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纯红荧烯器件中极化子对的系间窜越与高能三重态激子的反向系间窜越过程“消失”的原因

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物理学报 2022年第21期71卷 263-273页

作者：王辉耀宁亚茹吴凤娇赵茜陈敬朱洪强魏福贤吴雨廷熊祖洪西南大学物理科学与技术学院微纳结构光电子学重庆市重点实验室重庆400715 重庆师范大学物理与电子工程学院光电功能材料重庆市重点实验室重庆401331

有机发光二极管(OLEDs)中电致发光磁效应(MEL)是一种能够揭示多种激发态微观过程的探测工具.最新研究成果(Tang X T,Pan R H,Zhao X,Jia W Y,Wang Y,Ma C H 2020 ***.5765)表明:将低浓度的红荧烯(Rubrene)分子掺杂在一定主体作为发光层... 详细信息

有机发光二极管(OLEDs)中电致发光磁效应(MEL)是一种能够揭示多种激发态微观过程的探测工具.最新研究成果(Tang X T,Pan R H,Zhao X,Jia W Y,Wang Y,Ma C H 2020 ***.5765)表明:将低浓度的红荧烯(Rubrene)分子掺杂在一定主体作为发光层的OLEDs中,存在一种高能三重态激子(T_(2,Rub))的反向系间窜越过程(HL-RISC,S_(1,Rub)←T_(2,Rub)).但本文发现:以Rubrene作为纯发光层且其两边的载流子传输层也不存在T_(2,Rub)激子的能量损失通道的OLEDs中,在室温下只观察到单重态激子(S_(1))的分裂过程(S_(1)+S_(0)→T_(1)+T_(1)),却没能观察到该T_(2,Rub)激子的HL-RISC过程;而且,最基本的因电子和空穴在纯Rubrene发光层中直接注入形成极化子对(polaron-pair,PP_(1)和PP_(3))的系间窜越过程(ISC,PP_(1)→PP_(3))也没有被观察到.为了揭示该反常现象背后的微观物理机制,以纯Rubrene分子和质量分数为5%的Rubrene掺杂主体作为发光层来制备器件,并对两种器件的MEL进行变温实验.对所得实验结果比对分析后发现:室温下PP态的ISC和T_(2,Rub)激子的HL-RISC产生的MEL正好完全相互抵消,这是采用MEL在纯Rubrene作为发光层的OLEDs中同时观察不到ISC和HL-RISC的物理原因,这种如此巧合的物理现象在文献中还未曾报道.

关键词：红荧烯磁电致发光系间窜越高能态反向系间窜越

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红荧烯客体分子掺入Alq_3和CBP主体的系间窜越的反常温度效应

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中国科学：物理学、力学、天文学 2018年第11期48卷 52-61页

作者：汤仙童许静邓金秋潘睿亨胡叶倩熊祖洪陈晓莉西南大学物理科学与技术学院重庆400715

为了研究基于红荧烯(Rubrene)发光器件的微观过程,本文分别选用CBP和Alq_3作为主体材料,制备了两种红荧烯掺杂器件,并在20–300 K温度范围测量了器件的电致发光磁效应(Magneto-Electroluminescence, MEL).实验发现器件的MEL曲线是由系... 详细信息

为了研究基于红荧烯(Rubrene)发光器件的微观过程,本文分别选用CBP和Alq_3作为主体材料,制备了两种红荧烯掺杂器件,并在20–300 K温度范围测量了器件的电致发光磁效应(Magneto-Electroluminescence, MEL).实验发现器件的MEL曲线是由系间窜越(Intersystem Crossing, ISC)过程占主导的低场效应和三重态激子湮灭(Triplet-triplet Annihilation, TTA)过程占主导的高场效应两部分组成.与未掺杂的常规有机发光二极管相比,同一温度下,这3种器件的低场效应呈现出相同的变化趋势,不同温度下却表现出截然相反的变化规律.即:常规有机发光器件中的低场效应表现为ISC过程随着温度的降低而减弱,而红荧烯掺入Alq_3和CBP的器件的低场效应则表现为ISC过程随温度的降低而增强.通过分析器件的能级结构、主体发射谱和客体吸收谱可知,红荧烯掺入Alq_3和CBP的器件的微观机制包括载流子陷阱效应和F?rster能量转移过程,其中载流子陷阱效应主要影响MEL的高场效应且基本不受温度变化的影响.因此, ISC过程的反常温度效应则是由于F?rster能量转移过程在低温时被抑制,导致主体材料极化子对数量的增加和极化子对间的ISC作用增强.本研究有助于深入理解基于红荧烯发光器件微观机制的演化过程.

