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Tm、N掺杂TiO2纳米复合光催化剂的制备及性能研究

Tm、N掺杂TiO2纳米复合光催化剂的制备及性能研究

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作者：卢智宇哈尔滨师范大学

学位级别：硕士

本文以提高纳米TiO的太阳能利用率、抑制光生电子和空穴复合、提高量子化效率为目的,开发出高性能的TiO纳米复合光催化剂,为利用光催化技术治理环境污染提供了新型光催化材料。利用溶胶-凝胶法制备Tm掺杂TiO纳米复合光催化剂,采用XRD、... 详细信息

本文以提高纳米TiO的太阳能利用率、抑制光生电子和空穴复合、提高量子化效率为目的,开发出高性能的TiO纳米复合光催化剂,为利用光催化技术治理环境污染提供了新型光催化材料。利用溶胶-凝胶法制备Tm掺杂TiO纳米复合光催化剂,采用XRD、DRS和PL技术研究了Tm掺杂量和焙烧温度对样品的相结构、晶粒尺寸、光吸收及光致发光性能的影响;以亚甲基蓝(MB)溶液的光催化降解评价其紫外光活性。结果表明:低量Tm掺杂强烈抑制TiO由锐钛矿相向金红石相转变,但随Tm掺杂量增加,抑制相变作用减弱。Tm掺杂导致样品的紫外吸收能力略有降低,光吸收带边蓝移。Tm掺杂样品的PL谱强度降低与其紫外光活性升高顺序并不完全一致。当Tm掺杂量为0.075wt%,焙烧温度为550℃时,制得的Tm掺杂TiO纳米复合光催化剂呈双相结构,锐钛矿相占91%,晶粒尺寸为24.48 nm,其紫外光活性最佳。紫外光活性提高的主要根源是Tm掺杂能有效促进TiO纳米光催化剂表面光生e-/h+的分离,提高量子化效率。在此基础上,采用溶胶-水热法系统开展Tm、N单掺杂及共掺杂TiO纳米复合光催化剂的制备工艺研究,利用XRD、BET、XPS、FT-IR、DRS及PL技术对其进行了结构性能表征,探讨了Tm和N掺杂对TiO光活性的影响机制。结果表明:当Tm掺杂量为0.075%,焙烧温度为550℃时,制得的Tm掺杂样品紫外光活性为63.19%,比光活性为5.92×10 mol·g·h,是溶胶-凝胶法制备的Tm掺杂样品(比光活性为8.64×10 mol·g·h)的6.85倍。当氨水添加量为2 mL,焙烧温度为440℃时,制得的N掺杂样品可见光活性为62.63%,比光活性为5.87×10 mol·g·h,是溶胶-凝胶法制备的N掺杂样品(比光活性为6.59×10 mol·g·h)的8.91倍。显然,采用溶胶-水热法制得的样品微观织构特性好、结晶度高、粒径小,光活性高,说明溶胶-水热法明显优于溶胶-凝胶法。Tm掺杂导致样品光生e-/h+分离效率提高,有效抑制相变,提高晶化程度,均有利于其紫外光活性的提高。N掺杂样品呈现优异的可见光活性。N掺杂导致样品吸收带边红移,拓宽光响应范围至可见光区,产生大量表面态及缺陷、增加表面羟基含量,有利于可见光活性的提高。Tm、N共掺杂样品的可见光活性介于TiO样品及N掺杂样品的可见光活性之间,紫外光活性低于TiO样品,表明Tm和N共掺杂并未产生协同作用。

关键词：纳米TiO2 Tm掺杂 N掺杂紫外光活性可见光活性

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