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燃料化学学报 2021年第4期49卷 529-536页

作者：张云赵舜张丽君胡浩权靳立军大连理工大学化工学院煤化工研究设计所精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

甲烷催化裂解制氢具有过程简单、产物易分离、无CO_x产生等优点,是一种潜在的制氢工艺。本工作采用浸渍法制备Ni/SiO_2介孔催化剂,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温还原、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对反应前后的催化剂结构及... 详细信息

甲烷催化裂解制氢具有过程简单、产物易分离、无CO_x产生等优点,是一种潜在的制氢工艺。本工作采用浸渍法制备Ni/SiO_2介孔催化剂,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温还原、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对反应前后的催化剂结构及生成炭的形貌进行表征,研究了焙烧温度、金属负载量和反应温度对其甲烷催化裂解性能的影响。结果表明,所制备的Ni/SiO_2催化剂具有较好的介孔结构,焙烧温度对催化剂的结构性质和催化性能影响较小,但会改变Ni晶粒在催化剂表面团聚程度。随着金属负载量的增加,催化剂的活性呈现先增加后降低的趋势,其中30%Ni/SiO_2催化剂的催化活性最佳。反应温度会显著影响催化剂的活性、稳定性以及生成炭的形态;较高反应温度导致催化剂的稳定性降低和包覆炭的形成。在30%Ni/SiO_2催化剂上、550°C下反应1000 min,甲烷转化率为9.8%,纤维炭产率约为650°C下的7.2倍。

关键词：甲烷催化裂解 Ni/SiO_2 制氢纤维炭

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纤维炭对厌氧颗粒污泥的制备影响及UASB反应器快速启动研究

纤维炭对厌氧颗粒污泥的制备影响及UASB反应器快速启动研究

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作者：朱文磊北京化工大学

学位级别：硕士

有关于厌氧生物技术的发展,至今已有数百年的历史。目前在高浓度有机废水处理中,厌氧活性污泥法应用广泛,但是在使用活性污泥过程中容易出现污泥沉降性能差、性质不稳定且流失严重等缺点。而颗粒污泥由于微生物相互团聚成颗粒,具有较好... 详细信息

有关于厌氧生物技术的发展,至今已有数百年的历史。目前在高浓度有机废水处理中,厌氧活性污泥法应用广泛,但是在使用活性污泥过程中容易出现污泥沉降性能差、性质不稳定且流失严重等缺点。而颗粒污泥由于微生物相互团聚成颗粒,具有较好的沉降性能,并且微生物分布相对集中,提升了对环境变化的对抗能力,完美地消除了这些缺点,因此越来越受到业内人的关注。UASB反应器运行过程管理方便、操作简单,能够耐受较高的OLR,运行体系相对稳定,在厌氧处理废水中被广泛使用。另外,UASB反应器具有较高的水力剪切力,因此也适合作为培养颗粒污泥的主体容器。本文通过投加负载污泥材料进行UASB反应器的快速启动研究,与未投加污泥载体材料的反应器对比,探究生物纤维炭材料对污泥颗粒形成的影响和污泥厌氧性能的变化,并对厌氧颗粒形成过程微生物多样性和种群丰富度进行分析。首先,在获取生物纤维炭材料之后,为提高厌氧颗粒污泥培养试验的效率,设计了纤维炭投加量单因素试验以及基于Ca、Mg、Fe三种金属离子浓度优化的响应面分析,发现最佳的试验条件是:纤维炭投加量0.5 g/g VS,Ca Cl浓度288.41 mg/L,Mg SO·7HO浓度643.70 mg/L,Fe SO·7HO浓度502.50 mg/L。其次,进行了基于上述优化条件的UASB反应器快速启动研究。试验共设置两个相同型号的反应器,启动过程共持续57天,经历COD负荷依次提升的三个阶段和水力停留时间逐渐缩短的复合方式强化污泥颗粒培养。最终投加纤维炭负载材料的试验组反应器内污泥有机组分较高,污泥的沉降性能更好,发育成熟的颗粒污泥粒径更大。以纤维炭为骨架结构生长的颗粒污泥更致密,湿密度达到1.134 g/cm。在进水COD浓度为8000 mg/L时,投加纤维碳材料的试验组COD去除率达到95.27%,对照组COD去除率为93.13%。两个反应器的氨氮浓度水平始终处于动态变化状态,由于UASB反应器无法提供完整的氮元素循环条件,氨氮始终处于被消耗和转化的动态平衡中。产气方面,对照组单周期最大产气量为2250 m L,甲烷含量为47.27%;投加纤维炭的试验组反应器单周期最大产气量为2620 m L,甲烷含量达到73.06%,且污泥适应期更短,适应能力更强。最后,通过对反应器运行过程中污泥微生物群落多样性和种群丰富度的分析,发现随着反应器的运行,污泥微生物多样性和丰富度都呈现下降的趋势,投加纤维炭之后这种下降趋势更明显。在对污泥微生物“门”水平和“属”水平的群落组成分析发现,厚壁菌门(Firmicutes)和类杆菌门(Bacteroidota)是主要的优势菌门,投加纤维炭之后厚壁菌门(Firmicutes)成为绝对的优势菌门,占比达到86.16%。梭菌属(Clostridium)是污泥样本中相对含量最高的菌属,投加纤维炭之后,该菌属优势更明显,产甲烷菌属相对含量较低。对菌群的功能分析发现,相比于产甲烷阶段,厌氧体系中水解酸化等前置阶段是厌氧体系的主要发生阶段。

