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铁酸钴纳米团簇模拟酶的制备及其应用研究

化学试剂 2022年第10期44卷 1468-1474页

作者：宋玉哲左显维何永成刘一丹王焱何欣韩根亮甘肃省科学院传感技术研究所甘肃省传感器与传感技术重点实验室甘肃兰州730000

利用微波多元醇法制备了具有大比表面积的铁酸钴纳米团簇,通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)、振动样品磁强计(VSM)等表征手段对其形貌、结构和性能进行了表征和分析,深入研究了其模拟氧化物酶的催化性... 详细信息

利用微波多元醇法制备了具有大比表面积的铁酸钴纳米团簇,通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)、振动样品磁强计(VSM)等表征手段对其形貌、结构和性能进行了表征和分析,深入研究了其模拟氧化物酶的催化性能,并利用该性能建立了一种简单灵敏且能可视化检测食品添加剂亚硫酸盐的新方法。在最优条件下,该方法对亚硫酸根离子(SO^(2-)_(3))的检测线性范围在10.0~500.0μmol/L之间,检测限为0.8μmol/L,实际食品样品的加标回收率为96.9%~104.7%,能够满足快速简便和可视化检测食品添加剂的实际要求,其有望在食品安全领域得到广泛应用。

关键词：纳米模拟酶铁酸钴纳米团簇模拟氧化物酶亚硫酸盐食品添加剂

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基于纳米模拟酶的光电化学传感器的研究

基于纳米模拟酶的光电化学传感器的研究

作者：朱岩山东师范大学

学位级别：硕士

近年来,基于纳米材料的人工合成酶不仅具有模拟功能,而且克服了天然酶的固有缺陷,引起了人们的广泛关注。纳米酶不仅具有与天然酶相同的模拟活性,而且其低成本、高稳定性、独特的表面化学性质、生物相容性和易表面调节性等诸多优点,使... 详细信息

近年来,基于纳米材料的人工合成酶不仅具有模拟功能,而且克服了天然酶的固有缺陷,引起了人们的广泛关注。纳米酶不仅具有与天然酶相同的模拟活性,而且其低成本、高稳定性、独特的表面化学性质、生物相容性和易表面调节性等诸多优点,使其广泛地应用于生物传感领域。光电化学检测技术是一种新兴的分析手段,利用光信号和电信号相互转换从而实现相应物质的检测。葡萄糖是维持人体正常活动的重要物质,所以人体内葡萄糖含量的检测在我们日常生活中十分重要。本论文基于碘氧化铋(Bi OI)、Ce-ATP、氧化铈(Ce O)、葡萄糖氧化酶(GOX)等物质,将纳米酶与光电化学传感器结合起来,构建了灵敏专一的酶传感器,实现了人体血清中葡萄糖的检测。主要工作内容如下:1、首先采用连续离子层吸附反应法(SILAR)在FTO电极上制备Bi OI纳米薄层,Bi OI作为光敏材料,在可见光区有着高效的吸收并且具有较窄的带隙,当受到光的激发时,电子和空穴发生定向转移,电子定向转移到导带(CB)上,空穴定向转移到价带(VB)上。溶液中发生反应生成的HO充当电子受体,捕获导带上的电子,并进一步被氧化生成活性氧O.-。通过简便的方法合成了Ce-ATP,将其与Bi OI修饰在一起形成纳米复合材料。利用显色反应验证了Bi OI和Ce-ATP都具有过氧化物酶的活性,然后分别测量了二者对HO的光电化学响应,证明了形成纳米复合材料之后,传感器对HO的光电流响应灵敏度增强,二者起着协同催化的作用。合成的GOX@Ce-ATP修饰在Bi OI电极上实现了对葡萄糖的检测,在GOX的催化下,葡萄糖和O发生反应生成葡萄糖酸和HO,随着葡萄糖浓度的增大,反应生成的HO变多,光电流信号增强,为信号增大型检测葡萄糖的酶传感器。在最佳反应条件下,所制备的传感器表现出较低的检测下限0.071μM,并且当葡萄糖的浓度从0.5μM增加到1 m M时,传感器的光电流响应与葡萄糖浓度的对数成正比,实现了对葡萄糖的灵敏专一的检测,可用于人体血清中葡萄糖含量的测定。2、采用简单的水热法合成了具有过氧化物酶作用的Ce O,其与Bi OI结合形成纳米复合材料。由于二者能级匹配,当受到光的激发时,Bi OI和Ce O的电子和空穴会发生定向移动,Ce O导带(CB)上的电子能够传递到Bi OI的CB上,然后继续传递到电极上,Ce O可加速Bi OI的电子传递,从而增强电极的光电流响应。利用静电吸附作用,采用自组装的方法合成了GOX-Ce O,将其修饰到Bi OI/FTO电极上,将不同浓度的葡萄糖与过量的显色剂DAB的混合液滴在GOX-Ce O/Bi OI电极上,葡萄糖和O可被GOX催化生成葡萄糖酸和HO,在过氧化物模拟酶Bi OI和Ce O的催化下,中间产物HO和显色剂DAB发生反应,最终在电极表面生成棕褐色不溶性沉淀,阻碍了电子转移,从而使光电流减小。随着葡萄糖的浓度的增大,生成的沉淀变多,电流则越小,为信号减小型检测葡萄糖的酶传感器。在最佳反应条件下,所制备的传感器表现出较低的检测下限0.0014μM,并且当葡萄糖的浓度从0.01μM增加到10 m M时,传感器的光电流响应与葡萄糖浓度的对数成正比,从而实现了对葡萄糖的检测。该传感器具有灵敏度高、线性范围宽且专一性好等优点,为人体血清中葡萄糖含量的检测提供了一种有效的方法。

