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以原位形成的磷酸铝骨架为模板制备纳米孔炭(英文)

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催化学报 2012年第3期33卷 465-472页

作者：张敏朱万春刘钢张秀艳祖艳红张文祥闫文付贾明君吉林大学化学学院理论化学计算国家重点实验室吉林长春130021 吉林大学化学学院无机合成与制备国家重点实验室吉林长春130012

以不同有机物(邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚、乙二醇、环己胺)为辅助炭源,通过直接炭化含柠檬酸及磷酸铝的复合物制备了一系列纳米孔炭材料(NC),采用多种表征手段研究了辅助炭源对最终炭材料性质的影响.结果表明,NC材料的结构和表面官... 详细信息

以不同有机物(邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚、乙二醇、环己胺)为辅助炭源,通过直接炭化含柠檬酸及磷酸铝的复合物制备了一系列纳米孔炭材料(NC),采用多种表征手段研究了辅助炭源对最终炭材料性质的影响.结果表明,NC材料的结构和表面官能团性质随辅助炭源的变化而改变,其中以间苯二酚、对苯二酚、环己胺为辅助炭源制备的炭材料在空气氧化苯甲醇反应中表现有较高的催化活性.

关键词：纳米孔炭磷酸铝表面官能团苯甲醇空气氧化

CO_2捕集用具有多级孔结构纳米孔炭的制备(英文)

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新型炭材料 2013年第1期28卷 55-60页

作者：唐志红韩卓杨光智赵斌沈淑玲杨俊和上海理工大学材料科学与工程学院上海200093

以模板法结合化学活化法制备了具有分级结构的纳米孔炭。分别利用氮气吸附法和热重分析法考查KOH活化程度对模板法制备中孔炭的孔结构的影响和不同孔结构的多孔炭对CO2的吸附性能。结果表明,KOH活化不仅增加了大量的微孔,而且使得模板... 详细信息

以模板法结合化学活化法制备了具有分级结构的纳米孔炭。分别利用氮气吸附法和热重分析法考查KOH活化程度对模板法制备中孔炭的孔结构的影响和不同孔结构的多孔炭对CO2的吸附性能。结果表明,KOH活化不仅增加了大量的微孔,而且使得模板脱除得到的中孔数量降低。中孔吸附CO2对孔表面的利用率最高,而中孔和微孔的合适配比更有利用综合提高CO2的吸附量。制备的纳米孔炭具有较高的CO2吸附量和较好的循环性能和稳定性。

关键词：纳米孔炭 CO2吸附模板法 KOH活化法

纳米孔“炭”和纳米孔“碳”——对碳质多孔材料的几点思考

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新型炭材料 2007年第4期22卷 289-294页

作者：杨全红天津大学化工学院天津300072

对碳质纳米孔隙材料提出一种新的分类方法——基于孔壁结构分类。根据这种方法,碳质多孔材料分为:纳米孔"碳"(石墨烯纳米孔材料)和纳米孔"炭"(类石墨微晶纳米孔材料)。具有相近比表面积的两种碳质材料由于具有不同的孔壁结构而可能具有... 详细信息

对碳质纳米孔隙材料提出一种新的分类方法——基于孔壁结构分类。根据这种方法,碳质多孔材料分为:纳米孔"碳"(石墨烯纳米孔材料)和纳米孔"炭"(类石墨微晶纳米孔材料)。具有相近比表面积的两种碳质材料由于具有不同的孔壁结构而可能具有完全不同的物理化学性质(比如:电化学性质)。文中简要介绍了两种新型的纳米孔"碳"——单壁微孔"碳"和碳纳米管-DNA杂化物以及区分纳米孔"碳"和纳米孔"炭"的重要判据:拉曼光谱。

关键词：碳质多孔材料孔壁结构纳米孔碳纳米孔炭

胺化处理的纳米孔炭材料上汞(II)离子吸附性能

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物理化学学报 2011年第5期27卷 1181-1187页

作者：袁晓玲芦春梅朱万春贾明君刘钢王振旅张文祥吉林省表面与界面化学重点实验室吉林大学化学学院长春130012 吉林出入境检验检疫局长春130062

研究了纳米孔炭(NC)及乙二胺修饰的NC材料(NC-EDA)对水溶液中汞离子的吸附性能.结果表明:NC材料对汞离子具有吸附能力;经乙二胺修饰后,材料的吸附性能显著提高;并且NC-EDA材料经高温(873K)处理后依然能够保持良好的吸附性能.结合各种表... 详细信息