关键词：红荧烯电致发光磁效应系间窜越载流子陷阱 Forster能量转移

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Bodipy电子给受体化合物电荷转移及系间窜越研究

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光谱学与光谱分析 2020年第S1期40卷 307-308页

作者：侯玉琦董羽肖霄张雪赵建章大连理工大学化工学院/精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

三重态光敏剂一般是指具有强可见光吸收、高效系间窜越(ISC)以及长寿命三重态的化合物。该类化合物在光催化、光伏、光动力治疗、光子上转换等领域,有着重要的应用。传统的三重态光敏剂要依靠重原子效应来增强ISC过程,但因此也带来了合... 详细信息

三重态光敏剂一般是指具有强可见光吸收、高效系间窜越(ISC)以及长寿命三重态的化合物。该类化合物在光催化、光伏、光动力治疗、光子上转换等领域,有着重要的应用。传统的三重态光敏剂要依靠重原子效应来增强ISC过程,但因此也带来了合成成本高、化合物不稳定、三重态寿命短等问题。近来人们发现有机小分子电子给受体化合物的电荷分离和电荷复合可促进ISC。该课题组近几年制备了一系列此类有机电子给受体体系,特别是具有垂直正交构型的分子,在这些化合物中观察到了高效的系间窜越。通过使用各种稳态光谱和纳秒瞬态吸收光谱、飞秒瞬态吸收光谱以及时间分辨顺磁共振波谱等,对这些有机小分子电子给受体体系的电荷分离、电荷复合、ISC以及电子自旋极化(ESP)等现象进行了研究,发现了新的实验现象,对研究该类化合物的ISC机理提供了新的信息。

关键词：电荷分离电荷复合系间窜越三重态光敏剂

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构型限制增强系间窜越的三重态光敏剂的研究

构型限制增强系间窜越的三重态光敏剂的研究

作者：雷延鸣大连理工大学

学位级别：硕士

三重态光敏剂在光催化、三重态-三重态湮灭上转换(TTA)等领域具有重要应用价值。常见的含重原子三重态光敏剂价格昂贵、合成难度大且稳定性较差,重原子的生物毒性也限制了其在生命领域的应用。因此,开发新型无重原子的三重态光敏剂至关... 详细信息

三重态光敏剂在光催化、三重态-三重态湮灭上转换(TTA)等领域具有重要应用价值。常见的含重原子三重态光敏剂价格昂贵、合成难度大且稳定性较差,重原子的生物毒性也限制了其在生命领域的应用。因此,开发新型无重原子的三重态光敏剂至关重要。电子给体-电子受体的二元化合物可以通过自旋轨道电荷转移系间窜越(SOCT-ISC)产生三重态。这类分子结构简单、合成难度小,通过限位基团使分子采取正交构型,能够促进分子内电荷分离,进而提高系间窜越效率。因此,可以基于SOCT-ISC机理设计无重原子的三重态光敏剂。将共轭芳环结构引入有机发色团以增大分子内空间位阻,促使分子采取扭转的非平面构型,并通过扭转诱导自旋轨道耦合进而促进系间窜越。因此,通过对不同的发色团进行结构修饰以构建非平面分子,也可以设计新型无重原子的三重态光敏剂。基于上述两种结构调控系间窜越的设计策略,本文设计了两种具有特殊立体构型的三重态光敏剂分子。通过稳态/瞬态光谱、电化学、理论计算等方法对光敏剂的光物理性质,尤其是三重态性质,进行了详细的研究。***-苯乙炔基蒽二元化合物。以苯乙炔基蒽作为电子给体,以具有限位基团的四甲基Bodipy作为电子受体,合成了具有正交构型的BDP-An分子。在极性溶剂二氯甲烷中,其单线态氧量子产率高达95%。通过飞秒瞬态吸收光谱,证实了其SOCT-ISC机理,并测得其电荷分离时间常数为1.6 ps,而电荷复合,即系间窜越的时间常数为3.8ns。在纳秒瞬态吸收光谱中,能够同时观察到布居于Bodipy和苯乙炔基蒽的长寿命(?=108?s)三重态,这是首次基于SOCT-ISC机理实现的三重态能级平衡。此外,以BDP-An为三重态能量给体,苝作为三重态能量受体进行TTA上转换,其量子产率高达18.9%,并观察到了长达70.8?s的延迟荧光。2.氮杂[7]螺烯分子。通过向具有特殊螺旋结构的螺烯分子内引入杂原子,改变其分子结构,进而调节其光物理性质。以咔唑结构为基础,合成了氮杂[7]螺烯分子HEL。HEL的发光量子产率仅为18%,其单线态氧量子产率为35%。通过纳秒瞬态吸收光谱,能够观察到HEL分子宽谱带吸收的三重态ESA峰,其寿命长达40?s,长于平面构型的对照分子。通过飞秒瞬态吸收光谱观察到其系间窜越时间常数为1.1 ns。通过理论计算对其扭转构型进行了证实,同时表明S态T态能级接近,推测S态经由系间窜越首先产生了T态,进而经内转换产生了T态。