关键词：纤维炭厌氧颗粒污泥 UASB反应器微生物群落

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Ni/SiO2催化剂的可控制备及催化甲烷裂解制氢研究

Ni/SiO2催化剂的可控制备及催化甲烷裂解制氢研究

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作者：张云大连理工大学

学位级别：硕士

甲烷催化裂解制氢技术(CMD)具有工艺简单、产物易分离、无COx产生等优点,是一种潜在的制氢工艺。对于高效催化反应来说,催化剂的设计与制备是核心。与炭基催化剂相比,Ni基催化剂具有价格低廉、环境友好、催化性能优等特点,被广泛用于烃... 详细信息

甲烷催化裂解制氢技术(CMD)具有工艺简单、产物易分离、无COx产生等优点,是一种潜在的制氢工艺。对于高效催化反应来说,催化剂的设计与制备是核心。与炭基催化剂相比,Ni基催化剂具有价格低廉、环境友好、催化性能优等特点,被广泛用于烃类物质脱氢或加氢反应中,但存在易烧结、热稳定性差等缺点,不利于工业化应用。为解决镍基催化剂易失活、催化稳定性低等问题,本论文通过调控制备方法、反应工艺以及添加金属助剂等方式来改善催化剂性能,期望合成低成本、高活性的甲烷裂解制氢催化剂。主要研究工作及结论如下:以商业纳米Si O为载体,硝酸镍为金属前驱体,采用浸渍法制备Ni/Si O催化剂,系统研究了焙烧温度、金属负载量和反应温度对甲烷催化裂解性能的影响,同时考察了催化剂的再生性能。结果表明:不同焙烧温度所制备Ni/Si O催化剂均具有较好的介孔结构。随着金属负载量的增加,催化剂的比表面积和孔体积逐渐减小,反应活性呈现先增加后降低的趋势。反应温度显著影响催化剂的活性、稳定性以及生成炭的形态。较高的反应温度导致催化剂稳定性的降低和包覆炭的形成。30Ni/Si O催化剂的催化性能最佳,在550 C下反应1000 min转化率为9.8%,纤维炭产率约为650 C下的7.2倍。以CO作为再生介质,对Ni/Si O催化剂进行裂解-再生循环发现,30Ni/Si O催化活性随着再生次数的增加而降低,并且3次再生循环后催化剂表面出现大量无定形炭。为制备高活性和高稳定性的镍基催化剂,通过浸渍法将金属Ni(NO)与碳化钒(VC)混合,采用一步法制备复合催化剂。结果显示:所制备的Ni-VC/Si O催化剂均具有H2型滞后环,表现为圆柱形孔道结构的介孔材料。相较于单金属Ni/Si O催化剂而言,改性组分VC的加入降低了催化剂的比表面积,但孔体积和孔径明显增大。Ni-VC/Si O复合催化剂较Ni/Si O催化剂相比,可显著降低催化剂失活速率。甲烷裂解反应活性与金属镍粒子的大小密切相关。VC的加入通过改变金属-载体之间相互作用,影响Ni颗粒团聚机制,继而抑制甲烷裂解过程中Ni晶粒的长大。随着VC含量的增加,催化剂活性呈现先增加后降低的趋势。10Ni-5VC/Si O催化剂具有高催化活性和稳定性,表现出较好的催化甲烷裂解性能。在500 C下反应2300 min后甲烷转化率保持在13.7%左右,氢产率高达2231 mmol/g。以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和尿素分别为模板剂和矿化剂,合成了具有介孔结构的二氧化硅纳米颗粒(MSN)。结果显示:水热法合成的MSN具有较高的比表面积和孔容,分别为429 m/g和1.00 cm/g,明显增强了金属Ni的分散性。Ni/MSN催化剂具有典型的Ⅳ型等温线,呈现出明显的介孔结构。随着金属负载量的增加,催化剂的反应活性呈现先增加后降低的趋势,其中20Ni/MSN催化剂具有最佳催化性能,在550 C下反应600 min后保持32%的转化率,甲烷裂解过程氢产率可达1274 mmol/g。反应温度的升高导致催化剂失活速率加快,稳定性降低。

关键词：甲烷裂解镍基催化剂介孔制氢纤维炭

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TiO2中空纤维的模板/溶剂热合成及光催化性能研究

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第十一届全国青年催化学术会议

作者：吴保朝员汝胜王绪绪付贤智福州大学光催化研究所福州大学光催化研究所福州大学光催化研究所福州大学光催化研究所

＜正＞多孔金属氧化物可通过孔隙结构调变和微观尺寸控制改善其反应活性和催化效率,并能方便耦合介观层次的原位组装和表面修饰工艺进行功能化设计,因此在光电转化和催化领域具广阔的应用前景,二氧化钛作为最常见和有效的半导体型光催化

关键词： TiO2 中空纤维纤维炭模板光催化

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