研究了纳米孔炭(NC)及乙二胺修饰的NC材料(NC-EDA)对水溶液中汞离子的吸附性能.结果表明:NC材料对汞离子具有吸附能力;经乙二胺修饰后,材料的吸附性能显著提高;并且NC-EDA材料经高温(873K)处理后依然能够保持良好的吸附性能.结合各种表征结果,可以认为NC材料表面所富含的-COOH、-OH等基团有利于有机胺配体的引入,使材料表面存在大量的碱性含氮物种.这类碱性物种能够与汞离子发生较强的相互作用,从而使材料表现出良好的汞离子吸附性能.

关键词：纳米孔炭吸附乙二胺汞离子碱性

纳米孔炭材料的设计、合成及其CO2吸附性能研究

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纳米孔炭材料的设计、合成及其CO2吸附性能研究

作者：张中申山东理工大学

学位级别：硕士

随着化石能源的大量使用,导致大气中CO2浓度迅速增加,引起全球变暖,海平面上升和气候异常等一系列生态环境问题,二氧化碳捕集与存储技术的开发十分迫切。纳米孔炭材料具有比表面积大、理化性质稳定、孔结构可调等优点,是最理想的C02吸... 详细信息

随着化石能源的大量使用,导致大气中CO2浓度迅速增加,引起全球变暖,海平面上升和气候异常等一系列生态环境问题,二氧化碳捕集与存储技术的开发十分迫切。纳米孔炭材料具有比表面积大、理化性质稳定、孔结构可调等优点,是最理想的C02吸附材料之一。本论文设计合成两类纳米孔炭材料,并研究了其CO2吸附性能。本文以聚苯胺为碳源,氢氧化钾为活化剂,采用预碳化-活化的两步法,制备了一系列的N掺杂活性炭材料。利用氮气吸附、TEM, SEM, XPS, FTIR等测试方法,系统表征了聚苯胺基活性炭的精细孔结构、微观形貌和表面化学性质。本实验,可以通过调节活化温度和活化剂用量调控所制备炭材料的孔径分布及其氮元素含量。二氧化碳吸附测试表明,该类炭材料表现出优越的CO2吸附性能,在1bar,25℃条件下,其二氧化碳吸附量最高可达4.30mmol g-1。所制备活性炭的C02吸附能力,在众多相关的报导的研究处于较高水平。将特定孔结构的微孔孔容和N元素含量分别与对应温度下的CO2吸附量进行拟合,发现特定尺度的微孔在活性炭对CO2的吸附过程中起到决定性作用,而N掺杂并没有明显提高活性炭的CO2吸附性能。随着CO2吸附温度的升高,特定尺度的微孔的界限会降低到一个更小的值,0℃的二氧化碳吸附,起决定作用的微孔为小于0.80nm的微孔,25℃对应0.70nm,75。C对应0.54nm。该研究为制备具有高效CO2吸附性能的材料确定了一个基准,即吸附材料应富含超小尺度的微孔。以2,4-二羟基苯甲酸和甲醛为原料,KOH为催化剂,制备酚醛树脂羧酸钾盐,直接热解无模板一步法制备一系列活性炭材料。氮气吸附和TEM测试结果表明,该类炭材料具有介孔-微孔层次孔结构。二氧化碳吸附测试表明,由于其微孔结构相似,该类炭材料的C02吸附量非常接近,吸附量可达至(?)3.33-3.63mmol g-1,1bar,25℃。用本文中提出的运算方法算的HPC-600的理论吸附量为3.36mmol g-1,与其实验值3.33mmol g-1非常接近。实验结果,进一步印证了本文的结论,活性炭材料对C02吸附量主要取决于其特定尺度下的微孔的含量。

关键词：纳米孔炭聚苯胺酚醛树脂多级孔炭二氧化碳吸附

纳米孔炭材料的制备及在苯甲醇氧化反应中的应用

同方学位论文库评论

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同方学位论文库

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纳米孔炭材料的制备及在苯甲醇氧化反应中的应用

作者：张敏吉林大学

学位级别：硕士

纳米孔炭材料由于具有高的比表面积、优良的电子传导能力等独特的性质而被广泛应用于多个领域中。在催化领域，由于纳米孔炭材料在还原气氛中具有高热稳定性，并且金属粒子易于在炭材料表面高度分散，所以常被用于负载各种金属粒子制成... 详细信息

