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普鲁士蓝类似物纳米酶的类过氧化氢酶活性研究及用于草甘膦的快速检测

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分析化学 2023年第5期51卷 874-883页

作者：洪彪郭欣悦张颖张嘉吴正岩中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所中国科学技术大学化学与材料科学学院安徽工业大学分子工程与应用化学研究所中国科学院合肥物质科学研究院环境毒理与污染控制技术安徽省重点实验室

以柠檬酸为保护剂，在室温下制备了铬掺杂普鲁士蓝纳米酶(CrPBzyme)。在弱碱性条件下，CrPBzyme可加速H2O2分解为O2，表现出明显的类过氧化氢酶(CAT)活性。与过渡态金属离子混合后，CrPBzyme的类CAT活性发生差异性变化，其中铜离子(Cu2+... 详细信息

以柠檬酸为保护剂，在室温下制备了铬掺杂普鲁士蓝纳米酶(CrPBzyme)。在弱碱性条件下，CrPBzyme可加速H2O2分解为O2，表现出明显的类过氧化氢酶(CAT)活性。与过渡态金属离子混合后，CrPBzyme的类CAT活性发生差异性变化，其中铜离子(Cu2+)使其类CAT活性显著增强，H2O2分解速度加快，DO含量显著上升。在CrPBzyme/Cu2+混合体系中加入草甘膦，由于草甘膦与Cu2+之间的强作用力，体系的类CAT活性降低，H2O2分解速度变慢，DO含量降低。基于CrPBzyme的类CAT活性和Cu2+介导的类CAT活性调控，构建了以DO含量为输出信号的新型草甘膦传感器，实现了草甘膦的快速定量检测，检测浓度范围为1.0～16.7μmol/L，检出限为1.0μmol/L(3σ)。水样和土壤样品中草甘膦的加标回收率为89.8%～99.2%，证明本方法检测草甘膦具有良好的实用性。

关键词：普鲁士蓝纳米酶类过氧化氢酶溶解氧草甘膦

基于类过氧化氢酶纳米材料的纸基电化学生物传感研究

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基于类过氧化氢酶纳米材料的纸基电化学生物传感研究

作者：周晨曦济南大学

学位级别：硕士

近年来,随着科学技术的飞速发展,基于生物分析技术发展起来的生物传感器作为一种有效的分析策略,兼具灵敏度高、检测限低、稳定性好、对生物分子损伤小、以及能在复杂体系中进行在线连续监测等优点,在食品检测、环境保护和疾病诊断等诸... 详细信息

近年来,随着科学技术的飞速发展,基于生物分析技术发展起来的生物传感器作为一种有效的分析策略,兼具灵敏度高、检测限低、稳定性好、对生物分子损伤小、以及能在复杂体系中进行在线连续监测等优点,在食品检测、环境保护和疾病诊断等诸多领域获得了广泛应用。纸纤维因其本身具有独特的生物兼容性,易于功能化及易折叠等特质,而被选作构筑各种传感器的基底。至此,纸基生物传感器随之应运而生,并为多种疾病的精准检测提供了新的可能。本文针对重大疾病早期诊断与临床预后监测需求,借助纸基材料内在多孔结构及易于功能化等特点,利用纳米材料电催化性能,设计制备了基于类过氧化氢酶纳米材料的纸基电化学生物传感器。通过改善纸基导电性与制备高电催化性能的类过氧化氢酶无机纳米材料信号探针,获得电化学和比色双重信号输出策略,实现对不同疾病标志物的快速灵敏检测。主要工作如下:(1)利用水热法合成具有高催化性能的铜钴双掺杂Ce O纳米球,通过杂交链式反应引入到功能化纸纤维表面,构筑纸芯片传感界面,借助铜钴双掺杂Ce O纳米球催化过氧化氢,实现电化学信号放大,同时催化过氧化氢氧化预埋在纸芯片上的3,3’5,5’-四甲基联苯胺快速显色,实现纸基生物传感器对mi RNA-155的电化学/比色双模式检测。(2)通过水热法合成Pd@ZIF67/ZIF8核壳类过氧化氢酶纳米材料,借助纸基三维网状立体结构,利用抗原-抗体特异性识别作用引入高催化活性Pd@ZIF67/ZIF8,获得电化学信号放大与输出,提高电化学响应能力,借助蜡打印技术实现纸基亲/疏水性集成各功能区,调节纸芯片三维折叠结构,获得过氧化氢对显色剂的氧化显色,实现纸芯片的自清洗与电化学和比色双模式检测PSA。(3)基于纸纤维三维多孔结构,原位生长BiS@Mo S纳米花作为信号传输层,借助其类过氧化氢酶活性获得电化学放大信号,利用丝网印刷和蜡打印技术对纸芯片进行功能分区,借助毛细管作用控制流体流动,引入八面体Ce O纳米材料调节传感界面电子转移过程,实现电化学信号进一步放大,通过双链特异性核酸酶释放八面体Ce O纳米材料到显色区,利用其催化能力实现mi RNA-141的电化学/比色双重灵敏检测。