关键词：纳米模拟酶光电化学传感器葡萄糖

Cu/Au/Pt-MOFs纳米模拟酶的制备及其可视化检测葡萄糖的应用

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Cu/Au/Pt-MOFs纳米模拟酶的制备及其可视化检测葡萄糖的应用

作者：龚芳洁中南大学

学位级别：硕士

目的:合成一种具有增强过氧化物酶活性的铜/金/铂合金-金属有机框架纳米模拟酶(Cu/Au/Pt-MOFs),基于此纳米模拟酶构建可视化纸基芯片,并搭建一款联用智能手机的即时检测微流控芯片体系,用于可视化检测微量样品中的葡萄糖。方法:通过一... 详细信息

目的:合成一种具有增强过氧化物酶活性的铜/金/铂合金-金属有机框架纳米模拟酶(Cu/Au/Pt-MOFs),基于此纳米模拟酶构建可视化纸基芯片,并搭建一款联用智能手机的即时检测微流控芯片体系,用于可视化检测微量样品中的葡萄糖。方法:通过一锅法制备具有高效类过氧化物酶催化活性的Cu/Au/Pt-MOFs复合纳米材料,使Cu/Au/Pt三金属纳米粒子原位生长于金属有机框架材料表面,利用Lineweaver-Burk曲线计算得到的Vmax和Km评价纳米酶的催化性能。构建级联酶催化体系,通过H2O2定量葡萄糖含量。采用单因素法优化反应条件。通过XPS、XRD、TEM等表征材料的结构性能。利用CAD软件与3D打印技术设计并构建Cu/Au/Pt-MOFs可视化纸基芯片体系,该体系通过与智能手机光学传感部件的有机结合,通过智能手机APP-Color Grab拍照识别RGB色彩信息,收集检测人体样品并将检测结果与临床金标准法对比分析,应用于人工唾液样品中葡萄糖可视化检测。结果:(1)成功合成了具备过氧化物酶类酶催化性能的Cu/Au/Pt-MOFs复合纳米材料。(2)Cu/Au/Pt-MOFs材料合成最佳条件为:投料比1:3,温度25℃。(3)Cu/Au/Pt-MOFs催化检测H2O2最佳条件为:p H 5.5,时间15 min,温度20℃,纳米酶浓度0.57μg/L,显色剂浓度6 mmol/L。(4)Cu/Au/Pt-MOFs催化检测葡萄糖最佳条件为:葡萄糖氧化酶浓度8 mg/m L,孵育时间15 min。(5)可视化微流控体系最佳构建条件为:浸泡法吸附材料,0.25%的壳聚糖溶液锚定,混合光源下拍摄。(6)酶促动力学结果显示:Cu/Au/Pt-MOFs对H2O2和TMB有较低的Km值=2.28 mmol,Vmax=146.0×10-8M·s-1,表明Cu/Au/Pt-MOFs催化活性优于辣根过氧化酶。