检索结果-南通市图书馆

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

等级孔分子筛构筑及扩散过程强化研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 76-86页

作者：周媚曾浩桀卢俊宁蒲婷刘宝玉广东工业大学轻工化工学院广东广州510006 广东省植物资源生物炼制重点实验室广东广州510006

传统微孔分子筛具有均一孔径、较高比表面积、良好的择形选择性等优点,但受到传质扩散阻力限制,导致其性能严重降低。而等级孔分子筛具有多级孔道结构,可以强化大分子的扩散,减少焦炭堆积,从而改善催化剂利用率、寿命和催化性能。等级... 详细信息

传统微孔分子筛具有均一孔径、较高比表面积、良好的择形选择性等优点,但受到传质扩散阻力限制,导致其性能严重降低。而等级孔分子筛具有多级孔道结构,可以强化大分子的扩散,减少焦炭堆积,从而改善催化剂利用率、寿命和催化性能。等级孔分子筛通常采用“自上而下法”和“自下而上法”进行制备。本文主要对近年来等级孔分子筛的合成方法进行梳理,并重点介绍了具有较高应用潜力的“自上而下法”。综合评述了等级孔分子筛在催化应用中的扩散过程强化研究,指出等级孔分子筛在提升催化性能方面(如活性、选择性、稳定性等)具有独特优势。通过在分子筛骨架中引入等级孔道,缩短晶内扩散路程,减少传质扩散限制,减少二次副反应和积炭。此外,等级孔道结构也有利于金属活性物种的稳定,在催化反应中抑制其烧结,增加了负载型分子筛催化剂的稳定性。最后,总结了等级孔分子筛的独特优势(强化内扩散性能和提升分子筛内部中心利用率),并对等级孔分子筛的制备方法和绿色生产进行展望。

关键词：等级孔分子筛传质限制扩散强化催化

同方期刊数据库博看期刊评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

等级孔分子筛传质性能的表征策略研究进展

石油化工高等学校学报 2021年第4期34卷 1-8页

作者：张锦研王焕秦玉才宋丽娟辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001 中国石油大学(华东)化学工程学院山东青岛266000

等级孔分子筛材料因其兼具高效传质与择形催化的优势而成为当前分子筛研究领域热点,然而其传质优化机制的不明确是制约等级孔分子筛材料设计思路与发展方向的主要因素。简要介绍了等级孔分子筛材料研究现状,并重点对等级孔分子筛材料传... 详细信息

等级孔分子筛材料因其兼具高效传质与择形催化的优势而成为当前分子筛研究领域热点,然而其传质优化机制的不明确是制约等级孔分子筛材料设计思路与发展方向的主要因素。简要介绍了等级孔分子筛材料研究现状,并重点对等级孔分子筛材料传质机制研究进展,包括当前研究所面临的挑战和研究策略等方面进行了综述,探讨了传质机制研究在等级孔分子筛材料研发过程的重要意义,并对未来发展方向进行了展望。

关键词：等级孔分子筛孔结构扩散传质频率响应技术单分子跟踪技术

等级孔分子筛内烷基化反应物吸附扩散特性的模拟研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

计算机与应用化学 2019年第6期36卷 659-663页

作者：张禹佳徐俊波唐晓津杨超中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京市100190 中国科学院大学化工学院北京市100049 中国石化石油化工科学研究院北京市100083

建立了含有不同介孔孔道尺寸的Y型分子筛结构,并采用分子模拟方法计算了不同分子筛内异丁烷和2-丁烯的平衡吸附量、Al-C配位数及自扩散系数等数据,获得了介孔孔隙率、介孔孔道尺寸对分子筛内烷基化反应物吸附扩散特性的影响规律。结果表... 详细信息

建立了含有不同介孔孔道尺寸的Y型分子筛结构,并采用分子模拟方法计算了不同分子筛内异丁烷和2-丁烯的平衡吸附量、Al-C配位数及自扩散系数等数据,获得了介孔孔隙率、介孔孔道尺寸对分子筛内烷基化反应物吸附扩散特性的影响规律。结果表明,介孔结构可以有效提升烷基化反应物的吸附量及自扩散系数,特别是可以显著提高高碳数副产物的扩散系数,从而改善分子筛内烷基化反应混合物脱附扩散过程,减缓分子筛孔道的堵塞及催化剂失活。