关键词：类过氧化氢酶电化学比色生物传感纸芯片

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无金属黑色素纳米酶用于肝纤维化治疗

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 24-32页

作者：李婷婷岳彩凤霍媛青纪慧芳张瑞平山西医科大学药学院太原030001 山西医科大学第三医院山西白求恩医院山西医学科学院同济山西医院太原030032 山西省人民医院放射科山西医科大学第五医院太原030012

以5,6-二羟基吲哚为单体,通过自由基聚合反应合成了无金属黑色素纳米酶(MeNPs),并探究了其治疗肝纤维化的作用.结果表明,MeNPs纳米酶为单分散球形结构,粒径为(91.3±2.6)nm,具有类超氧化物歧化酶(SOD)和类过氧化氢酶(CAT)活性,其催化活... 详细信息

以5,6-二羟基吲哚为单体,通过自由基聚合反应合成了无金属黑色素纳米酶(MeNPs),并探究了其治疗肝纤维化的作用.结果表明,MeNPs纳米酶为单分散球形结构,粒径为(91.3±2.6)nm,具有类超氧化物歧化酶(SOD)和类过氧化氢酶(CAT)活性,其催化活性遵循典型的Michaelis-Menten动力学,Michaelis-Menten常数(Km)和最大反应速度(V_(max))分别为1.01 mmol/L和8.49×10^(−6)mol/(L·s).细胞计数试剂盒(CCK-8)等体外细胞实验结果证实MeNPs对H_(2)O_(2)诱导的氧化应激具有细胞保护作用.经MeNPs纳米酶治疗的肝纤维化小鼠的炎症因子IL-6,TNF-α,IL-1β和趋化因子CXCL-1水平显著降低;肝脏损伤指标ALT,AST和肝组织H&E染色均显示MeNPs干预肝纤维化的良好疗效.本文研究结果对于构建安全、高效的自由基清除纳米酶具有一定的指导意义,也为肝纤维化的治疗提供了理论依据和物质基础.

关键词：黑色素无金属纳米酶类超氧化物歧化酶类过氧化氢酶肝纤维化

基于Fe_3O_4磁性纳米颗粒的类过氧化氢酶性质可视化测定邻苯二酚

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分析科学学报 2014年第5期30卷 709-712页

作者：马艳华俞晨飞陈兴国兰州大学化学化工学院甘肃兰州730000

本文基于Fe3O4磁性纳米颗粒对2,2-联氮-二（3-乙基-苯并噻唑-6-磺酸）二铵盐（ABTS）与H2O2反应的催化作用,建立了可视化测定邻苯二酚的新方法。在最佳条件下,测定邻苯二酚的线性范围为1.3∽11.7μmol/L,检测限为0.4μmol/L。该方法已... 详细信息

本文基于Fe3O4磁性纳米颗粒对2,2-联氮-二（3-乙基-苯并噻唑-6-磺酸）二铵盐（ABTS）与H2O2反应的催化作用,建立了可视化测定邻苯二酚的新方法。在最佳条件下,测定邻苯二酚的线性范围为1.3∽11.7μmol/L,检测限为0.4μmol/L。该方法已成功用于黄河水水样中邻苯二酚的测定。