(7)抗干扰性实验结果表明:Cu/Au/Pt-MOFs检测H2O2催化反应过程不受柠檬酸、多巴胺、抗坏血酸、KI的干扰,检测葡萄糖催化反应过程不受乳糖、乳酸、尿酸、蔗糖和果糖的干扰。(8)Cu/Au/Pt-MOFs溶液比色法检测H2O2与葡萄糖:检测H2O2线性范围为10μmol/L00μmol/L,检出限为9.3μmol/L。检测葡萄糖线性范围为10μmol/L00μmol/L,检出限为4.0μmol/L。并且在溶液环境中的Cu/Au/Pt-MOFs可储存30天,显色持续时间达90 min。人工唾液中过氧化氢加标回收率为97.49%00.99%,葡萄糖加标回收率为105.96%08.18%。(9)Cu/Au/Pt-MOFs的纸基芯片体系检测H2O2与葡萄糖:检测H2O2线性范围0 mmol/L5 mmol/L,检出限为185.53μmol/L。检测葡萄糖线性范围为0 mmol/Lmmol/L,检出限为239.53μmol/L。并可储存7天,显色持续时间达105 min。人工唾液中过氧化氢加标回收率为95.18%9.61%,葡萄糖加标回收率为91.95%9.69%。(10)Cu/Au/Pt-MOFs溶液比色法、Cu/Au/Pt-MOFs的纸基芯片体系与全自动生化分析检测人体血清葡萄糖含量的结果差异不具有统计学意义(P>0.05),表明三种方法检测结果无区别。结论:(1)本研究合成了一种具有增强过氧化物酶活性的纳米酶Cu/Au/Pt-MOFs,通过表征分析提出了材料的结构特征与催化机理。(2)制备了基于Cu/Au/Pt-MOFs的可视化微流控纸基体系并得出最佳的检测温度、时间、浓度,将该体系成功应用于微量葡萄糖的检测。(3)成功实现Cu/Au/Pt-MOFs微流控纸基芯片与智能手机软件的联用,搭建了一套完整的可视化微流控检测体系,有利于便捷快速在现场环境中灵敏检测,有助于糖尿病的即时检测与家庭健康监测。图36幅,表12个,参考文献145篇

关键词：葡萄糖金属有机框架材料纳米模拟酶可视化检测即时检测

基于β-CD@DNA-CuNCs、Ce-GONRs纳米模拟酶的农药检测新方法研究

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基于β-CD@DNA-CuNCs、Ce-GONRs纳米模拟酶的农药检测新方法研究

作者：邰胜梅江南大学

学位级别：硕士

纳米模拟酶具有优异的催化活性,因成本低、易制备、稳定性好等优点成为新一代生物酶替代品。纳米模拟酶的类过氧化物酶和类氧化物酶特性在各领域的应用最为广泛。在食品中农药残留的快速检测方面,纳米模拟酶也获得了许多研究者的关注,... 详细信息