关键词：烷基化等级孔分子筛分子动力学蒙特卡罗模拟

等级孔MFI分子筛的合成及高效吸附结晶紫性能研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

信阳师范学院学报（自然科学版） 2021年第2期34卷 277-282页

作者：姬亚军李甜甜高培林邓汝涵殷群伟信阳师范学院地理科学学院/河南省水土环境污染协同防治重点实验室河南信阳464000

针对传统ZSM-5分子筛孔径小,阻碍大分子吸附的缺陷.通过水热法合成微介孔复合片状MFI分子筛(MFI),用于吸附水中结晶紫(CV)染料.MFI与ZSM-5具有相同的MFI型分子筛晶体结构.与ZSM-5相比,MFI的比表面积更大、孔容更多、平均孔径更大,有利... 详细信息

针对传统ZSM-5分子筛孔径小,阻碍大分子吸附的缺陷.通过水热法合成微介孔复合片状MFI分子筛(MFI),用于吸附水中结晶紫(CV)染料.MFI与ZSM-5具有相同的MFI型分子筛晶体结构.与ZSM-5相比,MFI的比表面积更大、孔容更多、平均孔径更大,有利于吸附大分子染料.然后,详细考察了溶液pH、吸附时间、染料浓度以及温度对MFI吸附效果的影响,并与ZSM-5进行对比.结果表明:ZSM-5和MFI吸附CV的最优pH为7.吸附过程在10 min内即可达到平衡,符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型.MFI的最大吸附量为195.97 mg/g,是ZSM-5的3.58倍,主要归因于MFI优异的等级孔结构特性.

关键词： ZSM-5分子筛等级孔分子筛吸附结晶紫吸附量

Cu基等级孔ZSM-5分子筛单晶的制备及硝基苯加氢催化性能

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

高等学校化学学报 2023年第10期44卷 211-218页

作者：谢小兰刘湛吕佳敏余申李小云苏宝连陈丽华武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室武汉430070 那慕尔大学无机材料化学实验室那慕尔B-5000

为了解决晶内等级孔创制过程中分子筛骨架不可逆损坏的问题,本文利用具有反蛋白石结构的有序大孔-介孔碳作为硬模版,自下而上原位合成了具有规则贯通大孔-介孔-微孔等级多孔结构的硅铝分子筛ZSM-5单晶材料(OMMS-ZSM-5),其具有较高的外... 详细信息

为了解决晶内等级孔创制过程中分子筛骨架不可逆损坏的问题,本文利用具有反蛋白石结构的有序大孔-介孔碳作为硬模版,自下而上原位合成了具有规则贯通大孔-介孔-微孔等级多孔结构的硅铝分子筛ZSM-5单晶材料(OMMS-ZSM-5),其具有较高的外比表面积(195.8 m~2/g)和孔体积(0.27 cm~3/g).以该OMMS-ZSM-5为载体,采用浸渍法制备了不同Cu负载量(质量分数分别为1%, 5%, 10%)的系列Cu-OMMS-ZSM-5催化剂,探究了不同金属载量催化剂在硝基苯液相加氢反应中的催化能力.对所制备催化剂的理化性质进行了表征,发现Cu元素以CuO的形式高度分散,当负载量为9.58%时,硝基苯转化率最高达到96.8%,苯胺选择性达到99.3%.与Cu基微米ZSM-5分子筛催化材料相比, Cu-OMMS-ZSM-5的苯胺选择性提高了32.4%,硝基苯转化率提高了26.1%,并在循环3次后仍然保持很高的催化活性.

关键词：等级孔分子筛 Cu-ZSM-5 硝基苯加氢苯胺

等级孔微孔-介孔Fe_(2)O_(3)/ZSM-5中空分子筛催化材料的制备及催化苄基化性能

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

高等学校化学学报 2022年第8期43卷 20-30页

作者：姚伊婷吕佳敏余申刘湛李昱李小云苏宝连陈丽华武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070 硅酸盐建筑材料国家重点实验室武汉430070 那慕尔大学无机材料化学实验室那慕尔B-5000比利时

ZSM-5分子筛具有极其均匀的孔道结构、良好的形状选择性和催化活性及耐水热稳定性,是一种高效、绿色的固体催化剂,被广泛应用于石油催化裂化、精细化工和环境保护等领域.但其单一的微孔结构大大降低了客体分子的流通扩散性,导致由大分... 详细信息