纳米孔炭材料由于具有高的比表面积、优良的电子传导能力等独特的性质而被广泛应用于多个领域中。在催化领域，由于纳米孔炭材料在还原气氛中具有高热稳定性，并且金属粒子易于在炭材料表面高度分散，所以常被用于负载各种金属粒子制成炭负载型催化剂。此外，一些炭材料还可以直接作为催化剂用于一些重要的催化反应工艺过程。研究表明，炭材料的结构和表面性质是影响催化剂性能的主要因素。近期，本小组报道了一种较为新颖的合成纳米孔炭材料的方法，即以原位形成的磷酸铝为模板，柠檬酸和蔗糖为炭源，通过溶胶-凝胶路线得到具有微孔和介孔特征的纳米孔炭材料。催化性能研究结果表明：以它为载体制备负载型纳米氧化镁和氧化钙催化剂在酯交换等反应中表现出了良好的催化性能。另外，这种纳米孔炭材料表现出了活化分子氧的能力，苯甲醇-空气氧化等反应中表现出了一定的催化活性。在此基础上，本论文主要采用不同的有机物替换蔗糖，制备出了一系列纳米孔炭材料，并结合各种表征手段考察了炭源对所形成的纳米孔炭材料的结构和表面性质的影响。此外，还以纳米孔炭为载体，制备了炭负载型氧化铁催化剂。通过苯甲醇-空气氧化反应，考察了纳米孔炭材料及炭负载型氧化铁的催化氧化性能，并对催化剂的活性中心性质进行了研究。论文的主要研究内容和取得的结果概述如下：在纳米孔炭材料的制备方面，主要以柠檬酸和其它类型有机化合物(如邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚、乙二醇或环己胺等)为炭源，采用溶胶-凝胶路线得到具有特定组成的有机/无机复合物，再通过高温直接炭化该复合物制备了一系列纳米孔炭材料(NC)。采用XRD、N吸附、XPS、TPD等表征手段对所得材料的结构和性质进行了研究。结果表明：所有的NC材料都具有微孔/介孔特征，并且表面含有大量官能团;以间苯二酚为炭源时所得炭材料的比表面积和孔容最大，而乙二醇为炭源得到的炭材料的比表面积和孔容最小;以不同类型炭源制备的NC材料在以空气为氧源的苯甲醇液相氧化反应中表现出了不同的催化活性。在苯甲醇-空气氧化反应中，醌基被认为是主要的催化活性中心。然而在以环己胺为炭源制备的纳米孔炭材料上，尽管醌基量较少，却表现出了很高的催化活性。说明除了炭材料上的表面醌基官能团，其它的一些官能团，如酸性的含氧官能团或含氮官能团也会对催化活性产生影响。而且NC材料的结构参数和表面极性会影响催化剂的活性中心或反应物/生成物的迁移速率，从而成为影响催化氧化过程的重要因素。在炭负载氧化铁催化剂的制备方面，以硝酸铁为铁源，NC-2为载体，采用浸渍法制备了不同负载量的FeO/NC-2催化剂。通过XRD、N2吸附、TEM、XPS和H2-TPR等一系列的表征手段研究了FeO/NC-2催化剂的结构和表面性质。结果表明：FeO/NC-2催化剂的比表面积和孔体积随着氧化铁含量的增加而降低;催化剂中铁物种主要是以高分散的FeO的形式存在于炭载体表面;NC-2载体表面存在的大量含氧和含氮官能团有利于实现铁物种的高度分散。在苯甲醇-空气氧化反应中，随着铁负载量从1wt%增大到5wt%，苯甲醇的转化率逐渐升高;进一步增大铁的含量到10wt%时，苯甲醇转化率变化不大，这是由于铁负载量增大到一定程度时，氧化铁在载体表面发生聚集导致的。此外，在5wt%铁负载量的催化剂上考察了焙烧温度的影响(473K-873K)，发现焙烧温度为673K时得到的催化剂活性最高。这可能是由于焙烧温度过低时，硝酸铁没有完全转化为氧化铁;而焙烧温度过高时，载体上的部分FeO会被还原为FeO，并且载体上部分含氧官能团发生分解，这些都会对催化活性产生不利影响。

关键词：纳米孔炭炭源氧化铁苯甲醇空气氧化