纳米模拟酶具有优异的催化活性,因成本低、易制备、稳定性好等优点成为新一代生物酶替代品。纳米模拟酶的类过氧化物酶和类氧化物酶特性在各领域的应用最为广泛。在食品中农药残留的快速检测方面,纳米模拟酶也获得了许多研究者的关注,但是目前基于纳米模拟酶的农药检测方法通常需要生物酶的介入,存在易受环境影响、农药检测种类受限等不足。针对以上问题,本论文基于农药分子对纳米模拟酶的直接抑制作用,开展了以下三方面的研究:1、基于β-CD@DNA-CuNCs模拟酶建立了一种草甘膦的比色检测方法。β-CD@DNA-CuNCs模拟酶具有优异的类过氧化物酶活性,可以催化HO-3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)体系,其氧化产物ox TMB呈蓝色且在652 nm处有强的紫外吸收峰。当草甘膦存在时,会破坏β-CD@DNA-CuNCs表面的氧化还原二重体(Cu/Cu)之间的协同效应,导致其类过氧化物酶活性受到抑制。通过监测652 nm处的吸光值和溶液颜色的深浅变化,建立了高灵敏性的草甘膦比色检测方法。线性范围为0.02-2μg/m L,检测限为0.85 ng/m L(3δ/s)。此外,肉眼可识别0.2μg/m L的草甘膦。将该方法应用于湖水、豌豆、燕麦米、苹果、小白菜、土豆、茶叶中草甘膦的加标测定,其加标回收率为80.3%-100.7%。该方法具有简便、经济、高特异性、高灵敏性等优点,在食品中草甘膦残留的检测方面具有较高的应用潜力。2、基于Ce-GONRs模拟酶建立了一种甲萘威和丁醚脲的比色检测方法。Ce-GONRs模拟酶具有优异的双酶催化活性(类过氧化物酶、类氧化酶),可以协同催化HO-TMB体系,其氧化产物ox TMB呈蓝色且在652 nm处有强的紫外吸收峰。当甲萘威或者丁醚脲存在时,其双重类酶活性均会受到抑制,其机理一方面是苯环和Ce-GONRs的π-π堆积作用,另一方面是极性基团和Ce-GONRs的弱键结合作用。基于甲萘威和丁醚脲对纳米模拟酶活性的特异性抑制作用,通过监测652 nm处的吸光值和溶液颜色的深浅变化,建立了高灵敏性的甲萘威和丁醚脲的比色检测方法。线性范围分别为2-800 ng/m L和10-1500 ng/m L,检测限分别为0.23 ng/m L和0.57 ng/m L(3δ/s)。将该方法应用于苹果和湖水样品中甲萘威和丁醚脲的加标测定。苹果样品中甲萘威和丁醚脲的加标回收率分别为97.0%-98.4%和98.8%-102.4%。湖水样品中甲萘威和丁醚脲的加标回收率分别为98.3%-99.1%、97.2%-99.4%。该方法具有简便、经济、高灵敏性等优点,在食品中甲萘威和丁醚脲残留的检测方面具有较高的应用潜力。3、基于Ce-GONRs、Ce-BGONRs、Ce-NGONRs模拟酶的多维界面作用,构筑了区分六种农药的比色传感器阵列。通过B、N元素掺杂合成了Ce-BGONRs、Ce-NGONRs。Ce-GONRs、Ce-BGONRs、Ce-NGONRs模拟酶均具有较高的双酶催化活性(类过氧化物酶、类氧化酶),并作为阵列的元件。该比色传感器阵列识别和区分农药的机理如下:一是农药可以通过π-π堆积作用吸附在纳米模拟酶上,二是极性基团与纳米模拟酶的弱键相互作用,其双重类酶活性受到抑制。本章的6种农药分子对三种阵列元件的响应不同,生成响应数据阵列,通过线性判别分析,实现了对这6种农药(即甲萘威、氯氟吡氧乙酸异辛酯、甲基硫菌灵、福美双、丁醚脲和氟磺胺草醚)的检测和区分。该比色传感器阵列能够在0.1-50μmol/L浓度范围内区分6种农药、同种农药的浓度定量、以及不同比例的两种农药的混合物。此外,该比色传感器阵列能够对湖水和苹果样品中的6种农药进行鉴别。上述结果显示出纳米模拟酶在高灵敏、同时区分检测多种农药方面具有出色的潜力。

关键词：纳米模拟酶复合纳米材料农药比色检测传感器阵列

基于金属有机框架材料及纳米模拟酶构建疾病标志物及真菌毒素生物传感平台的研究

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基于金属有机框架材料及纳米模拟酶构建疾病标志物及真菌毒素生物...

作者：陈本奇云南师范大学

学位级别：硕士

金属有机框架材料(MOFs)是一种比表面积较高、孔隙可调的多孔纳米材料,合成简单、催化性高、稳定性高、成本低廉等这些都是纳米模拟酶的显著优势。这两类材料被大量使用在生物传感领域,具有良好的应用潜力。本文合成Ui O-66-NH(Zr-MOF-... 详细信息