ZSM-5分子筛具有极其均匀的孔道结构、良好的形状选择性和催化活性及耐水热稳定性,是一种高效、绿色的固体催化剂,被广泛应用于石油催化裂化、精细化工和环境保护等领域.但其单一的微孔结构大大降低了客体分子的流通扩散性,导致由大分子参与的芳烃烷基化反应受到极大限制.本文采用NaOH/四丙基氢氧化铵(TPAOH)混合碱处理微孔ZSM-5,制备了具备高结晶度、高比表面积的等级孔微孔-介孔ZSM-5中空分子筛材料,该材料在保持微孔孔道良好水热稳定性和大量活性中心的同时,还通过介孔的引入进一步促进反应物及产物的扩散,使间三甲苯苄基化反应的转化率提高了3.8倍.通过在等级孔微孔-介孔ZSM-5中空材料上负载Fe,开发出了具有双功能的等级孔微孔-介孔Fe_(2)O_(3)/ZSM-5中空催化剂,该催化剂在苯的苄基化反应中表现出优异的催化性能,当Fe负载量(质量分数)为6.67%,反应温度为75℃,反应时间为15 min时,转化率高达98.3%,选择性为81.6%,最终收率达到80.2%.

关键词：等级孔分子筛碱处理三氧化二铁/ZSM-5 苄基化反应

等级孔介孔-微孔分子筛单晶的设计、制备与应用

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

等级孔介孔-微孔分子筛单晶的设计、制备与应用

作者：侯月新武汉理工大学

学位级别：硕士

分子筛是一种具有有序微孔(≤2 nm)的材料。因其特殊的孔道择形性能,在吸附分离、离子交换、石油化工催化领域被广泛应用。在催化反应中,分子筛因为较小的微孔孔道具有低的扩散性能,限制了它的应用。目前解决这一严重的问题的方法是在... 详细信息

分子筛是一种具有有序微孔(≤2 nm)的材料。因其特殊的孔道择形性能,在吸附分离、离子交换、石油化工催化领域被广泛应用。在催化反应中,分子筛因为较小的微孔孔道具有低的扩散性能,限制了它的应用。目前解决这一严重的问题的方法是在分子筛中构建等级孔道,但等级孔分子筛多为多晶结构,稳定性较差。如何改善等级孔分子筛成为研究重点。本论文设计了一种等级孔分子筛单晶的制备方法,采用介孔碳-硅复合材料做为硬模板,在蒸汽辅助沉积的作用下,原位结晶成分子筛单晶。该分子筛单晶的尺寸均匀,具有优异的孔道属性、机械稳定性和水热稳定性。该制备方法简单、有效,具有普适性。下面具体介绍本论文的三个工作:第一部分,ZSM-5具有典型的MFI拓扑结构和独特的酸性,是最有用途的分子筛催化剂之一。本文利用上述制备方法成功的合成出具有不同硅铝比的等级孔ZSM-5分子筛单晶,单晶尺寸大约为2μm,为24 nm左右的纳米晶取向堆积而成。除了引入介孔外,不同的硅铝比也对ZSM-5分子筛的物理化学性能至关重要。实验发现,ZSM-5分子筛单晶的尺寸(2μm)和形貌不随硅铝比改变,而分子筛的孔道属性和酸性会随硅铝比的改变发生明显的变化。我们采用苄醇自醚化反应做为探针反应,其中2,6-对叔丁基吡啶(DTBP)用于毒化分子筛外表面的活性位点,等级孔分子筛单晶(转化率86.3%)相比商用块状分子筛(转化率64.6%)表现出优异的催化性能,并且等级孔ZSM-5分子筛中,随硅铝比的增加,催化性能(转化率分别为93.8%、86.3%、84.2%、81.7%)逐渐降低。第二部分,TS-1分子筛能够和HO组成催化氧化体系,被称为绿色催化材料。我们利用上述方法成功合成出具有不同硅钛比的等级孔TS-1分子筛单晶,样品为单晶尺寸大约为1μm左右,由24 nm左右的晶粒堆积而成,引入的Ti基本都进入骨架形成四配位Ti。结果发现硅钛比对分子筛单晶的形貌(1μm)和尺寸影响不大,而分子筛的孔道属性和骨架缩聚程度会随硅铝比的改变发生明显的变化,归因于钛引入分子筛的骨架产生了晶格缺陷。第三部分,SAPO-34分子筛具有典型的CHA型拓扑结构和独特的酸性,是甲醇制烯烃(MTO)中工业化应用最多的催化剂。我们利用上述方法成功的合成出等级孔SAPO-34分子筛单晶,该分子筛单晶尺寸约为2μm,由纳米颗粒堆积而成,具有良好的酸性和较高的比表面积。该方法具有普适性,适用于制备各种类型分子筛,为分子筛的发展提供了一种新的思路。

