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具有类过氧化酶特性的纳米材料的制备与催化应用

具有类过氧化酶特性的纳米材料的制备与催化应用

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作者：孙俊江苏科技大学

学位级别：硕士

随着材料科学的发展,催化剂领域的材料和技术也发生着巨大的变化。为发展新型纳米催化剂及拓展相关应用,我们在阅读大量文献的基础上,合成了镍铁水滑石(Layered double hydroxides,LDH)和氧化锡锑(Antimony doped tin oxide,ATO)纳米材... 详细信息

随着材料科学的发展,催化剂领域的材料和技术也发生着巨大的变化。为发展新型纳米催化剂及拓展相关应用,我们在阅读大量文献的基础上,合成了镍铁水滑石(Layered double hydroxides,LDH)和氧化锡锑(Antimony doped tin oxide,ATO)纳米材料,研究了材料的类过氧化物酶相关的催化性能,并应用于多类物质的分析检测和催化降解。1.我们通过水热合成法制备了不同Ni/Fe比(3:1,4:1,5:1)LDH[Ni-Fe]作为类过氧化酶模拟物。以此材料为催化剂,开发了一种基于注射剂针头的新型微采样法结合液相微萃取用以测定香蕉中的D-葡萄糖。这种新型的采样和测试方法解决了传统水果检测的不足,如预处理涉及碾碎(混合或者均质化),提取和稀释等复杂的步骤等。论文中讨论了溶剂,溶剂体积,萃取时间对于萃取效果的影响。此外,方法中LDH[Ni-Fe]的催化应用为水果中的D-葡萄糖的检测提供了低的检测限(0.025μg/mL),宽线性范围(0.1?3000μg/mL),以及良好的线性(r=0.9998)。此项工作展示了一个新的进行方便高效检测水果样品的方法,并引入了LDH[Ni-Fe]作为类过氧化酶模拟物。2.同样以课题一中的镍铁水滑石作为类过氧化酶模拟物。结合杂交链式反应(Hybridization chain reaction,HCR)和LDH[Ni-Fe]纳米片催化的比色反应应用于检测微RNA(miRNA),let-7b。来自HCR的DNA发夹通过分离然后被吸附于LDH表面,我们发现吸附DNA发夹的LDH的过氧化物酶活性得到了增强。论文中讨论了影响催化活性的因素如Ni/Fe比,DNA发夹浓度等,同时我们通过元素能谱分析研究了可能的增强机理。对let-7b新的检测方法提供了低的检测限(0.36 fM),宽的线性范围(0.01 pM至200 pM)和好的线性(r=0.9968)。最终优化的方法进行了实际样品(肺癌细胞)let-7b的检测。此项工作将LDH[Ni-Fe]用作miRNA的吸附剂及增强型的催化剂,发展出了一种新的高效的检测miRNA的方法。3.本文通过水热合成法合成了不同Sb掺杂量的ATO纳米颗粒。我们发现ATO纳米颗粒在没有光/电化学协助的情况下呈现出类过氧化物酶活性。论文中讨论了与ATO类过氧化酶活性相关的因素,如Sb掺杂量,pH,Na离子浓度等。同时通过元素能谱分析,我们发现了Sb的+3价态与+5价态的转换可能是ATO产生催化性能的原因。此项工作首次证明了含有主族元素Sb的ATO纳米颗粒具有作为HRP(Horseradish Peroxidase)模拟物的良好潜力。4.我们研究了ATO纳米颗粒在紫外光和过氧化氢协助下的类芬顿效应。讨论了ATO纳米颗粒类芬顿光催化效应的影响因素,如Sb掺杂量,双氧水浓度,有机染料溶液pH。同时通过捕获实验,XPS(X-ray photoelectron spectroscopy)等研究了ATO纳米颗粒类芬顿光催化的机理。本工作展现了ATO纳米颗粒类芬顿光催化高效降解亚甲基蓝(Methylene blue,MB)以及其他污染物的能力以及其在水污染降解应用中的巨大潜力。

关键词：针样取样镍铁水滑石 D-葡萄糖类过氧化酶微RNA检测杂交链式反应氧化锡锑类芬顿光催化

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纳米VO2(B)的可控制备及功能应用

纳米VO2(B)的可控制备及功能应用

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作者：马永海电子科技大学

学位级别：硕士

VO(B)作为二氧化钒的同分异构体之一,近年来由于其优良的类过氧化酶活性和在锂电池方面的应用潜力,受到了越来越多的关注。目前已知的钒氧化物中,VO(A)、VO(B)和VO被证实具有类过氧化酶活性。但相比天然酶,这些钒氧化物的催化活性仍然... 详细信息

VO(B)作为二氧化钒的同分异构体之一,近年来由于其优良的类过氧化酶活性和在锂电池方面的应用潜力,受到了越来越多的关注。目前已知的钒氧化物中,VO(A)、VO(B)和VO被证实具有类过氧化酶活性。但相比天然酶,这些钒氧化物的催化活性仍然有较大差距。本文围绕VO(B)的可控制备及其类过氧化酶活性评价,借助XRD、XPS、SEM以及拉曼等表征分析技术,研究了制备工艺、微结构及表面化学态对VO(B)粉体类过氧化酶活性的影响机制,主要研究工作及重要结果如下:(1)在水热法制备VO(B)粉体的过程中加入聚乙烯吡咯烷酮(PVP),借助于SEM、XRD、Raman和XPS等分析表征手段,研究了PVP对VO(B)粉体晶粒尺度、晶体结构及表面化学态的影响机制。结果表明:表面活性剂PVP没有明显改变产物的晶体结构类型,但对VO(B)晶粒生长具有一定的抑制作用,使VO(B)具有沿(110)晶面择优生长的趋势,并减小了粉体的晶粒尺度。同时,随着PVP加入量的增加,VO(B)颗粒表面的V含量增加,V含量减少。类过氧化酶活性测试结果表明,适量PVP能将VO(B)粉体的类过氧化酶活性提高了0.89倍。(2)对制备好的VO(B)粉体,进行过氧化氢快速处理,借助于SEM、XRD、Raman和XPS等分析表征手段,研究了过氧化氢处理对VO(B)粉体晶体结构及表面化学态的影响机制。结果表明:处理后生成的钒氧化物形貌发生明显变化。钒氧化物中的主要成分为VO(B)和VO。新生成的钒氧化物表面V含量大幅增加,V含量降低。类过氧化酶活性测试结果表明:适量过氧化氢处理后生成的钒氧化物其类过氧化酶活性提高了13倍。同时钒氧化物类过氧化酶的最适温度和最适PH分别为40℃和4.0。酶动力学测试结果表明该钒氧化物对底物具有很好的亲和性。(3)在水热法制备VO(B)粉体的过程中加入氧化石墨烯,借助于SEM、XRD、Raman和XPS等分析表征手段,研究了氧化石墨烯对VO(B)粉体晶粒尺度、晶体结构及表面化学态的影响机制。结果表明:氧化石墨烯没有明显改变产物的晶体结构类型和形貌。随着氧化石墨烯加入量的增加,VO(B)颗粒表面的V含量先增加后降低。类过氧化酶活性测试结果表明,适量氧化石墨烯可以使VO(B)的粉体的类过氧化酶活性提高了2.67倍。

关键词： VO2(B) 形貌调控类过氧化酶高比活力

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