检索结果-南通市图书馆

作者：李友建西南交通大学

学位级别：硕士

可穿戴超级电容器是一种新型的储能器件可以满足在特殊条件下的性能需求,但是目前存在容量低、生物相容性和力学性能差等问题。金属有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)因其具有规则的多孔结构、比表面积大等独特的性能,被应用于... 详细信息

可穿戴超级电容器是一种新型的储能器件可以满足在特殊条件下的性能需求,但是目前存在容量低、生物相容性和力学性能差等问题。金属有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)因其具有规则的多孔结构、比表面积大等独特的性能,被应用于超级电容器。但是大部分MOFs材料的导电性、分散性和生物相容性不好,使得在实际运用中受阻。PGO表面丰富的官能团与MOFs结合可以改善MOFs的分散性提高导电率。水凝胶具有高柔韧性、可伸缩性和生物相容性等特点,因此在生物电子领域具有良好的运用前景。为了满足可穿戴超级电容器的性能要求,本研究设计了一种具有粘附、导电、生物相容性良好以及优良储能性能的导电水凝胶电极材料,首先对其电化学性能、粘附性能、力学性能及生物相容性进行研究。其次把该水凝胶电极极材料与同种水凝胶电解质材料组装成全系水凝胶超级电容器,并对研究其电化学性能。具体研究内容可分为以下几部分:(1)本论文制备了双金属Co/NiMOF-PGO复合物。其中的亮点有:掺杂的金属镍离子可以提供额外的氧化还原反应降低了电荷转移阻抗,金属钴离子和金属镍离子之间的协同效应促进了金属节点之间的电子耦合,促进了电子转移增强了氧化还原反应活性,使得双金属Co/NiMOF的比电容大于单金属CoMOF或者单金属NiMOF的比电容。通过聚多巴胺还原氧化石墨烯得到的PGO具有更强的机械性能、热稳定性和导电性。最后将双金属Co/NiMOF与PGO混合形成Co/NiMOF-PGO复合纳米颗粒,PGO表面的酚羟基和大量的活性位点可以改善双金属Co/NiMOF的分散性和稳定性,同时PGO也作为双金属Co/NiMOF颗粒之间的桥梁提高了双金属Co/NiMOF的导电性能。(2)将双金属Co/NiMOF-PGO复合物掺杂到丙烯酸羟乙酯(HEA)和[2-(甲基丙烯酰基氧基)乙基]二甲基-(3-磺酸丙基)氢氧化铵(DMAPS)水凝胶网络得到具有导电、粘附和柔韧的Co/NiMOF-PGO-DMAPS-HEA水凝胶。双金属Co/NiMOF多价态的特性可以为多巴胺的酚醌转换提供电子来维持平衡得到持久的粘附性能,同时PGO大的比表面积和大量的官能团也有利于与基材表面发生反应提升粘附力。此外双金属Co/NiMOF-PGO复合颗粒与水凝胶网络相互交联机械互锁,提高了水凝胶的机械性能。(3)将Co/NiMOF-PGO-DMAPS-HEA水凝胶组装成超级电容器,通过电化学性能测试、肌电信号测试和储能性能测试,证明了该水凝胶超级电容器具有优异的稳定性和储能性能。双金属Co/NiMOF的多孔特性有足够的空间来应对电子传输过程中引起的变形,同时金属钴离子和金属镍离子的赝电容性以及PGO大量重叠的共轭π-π键和大的比表面积,有利于电子的传输和储存使得水凝胶具有优异的导电性能和储能性能。此外将Co/NiMOF-PGO-DMAPS-HEA水凝胶植入Sprague Dawley(SD)大鼠体内观察炎症反应,实验结果表明Co/NiMOF-PGO-DMAPS-HEA水凝胶具有良好的生物相容性。综上所述,本论文制备了具有粘附、导电和生物相容性良好的Co/NiMOF-PGODMAPS-HEA水凝胶。然后再将Co/NiMOF-PGO-DMAPS-HEA水凝胶组装成超级电容器用于可穿戴超级电容器。