关键词：等级孔分子筛单晶物质扩散贯通孔道

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

等级孔Lewis酸分子筛的合成与应用

等级孔Lewis酸分子筛的合成与应用

作者：王一臣齐鲁工业大学

学位级别：硕士

分子筛是含有均匀且排列整齐微孔的一种结晶性材料,它具有开放性的骨架,由于它只允许直径比孔径小的分子进入,因而能将混合物中的分子按大小筛分。钛硅分子筛,是一种骨架含有Ti原子的高硅分子筛,与HO构成的催化体系,在温和条件下可以选... 详细信息

分子筛是含有均匀且排列整齐微孔的一种结晶性材料,它具有开放性的骨架,由于它只允许直径比孔径小的分子进入,因而能将混合物中的分子按大小筛分。钛硅分子筛,是一种骨架含有Ti原子的高硅分子筛,与HO构成的催化体系,在温和条件下可以选择性地氧化有机物分子,在绿色催化氧化生产工业中发挥了重要的作用。然而,传统的钛硅分子筛由于孔径较小,使得大分子的反应物和产物在催化过程中受到了严格的扩散限制,为此,需要引入更大的孔径来解决如上问题。其中在微孔分子筛中引入介孔制备等级孔结构的钛硅分子筛和制备超大微孔的钛硅分子筛是解决传质问题的两种有效途径。本论文利用通过调节结晶动力方法,在微孔的钛硅分子筛(TS-1)中引入介孔,制备了等级孔钛硅分子筛,对其等级孔形成的影响因素进行了详细考察,并尝试性地提出了动力学控制的机理;另外,采用氟离子体系首次制备了14元环的超大微孔钛硅分子筛;由于较好的传质效果,所制备的等级孔TS-1和超大微孔钛硅分子筛在烯烃环氧化的催化反应中表现出较好的催化性能。论文包含如下两部分:(1)等级孔钛硅分子筛合成和催化应用,在TS-1传统合成体系中引入聚丙烯酸(PAA)来调节分子筛的结晶动力学,从而得到等级孔TS-1分子筛,主要是通过改变Si/Ti、PAA量和合成温度等参数在微孔分子筛中引入介孔。通过XRD、TEM、IR、DRUV、氮气吸附多种测试手段对样品进行表征,所制备的等级孔结构钛硅分子筛为100-200 nm的花状形貌,每个颗粒为单晶状结构,5-20 nm的介孔分布其中。推断PAA在合成过程中与有机模板剂形成复合模板剂,限制了纳米晶的生长,主要是限制表面离子迁移的作用,有效地阻止了Oswald熟化过程,小的晶粒得到保持,由于复合模板剂拉近了这些小晶粒的距离,经过取向生长,小晶粒生长在一起组成一个大的颗粒,小晶粒之间的空隙就形成了介孔。在1-己烯的环氧化催化反应中,合成的等级孔TS-1效率明显高于传统条件下合成的TS-1分子筛。随后,进一步拓展了PAA体系,利用此种方法合成了纯硅的分子筛,由于PAA可以调节合成体系至接近中性,可以大大降低所合成分子筛的Si-OH缺陷,从而,提高了纯硅分子筛的孔容和提高了疏水性,因此,在挥发性有机化合物(VOC)吸附测试中表现出良好的吸附性能,在高温(120℃)吸附条件下效果更为突出。(2)首次在氟离子的体系下直接合成出超大孔含钛CFI拓扑型分子筛。由于传统合成超大孔CFI型钛硅分子筛的方法用到LiOH会导致骨架外钛的大量形成,从而催化活性的降低,进一步的后处理活化操作繁琐复杂且效果不佳。这里,采用氟离子体系,可以有效避免LiOH的使用,通过改变氟源、起始原料浓度以及晶种添加剂来探究对分子筛的影响,对所合成产品进行表征并测试其催化活性,发现其在大分子烯烃环氧化中表现出较传统合成超大CFI型钛硅分子筛更好的催化性能。

关键词：等级孔分子筛钛硅分子筛聚丙烯酸超大孔催化氧化吸附

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

C-O活化与C-C耦合及其介尺度

C-O活化与C-C耦合及其介尺度