关键词：邻苯二酚可视化 Fe3O4磁性纳米颗粒类过氧化氢酶

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水溶性金属卟啉类过氧化氢酶的催化活性研究

化学研究与应用 1992年第3期4卷 88-92页

作者：梁新义朱志昂陈荣悌天津商学院天津300400 南开大学化学系天津300071

过氧化氢酶与血红蛋白、肌红蛋白一样,统属于血红蛋白质,具有相同的活性部位——铁卟啉,因此金属卟啉作为生物酶模拟的研究有着重要意义和广阔的应用前景。我们曾报道水溶性金属卟啉修饰的阴离子交换树脂类过氧化氢酶的催化活性。本文... 详细信息

过氧化氢酶与血红蛋白、肌红蛋白一样,统属于血红蛋白质,具有相同的活性部位——铁卟啉,因此金属卟啉作为生物酶模拟的研究有着重要意义和广阔的应用前景。我们曾报道水溶性金属卟啉修饰的阴离子交换树脂类过氧化氢酶的催化活性。本文应用光谱法,通过测量反应(1)生成的醌型染料,进一步研究了Fe—TPPS作为类过氧化氢酶的均相催化活性,得到了较满意的结果。

关键词：水溶性金属卟啉(FeTPPS) 类过氧化氢酶催化动力学反应机理

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锌掺杂普鲁士蓝纳米酶高效富集和检测铜离子

分析化学 2023年第8期51卷 1262-1272页

作者：张颖袁雪吴正岩张冬欣张嘉安徽工业大学分子工程与应用化学研究所中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所中国科学技术大学环境毒理与污染控制技术安徽省重点实验室

建立了一种基于锌掺杂普鲁士蓝纳米酶(ZnPBzyme)高选择性检测水体和土壤中铜离子(Cu2+)的方法。柠檬酸修饰的ZnPBzyme可通过物理吸附和阳离子置换方式高效富集Cu2+，经离心分离得到铜锌掺杂普鲁士蓝纳米酶(Cu/ZnPBzyme)。与ZnPBzyme相比... 详细信息

建立了一种基于锌掺杂普鲁士蓝纳米酶(ZnPBzyme)高选择性检测水体和土壤中铜离子(Cu2+)的方法。柠檬酸修饰的ZnPBzyme可通过物理吸附和阳离子置换方式高效富集Cu2+，经离心分离得到铜锌掺杂普鲁士蓝纳米酶(Cu/ZnPBzyme)。与ZnPBzyme相比，Cu/ZnPBzyme的类过氧化氢酶活性显著增强，催化H2O2分解产生O2的速率显著提高，在一定时间内体系的溶解氧(DO)含量增量与Cu2+浓度正相关，基于此实现了对Cu2+的检测，检测浓度范围为0.078～10μmol/L，检出限(3σ)为27 nmol/L。水和土壤中Cu2+的加标回收率为92.6%～125.0%，表明本方法具有良好的实用性。

关键词：锌掺杂普鲁士蓝纳米酶类过氧化氢酶铜离子溶解氧土壤

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富勒烯胺金属配合物的制备及其催化性能研究

武汉大学学报（理学版） 2003年第2期49卷 175-178页

作者：方鹏飞吴静熊鸣张玉清陈远荫武汉大学物理科学与技术学院湖北武汉430072 武汉大学化学与分子科学学院湖北武汉430072

合成了C6 0 乙醇胺衍生物与Fe3+,Fe2 +,Cu2 +,Zn2 +,Co2 +的配合物 ,以及C6 0 乙二胺衍生物与Fe3+,Cu2 +,Zn2 +的配合物 ,并应用红外光谱和电子能谱对这些配合物进行了表征 .以双氧水氧化苯酚和 4 氨基安替吡啉生成醌型染料的反应作为探... 详细信息