关键词：三重态光敏剂系间窜越电荷分离电荷复合扭转构型

两个热活化延迟荧光材料的性能调控及系间窜越速率的理论预测

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两个热活化延迟荧光材料的性能调控及系间窜越速率的理论预测

作者：林思榕厦门大学

学位级别：硕士

自2012年Adachi等人报道基于热激活延迟荧光(TADF)材料的高性能有机发光二极管(OLED)器件以来,设计和合成具有不同分子结构的新型TADF材料的相关研究取得了很大的进展。TADF材料能够利用电子反向系间窜越(RISC)过程捕获三重态激子进而... 详细信息

自2012年Adachi等人报道基于热激活延迟荧光(TADF)材料的高性能有机发光二极管(OLED)器件以来,设计和合成具有不同分子结构的新型TADF材料的相关研究取得了很大的进展。TADF材料能够利用电子反向系间窜越(RISC)过程捕获三重态激子进而获得接近100%的内部量子效率(IQE),因此被誉为最有前景的第三代光电材料。本工作以两个新型TADF分子,9,10-双(4-(9H-咔唑-9-基)-2,6-二甲基苯基)-9,10-二硼蒽(CzDBA)和7-苯基喹啉并[3,2,1-de]吖啶-5,9-二酮(7-PhQAD),为研究对象,计算了其发光性能及系间蹿越速率,并对发光机理进行了深层次的理论探究。本论文主要分为以下两个部分:第一部分涉及背景介绍及理论计算方法的描述。第一章从有机光电材料的发展过程出发,论述了 TADF材料、热激子材料及磷光材料的研究史及研究现状。其中,重点介绍了 TADF材料,将合成TADF分子常用的给受体单元归类整理,并总结了有机发光材料的设计策略。第二章主要介绍了光电材料性质计算相关的理论方法,包括光谱理论与系间窜越速率理论以及密度泛函理论。第二部分主要介绍了本文所涉及的工作。第三章论述了如何通过卤素取代提高TADF分子CzDBA的荧光性能。我们在CzDBA分子的受体上进行卤素取代,并对得到的新结构进行了充分的性质计算,获得了一系列高性能的热激活延迟荧光分子。第四章定量计算了 TADF分子7-PhQAD的振动分辨光谱及系间蹿越速率,展示了电子-振动耦合如何影响7-PhQAD的系间蹿越速率。计算中我们引入Herzberg-Teller与Duschinsky转动效应。我们的计算能够完美解释实验结果及揭示内在的激子跃迁机理。综上所述,本文对有机光电材料的发展现状及光电性质的理论描述方法进行了概述,通过我们的具体实例研究,展示了相关方法在OLED性能描述方面的可靠性。本文的研究对OLED材料的性能调控及定量预测有指导意义。

关键词：有机发光二极管(OLED) 系间窜越 Herzberg-Teller效应延迟荧光

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新型二并苝酰亚胺类光敏剂中的高效系间窜越

新型二并苝酰亚胺类光敏剂中的高效系间窜越

中国化学会第27届学术年会

作者：吴义室甄永刚王朝晖付红兵中国科学院化学研究所

＜正＞光敏化产生单线态氧在精细化学合成、污水处理和光动力治疗（PDT）方面显示出巨大的应用前景[1]。我们研究的一类新型二并苝酰亚胺类光敏剂（DiPBIs）表现出一系列特点:（1）红光区吸收