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贻贝和牡蛎启发的湿态组织粘附水凝胶构筑及性能研究

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作者：梁子毅福建师范大学

学位级别：硕士

水凝胶是一种以水为分散介质的具有三维网络结构的聚合物材料,它具有柔顺性好、吸水保水的特点,与生物组织、细胞外基质有相似的结构;其广泛应用于生物传感器、可穿戴设备、软体机器人、组织修复和生物支架等领域。但由于传统水凝胶的... 详细信息

水凝胶是一种以水为分散介质的具有三维网络结构的聚合物材料,它具有柔顺性好、吸水保水的特点,与生物组织、细胞外基质有相似的结构;其广泛应用于生物传感器、可穿戴设备、软体机器人、组织修复和生物支架等领域。但由于传统水凝胶的力学性能不佳,其对生物组织,尤其在湿润条件下的粘附能力较弱,在使用的过程中容易脱落,导致无法发挥上述特定的功能,限制了粘附水凝胶应用的推广。近年来,科研工作者们在强韧粘附水凝胶方面取得了突破,研发出基于静电相互作用、氢键、纳米复合以及儿茶酚化学等设计的强韧粘附水凝胶。本文基于海洋生物湿态粘附的机理,利用天然提取产物成功研发具有湿态组织粘附能力的水凝胶。以下为本研究的具体内容:1.受贻贝粘附蛋白启发以及纳米材料对水凝胶增强的机制,提出设计策略:先将长烷基链儿茶酚、丙烯酸和甲基丙烯酸羟乙酯预聚,再与甲壳素纳米晶须/壳聚糖溶液进行混合,通过自由基聚合获得PAHU-CS-CNF水凝胶。该水凝胶是纳米晶须复合的聚合物电解质,其中存在多种可逆相互作用,能在水凝胶被拉伸和收缩时能起到很好的能量耗散,提升其力学性能;另一方面,水凝胶表面的多种基团能与组织表面形成物理键和化学键的作用;儿茶酚基团与-NH的协同作用、烷基链的疏水作用,可有效排除界面水,可实现水凝胶与基底在湿态和水下的强韧粘附。2.受牡蛎分泌产生的生物矿化的有机/无机复合粘胶蛋白的启发,提出设计策略:将正硅酸乙酯（TEOS）溶解于AA/QCS水溶液中,通过自由基聚合制成PAA/QCS-TEOS水凝胶。再通过热水解获得性质稳定的SiNP-r-PAA/QCS水凝胶。SiNP与PAA/QCS基质之间存在大量的物理/化学键,促成该水凝胶具有优良的断裂强度和韧性。此外,水凝胶自身能快速破坏水合层,并且能与组织表面形成氢键作用和静电相互作用,从而实现对湿润组织快速且牢固的粘附。基于上述的设计策略,系统地探究了水凝胶的力学性能和粘附性能,探究其结构与力学性能、粘附性能的关系、内聚力与粘附性能的关系以及揭示了水凝胶和组织的粘附机理。以下为本研究的主要结论:1.对PAHU-CS-CNF水凝胶进行力学性能测试与红外结构表征,证明水凝胶中存在多种可逆相互作用,如拓扑纠缠、静电相互作用、疏水缔合、π-π堆积、阳离子-π和氢键相互作用。这些物理键在水凝胶被拉伸和收缩时能起到能量耗散的作用,使其具有优良的力学性能,断裂强度可达～276.4k Pa,杨氏模量达～65.7 k Pa。此外,水凝胶表面的多种基团能与组织表面形成物理键和化学键的作用;如静电作用、氢键作用、阳离子-π作用与迈克尔加成反应等;特别地,水凝胶中儿茶酚基团与-NH的协同作用、烷基链的疏水作用,能够有效破坏界面之间的水合层,使其具有优秀的粘附能力,对湿态猪皮的粘附界面韧性可达～831 J/m,在水下对猪皮的粘附界面韧性达～236 J/m,猪皮伤口闭合强度最佳达～26.2 k Pa。因此,该粘附水凝胶适合作为无需缝合的伤口闭合粘胶材料。***-r-PAA/QCS水凝胶的设计新颖性在于采用原位热水解的方式形成纳米颗粒。PAA/QCS-TEOS水凝胶在热水解过程中会形成水合二氧化硅,它在QCS的季铵化基团（-NR）的静电吸引下聚集,-NR即形成SiNP的成核位点。随后这些SiNP与PAA/QCS网络产生可逆的物理相互作用,如SiNP与PAA形成的动态氢键、SiNP与QCS的-NR形成静电相互作用;SiNP的硅烷醇基能与PAA和QCS的羟基发生反应形成共价键。因此,SiNP-r-PAA/QCS水凝胶具有优良的断裂强度和韧性,分别为～215.1 k Pa和～2.77 MJ/m。在粘附方面,-NR基团能驱赶基底表面的水合阳离子,从而快速破坏水合层。水凝胶表面有大量的-COOH与一定量的SiNP,能与组织表面的-COOH和-OH能形成氢键作用;水凝胶表面的SiNP带负电,-COOH也部分电离成-COO,二者皆可与组织表面的-NH形成静电相互作用,从而实现牢固的粘附。研究表明,SiNP-r-PAA/QCS水凝胶能快速吸收界面水破坏水合层,使界面分子快速接触,从而实现即时快速地粘附。其对湿态猪皮的界面粘附韧性和伤口粘附强度分别达到～752 J/m和～31.5k Pa,它拥有将近2倍的正常动脉血压的爆破压力（311.2 k Pa,高于正常动脉血压140 k Pa）。因此,SiNP-r-PAA/QCS水凝胶凝胶适合作为无损伤的伤口闭合以及组织修复材料。综上两章研究结论表明,水凝胶本体的内聚力,水凝胶对水合层破坏的能力、以及水凝胶与组织的界面相互作用是影响其湿态粘附性能的关键因素。以PAHU-CS-CNF水凝胶为例,其在组织上的界面粘附韧性达到～831J/m,这与水凝胶中的聚电解质结构、疏水长链的儿茶酚以及甲壳素纳米晶须的拓扑纠缠有关,使其具有高的