金属有机框架材料(MOFs)是一种比表面积较高、孔隙可调的多孔纳米材料,合成简单、催化性高、稳定性高、成本低廉等这些都是纳米模拟酶的显著优势。这两类材料被大量使用在生物传感领域,具有良好的应用潜力。本文合成Ui O-66-NH(Zr-MOF-NH)、MIL-125-NH(Ti-MOF-NH)金属有机框架材料以及具有过氧化物酶性质的NiVO、Fe/Eu-MOF材料,并将其用于疾病标记物及真菌毒素检测的传感体系中。本文工作具体分为以下四个部分:(1)实验构建了一种基于紫外可见吸收和试纸条色度的双信号检测抗坏血酸(AA)的传感体系。该传感体系基于NiVO模拟过氧化酶活性,催化TMB(3,3’,5,5’-四甲基联苯胺)生成蓝色氧化物(ox TMB)。ox TMB在652 nm波长时含有一个特征吸收峰。当抗坏血酸(Ascorbic Acid,AA)存在时,蓝色的ox TMB被还原为无色的TMB,可通过紫外-可见分光光度计检测吸收峰强度的降低实现对AA的定量检测。在最佳实验条件下,该传感体系对AA的检出限较低,具体为0.032μmol/L,并且选择性较好。将该传感体系可用于真实样品果汁和饮料中AA的检测,具有较好的应用前景。同时,实验还构建了试纸条检测AA的方法,为快速、高效、灵敏的抗坏血酸检测提供了一种新的策略。(2)RGB指色彩集合在数学上的具体表达,可以理解为给图像分配一个0～255之间的值。如今越来越多的比色反应与RGB相结合,成为研究热点。实验设计了一种以Fe/Eu-MOF为基础的高灵敏度检测胆固醇的三模式传感体系。当胆固醇氧化酶存在时,胆固醇会被催化氧化,产生过氧化氢,加入Fe/Eu-MOF材料,在氧化作用下,TMB由无色变为蓝色(ox TMB),从而通过紫外分光光度计以及智能手机测得的RGB值达到检测胆固醇含量的目的。同时ox TMB猝灭Fe/Eu-MOF的荧光信号,同样可以根据荧光强度来检测胆固醇,以此构建三模式检测胆固醇的传感体系。该传感体系具有灵敏度较高、测试时间较短、线性范围较宽、选择性较好等优点,可用在于实际血清样本中胆固醇的检测,本文研制的传感体系为检测胆固醇增加了一种新的思路。(3)采用MXene材料中的TiC掺杂金纳米颗粒作为传感器的基底材料,以负载金纳米颗粒的MOFs复合纳米材料Au NPs@Ui O-66-NH为信号探针,利用杂交作用将标记有Au NPs@Ui O-66-NH的AFB适体链结合到T链上。利用黄曲霉毒素B(AFB)特异性识别AFB适体以此测定AFB的含量。实验在Tris-HCl缓冲溶液中通过差分脉冲伏安法(DPV)测量Au NPs@Ui O-66-NH复合材料的DPV信号值,构建了signal-off型的电化学适体传感器。传感器对AFB在0.1-110 ng/m L之间表现出线性相关,检出限较低,具体值是0.033 ng/m L,线性方程为ΔI=0.5487x+0.9530。本文为AFB痕量检测提供了一种新方法。(4)网络DNA的构建越来越受到关注。实验设计了一种修饰硫堇(Thi)的Pt Ni NCs@MIL-125-NH为结点的网络DNA(多硫堇网络DNA)用于白细胞介素-6(IL-6)的灵敏检测。该方法以修饰Thi的Pt Ni NCs@MIL-125-NH为信号来源,构建了一种signal-on型的电化学适体传感器。与其它常见信号放大型传感器相比,本工作构建的传感器不需要额外的底物,并且设计的多硫堇网络DNA可以负载更多的Thi@Pt Ni NCs@MIL-125-NH信号标签用于放大信号。该适体传感器对人体血清中的IL-6有良好的电化学响应。IL-6含量的线性响应在1-10000 pg/m L之间,相关系数R=0.9917,检出限为0.89 pg/m L。实验所构建的传感器不仅可以放大信号,而且具备操作简单、灵敏度高等优势。

关键词：生物传感智能手机检测金属有机框架材料纳米模拟酶疾病标志物黄曲霉毒素B1

基于铂纳米颗粒@金属有机骨架纳米模拟酶的无标记电化学赭曲霉毒素适体传感器的构建

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高等学校化学学报 2021年第12期42卷 3615-3623页

