气率和气体中甲烷含量最高,分别为71.1%、310.9 mL/g COD和58%,比空白组提高14.7%、35.6 mL/g COD和18.8%;反应结束时该组COD和硫化物质量浓度最低,分别为2 400 mg/L和33.3 mg/L。NZVI添加量为2.5 g实验组SO42-去除效率和污泥胞外聚合物(EPS)含量最高,硫酸根最终质量浓度为288.2 mg/L,去除率为72.8%,是空白组的1.93倍;EPS中蛋白质和多糖质量分数分别为46.00 mg/gVSS和5.05 mg/gVSS,分别是空白实验组的4.43和1.66倍。脱氢酶活性在添加0.50 g NZVI的实验组中最高,为340.3 TFμg/(mL·h),比空白组提高192.5 TFμg/(mL·h)。

关键词：纳米零价铁糖蜜乙醇废水厌氧消化胞外聚合物脱氢酶

纳米零价铁降解水中多溴联苯醚(PBDEs)及降解途径研究

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环境科学 2014年第3期35卷 964-971页

作者：杨雨寒徐伟伟彭思侃卢善富相艳梁大为北京航空航天大学化学与环境学院北京100191

纳米零价铁（nZVI）法是多溴联苯醚（polybrominated biphenyl ethers，PBDEs）脱溴的有效方法．其反应动力学与途径对阐明PBDEs降解机制具有重要意义．本研究采用液相还原法制备的nZVI，在含有表面活性剂聚乙二醇辛基苯基醚（Triton X-... 详细信息

纳米零价铁（nZVI）法是多溴联苯醚（polybrominated biphenyl ethers，PBDEs）脱溴的有效方法．其反应动力学与途径对阐明PBDEs降解机制具有重要意义．本研究采用液相还原法制备的nZVI，在含有表面活性剂聚乙二醇辛基苯基醚（Triton X-100）的条件下，46h内完全降解商用八溴联苯醚（octa-BDE）混合物中高溴代物质（7-9个溴代的同系物），其降解过程符合类一级反应动力学（pseudo-first-order）方程，平均降解速率常数（k）为0．106h^-1．本研究利用数量结构保留关系（quantatitive-structure retention relationship，QSRR）模型建立了在缺乏全系标准样品的情况下PBDEs降解产物的有效分析方法．通过混标中39种PBDEs各标准物在气相色谱中的保留时间，再以BDE47和BDEl83的平均保留时间归一化后得到每种标准物的相对保留时间（relativeretentiontime，RRT），再将数据库中的相对保留时间指数（relative retention time index，RRTI）与实验测得的相对保留时间拟合，得到QSRR模型．利用该模型对octa-BDE降解产物进行定性分析，推导得出nZV!对octa-BDE的还原降解途径．结果表明，nZVI对PBDEs的逐级脱溴过程中，间位的溴原子最容易被取代．

关键词：多溴联苯醚纳米零价铁还原脱溴降解途径降解机制

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纳米零价铁的制备技术及其应用研究进展

环境工程 2020年第9期38卷 14-22页

作者：雍晓静关翀张昊金政伟姚敏国能集团宁夏煤业有限责任公司煤炭化学工业技术研究院银川750001 宁夏大学化学化工学院银川750001

纳米零价铁(nZVI)因具有还原性强、粒径小、比表面积大等特性,对重金属及含卤有机污染物等具有良好的吸附特性和反应活性,在环境修复方面表现出较好的应用前景。但nZVI易氧化、团聚和机械强度低等不利因素限制了其大规模应用。系统比较... 详细信息

纳米零价铁(nZVI)因具有还原性强、粒径小、比表面积大等特性,对重金属及含卤有机污染物等具有良好的吸附特性和反应活性,在环境修复方面表现出较好的应用前景。但nZVI易氧化、团聚和机械强度低等不利因素限制了其大规模应用。系统比较了机械法、气体冷凝法及还原法制备nZVI技术的特点,重点总结表面改性、金属改性、载体负载和基质封装等手段制备改性nZVI的研究进展,及其在水体及土壤环境修复方面的应用。

关键词：纳米零价铁制备改性

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纳米零价铁对硝基苯厌氧降解效能的影响研究

工业水处理 2019年第6期39卷 57-60页

作者：刘嘉夫齐昕邰明明重庆水利电力职业技术学院水利工程系重庆402160 山西大学环境工程系山西太原030006

采用纳米零价铁(NZVI)和厌氧微生物(AD)组合体系降解废水中的硝基苯,研究了该组合体系对硝基苯的降解效果,考察了影响降解效果的主要因素,并对降解机理进行了探讨。结果表明,相比单独NZVI体系、单独AD体系,NZVI-AD体系对硝基苯的降解效... 详细信息

采用纳米零价铁(NZVI)和厌氧微生物(AD)组合体系降解废水中的硝基苯,研究了该组合体系对硝基苯的降解效果,考察了影响降解效果的主要因素,并对降解机理进行了探讨。结果表明,相比单独NZVI体系、单独AD体系,NZVI-AD体系对硝基苯的降解效果更好。其最佳处理条件:初始pH=4,初始硝基苯质量浓度200 mg/L,NZVI投加量0.6 g/L。在最佳条件下,硝基苯降解率达到72.5%。厌氧微生物和纳米零价铁之间存在明显的协同作用。

关键词：纳米零价铁厌氧消化硝基苯