合成了C6 0 乙醇胺衍生物与Fe3+,Fe2 +,Cu2 +,Zn2 +,Co2 +的配合物 ,以及C6 0 乙二胺衍生物与Fe3+,Cu2 +,Zn2 +的配合物 ,并应用红外光谱和电子能谱对这些配合物进行了表征 .以双氧水氧化苯酚和 4 氨基安替吡啉生成醌型染料的反应作为探针 ,应用紫外光谱法 ,通过测量体系的吸光度随时间变化的A t曲线来研究类过氧化氢酶的催化活性 .结果表明此类配合物均具有较高的催化活性。

关键词：生物模拟酶富勒烯胺金属配合物制备催化性能类过氧化氢酶吸光度

肿瘤微环境响应型氧化铈基智能纳米诊疗探针研究

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肿瘤微环境响应型氧化铈基智能纳米诊疗探针研究

作者：樊一凡兰州大学

学位级别：硕士

癌症每年在全世界造成约100万人死亡。尽管每年在研究新型癌症诊断和治疗策略上投入了大量的人力物力,但由于肿瘤的复杂性、多样性和异质性,在临床应用中并不能取得理想的效果,因此构筑新型诊疗一体化纳米探针实现癌症的精确诊断和特异... 详细信息

癌症每年在全世界造成约100万人死亡。尽管每年在研究新型癌症诊断和治疗策略上投入了大量的人力物力,但由于肿瘤的复杂性、多样性和异质性,在临床应用中并不能取得理想的效果,因此构筑新型诊疗一体化纳米探针实现癌症的精确诊断和特异性治疗至关重要。在过去十年中,功能导向的纳米颗粒被认为是传统药物的替代品,并且癌症通常被认为是具有复杂生物微结构和特定微环境的异常组织,随着纳米科学的快速发展以及对肿瘤细胞的不断探索,肿瘤微环境刺激响应型纳米探针的设计在生物医学领域得到了研究者广泛的关注。在无机纳米材料中,氧化铈纳米颗粒具有类酶活性较好、Ce3+和Ce4+易相互转化以及细胞毒性低等优点,在纳米医学领域具有重要的研究价值。因此围绕氧化铈纳米颗粒所具有的类过氧化氢酶活性,并基于荧光共振能量转移（FRET）机理,本论文致力于设计合成肿瘤微环境刺激响应型氧化铈纳米探针,并研究了其在肿瘤诊断治疗方面的应用。结果表明基于氧化铈的纳米探针,通过催化分解内源性过氧化氢能有效缓解肿瘤缺氧,基于肿瘤微环境的特异性响应实现了肿瘤位点的荧光成像和高选择性、高效率的光动力学治疗。本论文主要分为以下三个部分:第一章:简要介绍了纳米材料应用于癌症诊疗的优势,现阶段诊疗采取的策略和存在的问题以及肿瘤微环境响应的纳米探针在癌症诊疗中的应用。第二章:氧化铈纳米颗粒的类过氧化氢酶活性在生物医学领域具有重要研究价值。我们设计了一个肿瘤微环境刺激响应型智能纳米探针CeOx-EGPLGVRGK-PPa,该纳米探针将氧化铈具有的类过氧化氢酶特性与FRET机理相结合,实现高选择性的光动力学治疗。CeOx纳米颗粒与光敏剂焦脱镁叶绿酸a（PPa）之间通过多肽链连接,纳米探针在到达肿瘤细胞前保持“沉默”状态,一旦到达肿瘤位点,通过肿瘤部位富表达的金属基质蛋白酶-2（MMP-2）切断多肽链,将光敏剂转换为激活状态,促使光敏剂荧光恢复并产生单线态氧。该探针不仅可以实现肿瘤内源性MMP-2的特异性检测和原位荧光成像,同时具备显著的光动力学治疗效果。该研究成果有望为设计刺激响应型诊疗一体化纳米探针提供新思路。第三章:考虑到化疗和光动力学疗法受肿瘤缺氧和细胞摄取能力弱的严重限制,我们设计了一个具有类海胆状形貌、肿瘤微环境响应的智能纳米探针CeOx/Fe2O3-C＆D,不仅可以增强细胞摄取能力、提高药物负载效率和调节肿瘤缺氧,而且纳米载体作为FRET的受体,可以实现激发光敏剂在正常组织的能量猝灭。在正常组织中CeOx/Fe2O3-C＆D显示出弱的细胞毒性,一旦进入肿瘤微环境,负载的化疗药物阿霉素（DOX）迅速释放,且CeOx/Fe2O3作为类过氧化氢酶可以分解内源性H2O2,通过持续产生O2克服肿瘤组织缺氧;同时光敏剂二氢卟吩e6（Ce6）可以由“静默态”转变为“激活态”,通过减弱的FRET效率开启荧光并产生1O2。基于传统氧化铈在生物环境中的研究,我们设计的类海胆状复合纳米探针不仅可以增强细胞摄取能力,调节肿瘤低氧,同时可以实现高选择性和高效率的联合治疗。该智能纳米探针的设计思路为制备肿瘤微环境刺激响应型联合治疗纳米探针提供指导信息。