作者：李梅夏晓娟陈志雄杨梦李紫滢杨通孟爽杨云慧胡蓉云南师范大学化学化工学院昆明650500

以具有类过氧化物酶性质的Pt NPs@Mn-MOF纳米复合材料作为电极基底,采用丝网印刷电极构建了一种无标记型电化学适体传感器,用于赭曲霉毒素(OTA)的检测.利用Pt NPs@Mn-MOF的模拟酶特性,将其作为电极基底用于捕获OTA适体链,同时催化H2O_(2... 详细信息

以具有类过氧化物酶性质的Pt NPs@Mn-MOF纳米复合材料作为电极基底,采用丝网印刷电极构建了一种无标记型电化学适体传感器,用于赭曲霉毒素(OTA)的检测.利用Pt NPs@Mn-MOF的模拟酶特性,将其作为电极基底用于捕获OTA适体链,同时催化H2O_(2)还原产生电流响应信号.OTA的引入会减少纳米酶的催化活性位点,从而导致电流信号降低.在0.01~300 ng/mL范围内,随着OTA浓度的增加,电流响应值逐渐降低;采用计时电流法检测电流响应信号,从而间接实现了对OTA的定量检测.此外,该生物传感器通过U盘式小型工作站进行检测,不仅可与电脑连接进行检测,还可与手机连接进而实现实时检测,并且其检测灵敏度高、重现性好,检出限低至3.33 pg/mL(S/N=3).该传感器可用于真实玉米样品中OTA的检测,在真菌毒素现场检测中展现出潜在的应用价值.

关键词：铂纳米颗粒金属有机骨架材料纳米模拟酶适体传感器赭曲霉毒素

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纳米模拟酶的制备与活性

工业催化 2023年第10期31卷 42-47页

作者：沈楠华绍烽河南理工大学河南焦作454000

游离酶价格昂贵,活性不稳定,在高温、强酸和强碱条件下易失活。纳米模拟酶性能稳定,成本低,具有类酶活性。通过同步还原法制备一种具有类过氧化氢酶活性的纳米模拟酶(Cu-rGO),并负载磁性纳米粒子,制备磁性纳米模拟酶(Cu-rGO-Fe_(3)O_(4... 详细信息

游离酶价格昂贵,活性不稳定,在高温、强酸和强碱条件下易失活。纳米模拟酶性能稳定,成本低,具有类酶活性。通过同步还原法制备一种具有类过氧化氢酶活性的纳米模拟酶(Cu-rGO),并负载磁性纳米粒子,制备磁性纳米模拟酶(Cu-rGO-Fe_(3)O_(4)),进行谱学表征以及条件优化,最后用于H_(2)O_(2)的分解。

关键词：酶学纳米模拟酶磁性纳米粒子过氧化氢酶酶活性

基于核酸适配体结合纳米金模拟酶用于单增李斯特菌的快速检测

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食品与发酵工业 2021年第3期47卷 176-180页

作者：陈威风陈薇蔡颖崔丽伟郝修震王小红河南牧业经济学院河南郑州450046 华中农业大学食品科学技术学院湖北武汉430070

利用纳米金模拟酶在一定条件下能够催化过氧化氢氧化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺发生颜色反应,同时结合特异性高、亲和力强的核酸适配体建立了单增李斯特菌快速检测方法。通过对实验条件进行优化,建立了单增李斯特菌浓度与特定波长下吸光... 详细信息

利用纳米金模拟酶在一定条件下能够催化过氧化氢氧化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺发生颜色反应,同时结合特异性高、亲和力强的核酸适配体建立了单增李斯特菌快速检测方法。通过对实验条件进行优化,建立了单增李斯特菌浓度与特定波长下吸光度值之间的关系式。线性回归方程为y=0.0321 x+0.0248,R^2=0.9963,检出限约为5 CFU/mL,实际样品测定的回收率为93.5%~105.4%,相对标准偏差小于10%。该文方法特异性强、操作简单、成本低,能快速对食品中单增李斯特菌进行定量检测。

关键词：单增李斯特菌核酸适配体纳米模拟酶

纳米模拟酶和金属有机凝胶在生物传感器中的应用及有机电光材料的合成与性能研究

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纳米模拟酶和金属有机凝胶在生物传感器中的应用及有机电光材料的...

