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纳米钽铌酸钾极性和形状对PVDF复合薄膜介电性能影响

纳米钽铌酸钾极性和形状对PVDF复合薄膜介电性能影响

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作者：李洋哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

聚合物基纳米材料由于兼备聚合物良好柔韧性、高耐击穿性和纳米陶瓷粒子高介性能,在微型储能器件方面具有很大的应用潜能。本文通过设计不同形状、不同界面、及不同极性的钽铌酸钾(KTN)纳米粒子,研究KTN对聚偏二氟乙烯(PVDF)复合材料介... 详细信息

聚合物基纳米材料由于兼备聚合物良好柔韧性、高耐击穿性和纳米陶瓷粒子高介性能,在微型储能器件方面具有很大的应用潜能。本文通过设计不同形状、不同界面、及不同极性的钽铌酸钾(KTN)纳米粒子,研究KTN对聚偏二氟乙烯(PVDF)复合材料介电性能的影响机制,深入探讨纳米粒子极性和形状对聚合物复合材料的介电调控机制。首先,本文通过改变水热反应条件,探究KTN的生长机制,总结制备棒状KTN的方法;通过改变KTN纳米粒子的Ta/Nb比,探索不同极性KTN对KTN/PVDF基复合材料介电性能的影响。研究发现:Ta/Nb比为0.5:0.5的KTaNbO具有最高的相对介电常数3780(1 k Hz);30 wt%KTaNbO嵌入PVDF其相对介电常数从10提升到19.5(1 k Hz)。其次,通过改变KTN纳米棒长度,进一步提升聚合物基复合材料介电性能。合成中,使用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为表面活性剂调控KTN纳米棒长度,实现了KTN纳米棒的最概然长度从610nm到720nm的变化。由于PVP与PVDF基体含有羰基和F原子,两者之间可以形成氢键从而获得稳定的界面结构。该方法可有效改善填充物与聚合物基体的兼容性。研究表明:使用PVP改性后的KTN/PVDF复合材料的相对介电常数得到显著提高,相对介电常数较未改性的KTN/PVDF提高了1.6倍。最后,结合KTN纳米棒高介电常数、Cu较小纳米尺寸、聚合物基体高击穿强度三者优点制备复合材料。为了增强纳米复合材料的界面极化,我们采用化学还原方法将Cu纳米粒子沉积在KTaNbO纳米棒表面。与金属纳米粒子/聚合物复合材料相比,Cu-KTN结构增强了Cu-KTN/PVDF界面极化,并阻碍部分导电通道的形成,达到提高相对介电常数并降低介电损耗的目的。与KTN/PVDF复合材料相比,Cu-KTN/PVDF复合材料具有介电常数更高、介电损耗更低、存储密度更高的优点。这些优点为有效改善纳米复合材料能量密度提供了一种可行的途径。

关键词：纳米钽铌酸钾复合材料形状界面介电性能

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酰氯壳层功能化对KTN@AC/PVDF复合薄膜的介电性能影响

酰氯壳层功能化对KTN@AC/PVDF复合薄膜的介电性能影响

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作者：李元硕哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

随着现代电子设备和电力系统的不断发展和发展,对具有高击穿强度,低介电损耗的介电材料的需求也在增长。传统方法制备的介电材料,往往由于纳米粒子的团聚导致材料击穿强度的降低、介电损耗的剧增,进而制约了介电材料的实际应用。本文通... 详细信息

随着现代电子设备和电力系统的不断发展和发展,对具有高击穿强度,低介电损耗的介电材料的需求也在增长。传统方法制备的介电材料,往往由于纳米粒子的团聚导致材料击穿强度的降低、介电损耗的剧增,进而制约了介电材料的实际应用。本文通过分子动力学模拟方法,分析了不同粒径大小和羟基、苯基、醛基、碳碳双键、乙基表面改性的钽铌酸钾（KTN）粒子与聚偏二氟乙烯（PVDF）基体表面结合能。进一步设计制备不同尺寸、不同界面的KTN纳米粒子,研究其对KTN/PVDF复合材料介电性能的影响,深入探讨酰氯壳层功能化对聚合物复合材料的介电调控机制。首先,本文构建了不同大小和羟基、苯基、醛基、碳碳双键、乙基表面改性后的KTN模型。随后构建KTN/PVDF复合模型,在分子动力学优化基础上,计算了KTN与PVDF间的表面结合能,研究不同大小和羟基、苯基、醛基、碳碳双键、乙基表面改性后的KTN对表面结合能的影响。研究结果表明:在相同掺杂体积下,15?以下的纳米粒子随粒径增加,KTN与PVDF间的表面结合能更大。表面改性后的KTN中,含有苯基的表面结合能最大,含羟基的次之,含有乙基的最小。其次,通过控制水热法反应条件改变KTN的粒径大小,制备了KTN/PVDF复合薄膜。实现了KTN纳米颗粒从150 nm～230 nm的生长;总掺杂体积不变时,由于粒径减小,KTN纳米粒子在PVDF中的表面积更大,导致界面极化增加,从而提高了复合材料的相对介电常数。同时,粒径减小后,KTN纳米粒子在PVDF中的分散性得到提高,抑制了导电通路的形成,从而降低了介电损耗。最后,选择含有苯基的酰氯类化合物作为表面改性剂,利用3-苯基丙酰氯（HCC）对KTN进行表面改性,制备了掺杂不同体积浓度的KTN@HCC/PVDF复合薄膜。与KTN/PVDF复合材料相比,表面改性后,由于苯基具有离域π键,不仅使KTN纳米粒子间彼此排斥,还能和PVDF形成π氢键,从而提高了在基体的分散性和相容性,达到提高击穿强度并降低介电损耗的目的。然后,选择肉桂酰氯（CC）对KTN进行表面改性,制备了掺杂不同体积浓度的KTN@CC/PVDF复合薄膜。与KTN@HCC/PVDF复合材料相比,KTN@CC/PVDF复合材料具有更加优异的击穿强度和更少的介电损耗。这是由于相比HCC,CC上含有碳碳双键,碳碳双键和苯基形成更大的共轭体系,更容易形成氢键的原故。

关键词：纳米钽铌酸钾复合材料表面改性界面介电性能

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