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基于两性离子聚合物构建的粘附水凝胶制备及性能研究

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作者：王柳芳华东理工大学

学位级别：硕士

水凝胶是一种具有高含水量的三维网络聚合物,聚合物水凝胶多种性能包括韧性、响应性、自愈合和粘合性等使其在多种领域具有巨大的应用前景。特别是,粘附水凝胶在电子皮肤、组织粘合剂、给药载体、伤口敷料、软机器人、生物医用设备、可... 详细信息

水凝胶是一种具有高含水量的三维网络聚合物,聚合物水凝胶多种性能包括韧性、响应性、自愈合和粘合性等使其在多种领域具有巨大的应用前景。特别是,粘附水凝胶在电子皮肤、组织粘合剂、给药载体、伤口敷料、软机器人、生物医用设备、可穿戴设备等方面引起了巨大研究兴趣。柔性的水凝胶能够更好地粘附在基质表面。另外,粘附水凝胶良好的机械性能保证其在应用期间高效稳定使用。因此,期望制备具有高韧性和多功能的粘附水凝胶。两性离子在同一重复单元中具有阳离子季胺基团和阴离子磺酸基团,整体电中性,具有高偶极矩。两性离子聚合物之间可形成链间偶极-偶极缔合。两性离子基团能够与其他的带电基团或极性基团形成离子-偶极或偶极-偶极相互作用。两性离子基团可促进离子传导。两性离子的特殊结构使其具有多种性能。因此,本文基于两性离子,制备了具有粘附性能的水凝胶,对其粘附性能进行研究,并对其生物方面应用进行探究。本文主要工作和相应结论如下:(1)在剥离粘土片Laponite XLG中将两性离子(SBMA)和单体(HEMA)共聚制备了一种具有优异机械性能,共形粘合的透明的两性离子纳米复合水凝胶。两性离子聚合物可形成链间偶极-偶极缔合,以提供更多的物理交联相互作用。水凝胶表现出2000%的高断裂伸长率,0.27 MPa的断裂强度和2.45 MJ/m3的断裂韧性。此外,可逆的物理相互作用赋予水凝胶快速的自修复能力。水凝胶能够粘附于许多表面,包括皮肤,聚电解质水凝胶,玻璃,硅橡胶和丁腈橡胶。两性离子基团的存在可促进凝胶中的离子传导。这些特性的结合使得水凝胶能够作为应变传感器,具有高的灵敏度(灵敏度=1.8)。设计强韧,粘合,可自修复和导电的两性离子纳米复合水凝胶作为皮肤应变传感器的策略有望在实际中应用。(2)通过两性离子(SBMA)和离子单体(AMPS或DAC)的共聚制备了两性离子聚电解质水凝胶,研究了凝胶的力学性能、粘附性能、粘附机理和抗菌性能。离子单体的引入,破坏了两性离子聚合物链间的偶极-偶极相互作用,凝胶的断裂强度下降但断裂应变增加。聚阴离子电解质水凝胶P15SA与聚阳离子电解质水凝胶P15SD的粘附性能明显不同。这可能是由于离子单体的引入使得聚阴离子和聚阳离子凝胶表面电荷分布存在差异。通过测定凝胶的Zeta电位,获得P15SA凝胶的Zeta电位随着AMPS含量的增加而增加,P15SD凝胶的Zeta电位随着DAC含量的增加基本不变。另外,研究了两性离子聚电解质凝胶和猪皮的粘附性能,发现P15S1.8A0.2凝胶与猪皮的剪切粘附力最大,搭接组件在拉伸时凝胶自身断裂。P15S1.8A0.2凝胶能够牢固地粘附在猪皮表面,并且能够承受猪皮的弯曲和扭转。两性离子聚电解质凝胶表现出良好的抗菌性能,有望作为抗菌性伤口敷料促进伤口愈合。

