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作者：张梦雅山东大学

学位级别：硕士

表面增强拉曼散射光谱(SERS)作为一种高敏感的特异性分子识别技术,具有高灵敏度、单分子检测、选择性识别等优势,自被发现以来就引起了人们极大的关注,已被广泛应用于环境分析、食品科学、医学诊断等多个领域。由于依靠预浓缩的传统SER... 详细信息

表面增强拉曼散射光谱(SERS)作为一种高敏感的特异性分子识别技术,具有高灵敏度、单分子检测、选择性识别等优势,自被发现以来就引起了人们极大的关注,已被广泛应用于环境分析、食品科学、医学诊断等多个领域。由于依靠预浓缩的传统SERS检测已经不能满足生物医学领域中DNA、蛋白质等大分子的液体活检以及化学反应过程的原位检测等需求,因此,具有高穿透力,抗干扰、低损伤、低信噪比的液相近红外(NIR)SERS成为生化检测领域的一个重要研究方向。然而,近红外区的内禀低光子吸收转换效率不足、光子利用率低,以及液相环境中分子分散性极高、与基底接触不足,都会使液相NIR-SERS的活性降低,高灵敏的液相NIR-SERS检测也因此成为一个挑战。为了提高NIR-SERS活性,大多数研究工作集中在构建高活性的微观构型,合成具有近红外区LSPR响应的贵金属材料及异质结构。这些工作取得了一定的进展,然而当这些活性纳米基底实际应用于水溶液中探针分子检测时,良好的NIR-SERS活性会被明显抑制。因此,单纯依靠构建活性SERS基底不足以实现高灵敏的SERS探测,目前迫切需要探索新方法以提高液相NIR-SERS活性,满足日益增长的实际检测需求。近年来,通过在NIR-SERS系统中外加能量场激发,可以实现对金属纳米材料等离激元谐振特性的有效优化,从而可以进一步提高SERS的性能,在超灵敏检测中得到了广泛的关注。据此,基于Au/Ag海胆状纳米复合构型,我们设计了的协同双束激光增强的液相NIR-SERS技术,利用双束激光触发的强电磁场增强显著提高了液相NIR-SERS的活性。此外,我们还进行了有意义的应用拓展探索,实现了对多种探针分子的灵敏探测。本论文的主要研究内容如下:1.双束激光协同增强等离激元金属的液相NIR-SERS活性研究。基于液相激光辐照和化学还原制备了具有丰富“热点”的多枝状的Au/Ag海胆状纳米复合构型(Au/Ag NUs),在近红外区LSPR响应的Au/Ag NUs用于双束激光液相NIR-SERS活性研究。我们设计了一种通用的双束激光增强的液相NIR-SERS技术,通过将外加的808 nm激光激发与拉曼仪器固有的785 nm激光激发相结合,进一步提高了溶液中Au/Ag NUs的SERS活性。另一方面,本工作评估了外加激光功率对液相NIR-SERS增强的影响,通过在一定范围内增加808 nm外激光功率(0-1.0 W)可以显著增强Au/Ag NUs周围形成的电磁场,从而提高液相NIR-SERS活性。优化的双激光共聚焦区域、选定的活性等离激元纳米结构、和适合的外激光功率共同为提高液相NIR-SERS活性作出贡献。以Au/Ag NUs胶体为基底,双束激光激发的液相NIR-SERS系统使结晶紫(CV)分子的拉曼信号比单一的785 nm激光激发SERS高出约34倍。独特的双束激光增强液相NIR-SERS系统具有良好的活性、通用性、灵敏度,有望实现对真实液相环境多种污染物分子的超灵敏监测。2.基于双金属Au/Ag海胆状纳米复合构型的双束激光液相NIR-SERS应用研究。以Au/Ag NUs为基底,第二章所提出的双束激光激发液相NIR-SERS系统具有优异的性能,我们利用双激光系统实现了对多种类分子的灵敏检测。首先,我们以具有强π-π结合作用的有机芳香族染料为典型分子,对双束激光增强的液相NIR-SERS体系的灵敏性进行了评估。实验结果表明,双激光系统可以实现对多种有机芳香族染料分子:CV(10-11 M)、亚甲基蓝(MB)(10-11 M)、罗丹明6G(R6G)(10-10 M)和孔雀石绿(MG)(10-10M)分子的超灵敏液相检测,这为液相环境中有机芳香族染料的准确识别提供了可靠的方法。随后,为了进一步评估双束激光增强液相NIR-SERS体系的普适性和灵敏度,我们将其应用于两种抗生素盐酸四环素和苄基青霉素钠分子的灵敏探测,探测极限低至10-9 M,表明双激光系统具有良好的普适性。此外,独特的双激光增强NIR-SERS系统可以实现对非吸附性多环芳烃芘(10-9 M),蒽(10-7 M)和硝基芘(10-7 M)分子的超痕量液相检测。对这三种多环芳烃混合物的同时NIR-SERS分析表明了该系统的混合探测能力。并且,通过对实际湖水中芘(10-5 M-10-9 M)分子的超灵敏精确评估,成功地验证了该方法的实用性。以胶体Au/Ag NUs为基底建立的双束激光激发液相NIR-SERS体系具有良好的活性、灵敏度、稳定性、抗干扰性、均匀性、可区分性、重现性和实用性。本论文构建的双激光系统为真实环境水体中多种污染物的监测和生化反应的液相分析提供了新思路。