作者：李梅云南师范大学

学位级别：硕士

金属有机骨架材料(MOFs)、金属凝胶(MOGs)由于其本身固有的多孔结构、高比表面积、孔隙可调性等优点而使其在生物传感器中展现出了广阔的应用前景。本文合成了Cu-MOF(HKUST-I)以及具有模拟酶性质的Fe-MOG和Mn-MOF-74,并将其用于构建疾... 详细信息

金属有机骨架材料(MOFs)、金属凝胶(MOGs)由于其本身固有的多孔结构、高比表面积、孔隙可调性等优点而使其在生物传感器中展现出了广阔的应用前景。本文合成了Cu-MOF(HKUST-I)以及具有模拟酶性质的Fe-MOG和Mn-MOF-74,并将其用于构建疾病标记物及食品毒素生物传感器。此外,还合成了具有良好电光性能的有机电光材料。本文的工作具体分为以下四个部分:(1)以铜基金属有机骨架材料(Cu(II)-HKUST-1)负载甲苯胺蓝(Tb)为信号元件,氮掺杂的三维碳纳米管为电极基底,构建了一种新型夹心免疫传感器,用于检测C-反应蛋白。Tb作为电化学活性物质,通常在溶剂中聚集形成聚合物,导致电化学响应差。为了解决这一问题,以多孔纳米结构和大比表面积的Cu(II)-HKUST-1为载体,通过负载大量的Tb,以提高其电化学性能。此外,氮掺杂竹节状碳纳米管的高电子转移效率提高了生物传感器的灵敏度。采用差分脉冲伏安法(DPV)检测电流响应信号,响应电流与CRP浓度的线性范围为0.5～200 ng·m L,检出限为166.7 pg·m L(S/N=3)。该生物传感器可应用于真实血清样本中CRP的检测,使其在疾病诊断中具有巨大的发展潜能。(2)以具有类过氧化物酶性质的Pt NPs@Mn-MOF-74纳米复合材料作为电极基底,采用丝网印刷电极构建了一种无标记型电化学适体传感器,用于赭曲霉毒素(OTA)的检测。利用Pt NPs@Mn-MOF-74催化HO还原而产生电流响应的模拟酶特性,将其作为电极基底用以捕获OTA适体链,同时催化产生电流响应信号,由于OTA的引入与适体形成闭环结构,封闭了纳米酶的部分催化活性位点,因而导致电流信号降低,在0.01～300 ng m L范围内,随着OTA浓度的增加,电流响应值逐渐降低,通过计时电流法来检测电流响应信号,从而间接实现了对OTA的定量检测。该生物传感器检测灵敏度高、重现性好,检出限低至3.33 pg m L(S/N=3),在真菌毒素检测领域具有潜在的应用前景。(3)以具有纳米模拟酶性质的金属铁离子凝胶(Fe-MOG)负载铂纳米粒子(Pt NPs)作为信号标记物,基于羧基化磁分离平台,构建了一种可视化磁分离生物传感器,用于伏马毒素(FB)的检测。经配位聚合形成的Fe-MOG具有金属有机骨架(MOFs)和凝胶的双重特性,由于其本身固有的多孔结构与丰富的Fe金属活性中心而使其具有模拟酶的性质,在HO存在的条件下能够将3,3’,5,5’,-四甲基联苯胺(TMB)由无色氧化为蓝色,同时还可以作为催化剂载体,负载具有较好催化性能的Pt NPs,从而进一步扩增放大信号,提高生物传感器的检测灵敏度。采用紫外可见分光光度计(UV-Vis)检测其在650 nm处的吸光度变化,吸光度值随FB浓度在0.01-2000 ng m L范围内的增大而减小,从而构建了一种用于检测FB的信号减小型可视化生物传感器,其检出限为3.33pg m L(S/N=3),与商业化的酶联免疫试剂盒相比,该生物传感器的检出限降低了3个数量级。(4)在电子给予体双(N,N-二乙基)苯胺衍生物,以及电子接受体三氰基呋喃(TCF)的基础上,通过在有机电光材料发色团分子结构中的桥上引入不同的隔离基团来改善材料的性能。由于分子结构中的双给体和TCF受体分别具有良好的给电子和吸电子能力,同时电子桥上引入的隔离基团能够有效削弱分子间静电相互作用力,从而得到了性能优越的有机电光材料。

关键词：金属有机凝胶金属有机骨架材料纳米模拟酶生物传感器赭曲霉毒素伏马毒素有机电光材料