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仿生贻贝聚谷氨酸粘附水凝胶的光固化制备与性能研究

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作者：王雨诗华南理工大学

学位级别：硕士

伤口的快速有效闭合是临床上面临的重要问题。传统的缝线缝合耗时长,后续拆除对伤口造成二次创伤较大。为了提高伤口闭合效率,组织粘合剂作为替代处理方法日渐发展。目前的商用组织粘合剂中,生物类粘合剂难以平衡材料的力学性能和粘合效... 详细信息

伤口的快速有效闭合是临床上面临的重要问题。传统的缝线缝合耗时长,后续拆除对伤口造成二次创伤较大。为了提高伤口闭合效率,组织粘合剂作为替代处理方法日渐发展。目前的商用组织粘合剂中,生物类粘合剂难以平衡材料的力学性能和粘合效果,化学类粘合剂又常具有难以降解和安全性低的限制。贻贝蛋白具有优良的生物相容性和组织粘附能力,其中的邻苯二酚基团是其粘附性能的主要来源。非共价键自组装的主客体交联水凝胶具有制备简单、可逆自组装以及自修复等诸多优点,与光交联体系相结合可以有效调控材料的力学强度和降解速率。本论文基于聚谷氨酸良好的生物相容性和可降解性,通过引入环糊精-胆酸分子的主客体超分子对作为侧基构建主客体水凝胶,并引入含有可聚合双键的邻苯二酚基团参与光交联,制备了具有双网络和可调控降解性的组织粘附水凝胶,主要内容分为两个部分:(1)通过对聚谷氨酸侧基上的羧基活化后分别接枝胆酸及环糊精分子作为前驱体,构建了具有一定力学强度的主客体交联可自修复水凝胶体系。前驱体聚谷氨酸侧基上引入可聚合双键后与多巴胺的甲基丙烯酰胺衍生物光固化制备双网络水凝胶体系,实现了力学强度、粘附能力、固化时间的有效平衡。实验结果表明该光固化聚谷氨酸水凝胶具有稳定的力学性能和自修复性能,对包括皮肤、肝脏在内的多种基质材料具有优良的粘附性能,粘附强度达5 k Pa。该粘附水凝胶对3T3表现出低的细胞毒性。动物实验进一步证实了该水凝胶具有良好的闭合伤口的效果,可促进大鼠体表伤口的愈合,并且具有良好的生物安全性。(2)鉴于抗菌伤口敷料的巨大临床需求,以及伤口闭合材料对降解速率的不同需求,将可聚合的抗菌聚乙烯醇季铵盐与侧基含有双键的聚谷氨酸前驱体光固化制备抗菌复合水凝胶。实验结果表明,相对生物惰性的聚乙烯醇季铵盐的加入可以显著降低凝胶体系的降解速率,提高凝胶稳定性。体外抗菌实验表明,水凝胶前驱体对革兰氏阳性菌和阴性菌均具有良好的杀菌性能,材料浓度10μg/m L时细菌杀灭率在96%以上。3T3细胞的活性实验也证明复合抗菌水凝胶具有良好的细胞相容性,在生物医学领域特别是作为抗菌伤口闭合敷料具有良好的应用潜力。