关键词：表面增强拉曼散射液相探测近红外光双束光激发等离激元金属

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(Ag,Au)/MoS_(2)的电解水性能及等离激元光热作用

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高等学校化学学报 2023年第6期44卷 182-194页

作者：桑丽霞马梦楠北京工业大学传热强化与过程节能教育部重点实验室传热与能源利用北京市重点实验室北京100124

MoS_(2)是电解水体系的一种备受关注的非贵金属析氢催化剂,优化其活性位点是提高其活性的研究重点.采用水热法在三维导电碳布(CC)上合成了二维片状MoS_(2),将反应温度从200℃调至180℃可保留具有更多活性位点的1T相,相应的MoS_(2)(180)... 详细信息

MoS_(2)是电解水体系的一种备受关注的非贵金属析氢催化剂,优化其活性位点是提高其活性的研究重点.采用水热法在三维导电碳布(CC)上合成了二维片状MoS_(2),将反应温度从200℃调至180℃可保留具有更多活性位点的1T相,相应的MoS_(2)(180)/CC电极表现出相对更低的析氢过电位.利用电化学方法在MoS_(2)(180)/CC上分别沉积Ag和Au纳米粒子,得到Ag/MoS_(2)(180)/CC和Au/MoS_(2)(180)/CC电极.扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)表征结果以及无光照、光照和加热条件下电化学极化曲线、电化学阻抗谱(EIS)和Tafel斜率的测试结果表明,20 nm Ag和30 nm Au的负载及光照条件均可降低析氢过电位和增加电流密度,而体系温升的作用与金属的种类有关.利用COMSOL Multiphysics软件构建MoS_(2),Ag/MoS_(2)和Au/MoS_(2)模型,模拟计算了光照下的电场和温度场,证实了Ag和Au纳米粒子的热等离激元效应及其加速电极反应从而提高电解水析氢性能的作用.

关键词：电解水二硫化钼纳米片析氢过电位等离激元金属热等离激元效应

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多尺度Ag/CuO复合光热材料的制备及在海水淡化中的应用

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无机化学学报 2020年第8期36卷 1457-1464页

作者：李政通王成兵陕西科技大学材料科学与工程学院陕西省无机材料绿色制备与功能化重点实验室西安710021

采用原位化学反应和热处理相结合的策略,在泡沫铜表面形成丝线状与花瓣状的立体无机物阵列,然后在其表面蒸镀Ag纳米颗粒(NPs),成功制备了基于泡沫铜的Ag/CuO复合光热材料。该复合材料因表面三维立体阵列结构以及Ag NPs而具备较高的太阳... 详细信息

采用原位化学反应和热处理相结合的策略,在泡沫铜表面形成丝线状与花瓣状的立体无机物阵列,然后在其表面蒸镀Ag纳米颗粒(NPs),成功制备了基于泡沫铜的Ag/CuO复合光热材料。该复合材料因表面三维立体阵列结构以及Ag NPs而具备较高的太阳光吸收率。故而,Ag/CuO复合光热材料结合三聚氰胺泡沫组成的蒸发器件实现了高效的海水淡化。本研究除了探索光陷阱深度和金属掺杂对吸收体光热转换效率增强之外,还搭建了太阳能驱动界面蒸汽生成测试系统,测试了样品的光热蒸发性能。在1倍太阳(1 kW·m-2)辐照下,该器件整体蒸发速率高达1.097 6 kg·m-2·h-1,即其蒸发效率可达78.38%。

关键词：海水淡化等离激元金属光热转换 Ag/CuO 泡沫铜

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