关键词：光敏剂系间窜越二并苝酰亚胺

Bodipy电子给受体化合物电荷转移及系间窜越研究

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Bodipy电子给受体化合物电荷转移及系间窜越研究

第21届全国分子光谱学学术会议暨2020年光谱年会

作者：侯玉琦董羽肖霄张雪赵建章大连理工大学化工学院/精细化工国家重点实验室

关键词：电荷分离电荷复合系间窜越三重态光敏剂

双BODIPY发色团化合物的系间窜越与分子内能量转移过程研究

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双BODIPY发色团化合物的系间窜越与分子内能量转移过程研究

中国化学会第29届学术年会

作者：王智佳许克静张财顺赵建章大连理工大学精细化工国家重点实验室

传统的有机三重态光敏剂一般含单一的发色团,所以导致吸收谱带较窄,无法高效利用宽谱带光源的能量,如太阳光[1]。为此本课题组设计合成了含有两个不同发色团的有机三重态光敏剂[2]。分子内含两个不同发色团的有机三重态光敏剂的光物理... 详细信息

传统的有机三重态光敏剂一般含单一的发色团,所以导致吸收谱带较窄,无法高效利用宽谱带光源的能量,如太阳光[1]。为此本课题组设计合成了含有两个不同发色团的有机三重态光敏剂[2]。分子内含两个不同发色团的有机三重态光敏剂的光物理过程比较复杂[3]。为了提高新型光敏剂的性能,研究分子内共振能量转移过程（RET）和系间窜越过程（ISC）对光敏剂性能的影响,本课题将两种不同的BODIPY发光团相连接在一起构成Dyad,其中具有短吸收波长的Bodipy基团具有ISC能力,而具有长吸收波长的Bodipy基团不具有ISC能力。通过紫外可见吸收光谱、荧光光谱、纳秒瞬态吸收光谱等,研究了分子中RET与ISC的竞争关系。结果表明,ISC过程并不能被RET完全抑制,这与此前文献报道的结果不同[3]。此外,本课题还研究了分子内、分子间的三重态能量转移,并尝试建立了一个数学模型解释分子间三重态能量转移动力学数据。

关键词： BODIPY 共振能量转移系间窜越三重态光敏剂

苝-萘酰亚胺电子给受体二元化合物的合成与系间窜越研究

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苝-萘酰亚胺电子给受体二元化合物的合成与系间窜越研究

中国化学会第十六届全国光化学学术讨论会（2019）

作者：陈曦李晓莲赵建章大连理工大学化工学院

三重态光敏剂在光催化、光动力治疗、光子上转换等领域有着重要的应用前景。如何设计不含重原子的光敏剂,以减小化合物的毒性和制备成本是十分重要的。但设计无重原子的光敏剂仍是光化学领域的一个挑战。近年来电子给/受体化合物的电荷... 详细信息

三重态光敏剂在光催化、光动力治疗、光子上转换等领域有着重要的应用前景。如何设计不含重原子的光敏剂,以减小化合物的毒性和制备成本是十分重要的。但设计无重原子的光敏剂仍是光化学领域的一个挑战。近年来电子给/受体化合物的电荷复合引起的系间窜越,受到了人们的关注。将苝作为电子给体连接到电子受体萘酰亚胺(NI)单元上,制备了苝-萘酰亚胺(NI-PY)电子给/受体二元化合物及其衍生物,并研究化合物NI-PY的系间窜越过程。通过DFT理论模拟,紫外吸收光谱,荧光发射光谱,荧光寿命和瞬态吸收光谱等方法系统的研究了苝-萘酰亚胺的光物理性质。由于光诱导电子转移的发生,NI-PY发光波长在极性溶剂中出现红移,荧光被淬灭。自旋轨道耦合电荷转移诱导的系间窜越(SOCT-ISC)是设计无重原子三重态光敏剂的重要理论基础。实验表明,NI-PY三重态的形成依赖于溶剂极性(二氯甲烷和正己烷中Φ分别为9.5%和2.2%),这是SOCT-ISC的典型特征。这些结果对于研究电子给/受体的基本光化学性质,以及设计新的无重原子三重态光敏剂有重要意义。

关键词： SOCT-ISC 电子转移三重态系间窜越电子顺磁共振