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受植物启发的高强度、粘附、抗菌水凝胶的制备及性能研究

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作者：邢文思西南交通大学

学位级别：硕士

粘附水凝胶具有优异的粘附性能,可以粘附到组织或其他生物材料上,在手术缝合、组织修复等场合具有优异的应用前景,已得到广泛研究。然而,大多数粘附水凝胶不具有长期的、可重复的粘附性。此外,传统粘附水凝胶的机械性能通常较差,并且没... 详细信息

粘附水凝胶具有优异的粘附性能,可以粘附到组织或其他生物材料上,在手术缝合、组织修复等场合具有优异的应用前景,已得到广泛研究。然而,大多数粘附水凝胶不具有长期的、可重复的粘附性。此外,传统粘附水凝胶的机械性能通常较差,并且没有优异的抗菌能力。本研究受植物粘附的启发,基于木质素包裹银纳米颗粒(Ag@Lignin NPs)触发的动态氧化还原儿茶酚化学,开发了坚韧的粘附和抗菌水凝胶。Ag@Lignin NPs构建了水凝胶内部动态儿茶酚氧化还原平衡,创造了持久的氧化还原水凝胶环境。该氧化还原系统可以连续产生儿茶酚基团,赋予水凝胶长期和可重复的粘附性。此外,Ag@Lignin NPs可在室温条件下产生自由基,触发水凝胶的自凝胶,因此水凝胶能够在室温环境下凝胶。该水凝胶网络中存在共价和非共价相互作用,使其具有较高的韧性和强度。由于木质素和果胶的生物相容性和Ag的杀菌能力,水凝胶还具有良好的细胞亲和性和高抗菌活性。本研究受植物启发的儿茶酚粘附理论,提出了一种基于动态植物儿茶酚化学的新型超强粘附水凝胶的新策略。主要研究内容分为以下两个部分:首先,通过自由基聚合法制备受植物启发的超强、粘附、抗菌水凝胶。使木质素包裹银纳米颗粒(Ag@Lignin NPs)、单体丙烯酸(AA)和果胶(pectin)混合均匀,并加入引发剂和交联剂,在室温下自发聚合形成超强、粘附、抗菌水凝胶。其中,PAA作为水凝胶的主体网络,果胶以互穿的方式,掺入主体网络中,与主体网络形成物理-化学键,从而构成互穿网络结构。Ag@Lignin NPs的官能团与PAA和果胶形成非共价相互作用,因此Ag@Lignin NPs作为纳米增强剂以改善水凝胶的机械性能。纳米增强和互穿网络结构协同增强了水凝胶的力学性能。力学实验结果表明,Ag@Lignin NPs和果胶协同增强了水凝胶的机械性能。此外,由于水凝胶中Ag@Lignin NPs含有大量的酚羟基、苯环,可以实现对生物组织及亲疏水材料表面的粘附性能。银单质的存在,赋予了水凝胶广谱抗菌性。其次,通过体外细菌/细胞实验、体内细菌动物实验、体内皮肤修复实验对水凝胶的抗菌性、细胞及组织相容性、组织修复能力等进行了多方面的生物学评价。体外抗菌实验结果表明,该水凝胶对革兰氏阴性菌和革兰氏阳性菌均具有良好的抗菌性;体外细胞实验结果表明,由于木质素、果胶的存在,提高了水凝胶的生物相容性,有利于细胞铺展和增殖。体内抗菌动物实验结果表明,该水凝胶在动物体内具有良好的抗菌性,并且未发现异物植入所导致的炎症,可安全应用于伤口修复、骨/软骨修复。这是由于木质素对银单质进行了包裹,实现了银离子的缓慢释放,使其浓度处于生物体安全范围内,实现了水凝胶的抗菌性能。皮肤修复实验结果表明,该水凝胶可以作为皮肤修复材料对皮肤进行修复,并可有效地促进皮肤组织修复与再生。综上,该超强、粘附、抗菌水凝胶具有良好的机械性能、优异的长期和重复粘附性、稳定安全的抗菌性并具有细胞相容性等多重性能。本研究提出了一种构建超强、粘附水凝胶的新策略,拓宽了超强、粘附水凝胶在生物医学中的应用。