关键词：氧化铈诊疗探针类过氧化氢酶刺激响应荧光共振能量转移

柔性基底石墨烯复合生物传感器制备及其性能探究

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柔性基底石墨烯复合生物传感器制备及其性能探究

作者：黄辉耀浙江大学

学位级别：硕士

生物传感器是属于分析生物技术中的一项重要科研领域,它是一个由多学科交叉所产生的产物,其中结合了材料科学、生物科学、分析化学以及信息科学及相关技术,能够对所需要检测的生物小分子进行快速的分析和追踪。生物传感器的出现是科学... 详细信息

生物传感器是属于分析生物技术中的一项重要科研领域,它是一个由多学科交叉所产生的产物,其中结合了材料科学、生物科学、分析化学以及信息科学及相关技术,能够对所需要检测的生物小分子进行快速的分析和追踪。生物传感器的出现是科学家的兴趣和科学技术发展及社会发展需求等多方面所产生的综合产物,经过了 40多年的发展,生物传感器已经成为一个充满创新活力的领域。本论文着重在以下两个方面进行了研究:（1）设计并制备了以氧化石墨烯为基体并模拟体内环境的生物传感器。氧化石墨烯是一种常见的石墨烯衍生物,其上具有丰富的氧化基团,可供连接金属氧化物纳米颗粒。但是由于分子间作用力,含有金属氧化物的氧化石墨烯在合成之后一般机械性能较差,不易制成电极。于是我们在制备r-GO@WO3时向其中引入了聚乙烯醇,保证了其制备完成后仍然具有一定的机械性能。随后我们发现了 r-GO@WO3具有类过氧化氢酶的性质。因此我们从色比传感以及电化学传感两个方面对它进行了测试。色比传感可以将生化反应通过颜色的变化直观的表现出来,而且它也不需要庞大分析仪器,因而是一种价廉并且快捷的分析方法。于是我们采用了色笔法检验了其探测过氧化氢的性能。而后我们采用电化学传感的方探测了在人体内承载重要用途的生物分子多巴胺。通过实验,我们发现r-GO@WO3在两种探测手段中均有比较良好的表现。（2）我们以碳纤维为基体,在其上生长了 r-GO、多壁碳纳米管以及ZnO纳米晶,成功制备了一种柔性的葡萄糖探测器。碳纤维本身具有比较好的机械性能,在我们向上负载了其他材料后,其宏观的机械性能并不会发生很大的变化,仍然具有一定的柔性可弯曲或者折叠。且其本身也具有类似于体内的三维结构,可以更好的承载活性物质甚至附着细胞,为同步检测待测物浓度提供了基础环境。而r-GO的引入则进一步增强了其比表面积,其内部大量的含氧基团为氧化物的连接提供了反应位点,而多壁碳纳米管则加强了其导电性能,ZnO的引入则是作为反应的催化位点,并且其均匀球状形貌更大大增加了电化学活性催化面积。这些材料的协同作用使这个柔性ZGC生物传感器有了对葡萄糖的2.75mAmM-1 cm-2的灵敏度,3 s的响应时间以及优秀的专一性。

关键词：柔性氧化石墨烯三维氧化钨氧化锌色比电化学类过氧化氢酶生物传感