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仿贻贝还原氧化石墨烯/铁基MOF多功能水凝胶及其对皮肤修复的研究

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作者：吕炫汉西南交通大学

学位级别：硕士

水凝胶是一种新型生物材料,具有生物相容性好、含水量高、柔软等优点。然而,传统的水凝胶通常具有功能性较为单一且力学性能、导电性能较差等缺点,这大大限制了其应用。金属有机骨架(MOFs)由金属基节点与有机分子连接体组成。其具有许... 详细信息

水凝胶是一种新型生物材料,具有生物相容性好、含水量高、柔软等优点。然而,传统的水凝胶通常具有功能性较为单一且力学性能、导电性能较差等缺点,这大大限制了其应用。金属有机骨架(MOFs)由金属基节点与有机分子连接体组成。其具有许多优点,如孔隙率可调节,化学稳定性好,超高的比表面积和可调节的表面化学性质。因此,MOFs在多相催化、储能领域、以及气体储存分离和电化学传感等研究领域中具有广泛的应用前景。特别是在生物工程领域,利用MOFs材料构建的生物医学材料在药物缓释,光动力治疗,生物成像和生物传感方面具有很大的潜力。但是由于大部分的MOFs材料导电性差,水分散性差等缺点使得MOFs材料在实际应用中存在困难。针对上述问题,本研究设计了一种具有良好导电性能,粘附性能和生物相容性的仿贻贝铁基MOF与多巴胺还原的氧化石墨烯(MIL-53@PGO)复合物,并利用MIL-53@PGO制备了一种粘附、导电水凝胶,探究了水凝胶的组成成分与导电性能和机械性能的关系,并且将导电水凝胶植入动物体内用于体内生理信号检测。具体内容可以分为以下几个部分:(1)本论文制备了MIL-53@PGO复合物,并将该复合物引入水凝胶网络进而得到导电、粘附水凝胶。其亮点包括:○1预聚多巴胺的还原作用,使得GO被还原,解决了GO导电性差的问题;○2聚多巴胺的引入在GO表面提供了大量的活性位点。然后将MIL-53(Fe)纳米颗粒与PGO混合形成MIL-53@PGO,多巴胺表面的酚羟基可以改善MIL-53(Fe)纳米颗粒的水分散性和稳定性。这是因为MIL-53(Fe)具有铁不同价态兼具的特性,其可以给多巴胺的酚羟基提供电子,进而维持酚醌平衡。最后将MIL-53@PGO复合物引入聚丙烯酰胺水凝胶中,赋予水凝胶良好的导电性以及粘附性。(2)体外细胞实验以及体内动物实验验证了MIL-53@PGO水凝胶的生物相容性。MIL-53@PGO赋予了水凝胶良好的导电性能,可用于电刺激调节细胞行为。将C2C12细胞接种在水凝胶表面上进行培养,在不同电压刺激下(0、300、600和900m V),观察细胞在水凝胶上的粘附和增殖情况。此外,SD大鼠皮肤修复实验表明,由于MIL-53@PGO上的儿茶酚官能团的存在,使得MIL-53@PGO水凝胶表现出较好的修复效果,充分证明了其具有良好的生物相容性。综上所述,本研究通过仿贻贝化学方法制备了一种具有粘附、导电、良好生物相容性的MIL-53@PGO复合水凝胶,并且该水凝具有促进皮肤伤口愈合的功能。

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