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Au纳米颗粒等离子体增强光催化分解水产氢性能研究

Au纳米颗粒等离子体增强光催化分解水产氢性能研究

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作者：国志颖青岛科技大学

学位级别：硕士

近年来,能源短缺和环境污染已经成为当前社会的两大难题,严重影响着人类健康和社会发展。氢气(H)作为可持续无污染的清洁能源受到了广泛的关注。但是如何清洁可持续的生产H成为了又一个难题。在众多方法中,利用太阳光催化分解水生产H受... 详细信息

近年来,能源短缺和环境污染已经成为当前社会的两大难题,严重影响着人类健康和社会发展。氢气(H)作为可持续无污染的清洁能源受到了广泛的关注。但是如何清洁可持续的生产H成为了又一个难题。在众多方法中,利用太阳光催化分解水生产H受到了许多研究人员的关注,从1972年至今,研究人员开发了一系列的半导体光催化剂。但是大多数半导体光催化剂都存在可见光响应差,稳定性差等缺点,因此各种策略和材料被用来提升光催化剂的性能。其中,等离子体金属纳米颗粒(PNPs)/半导体光催化剂因其可调节的光响应范围及其通过形成肖特基结抑制光生电子-空穴对复合的特点而引人注目。因此,合理设计合成PNPs/半导体纳米复合材料具有重要意义。本论文主要运用了种子生长法、水热法、高温煅烧法等实验方法合成了PNPs/半导体纳米复合材料,并研究了种子生长法中生长条件对金纳米颗粒(Au NPs)的影响、金/氮化碳体系(Au NPs/g-CN)的光催化反应机理以及铂-有机金属骨架化合物-金(Pt-MOF-Au)三组分纳米复合材料中结构对光催化产氢性能的影响。具体研究内容及成果如下:1、采用种子生长法合成了不同形貌的Au NPs。实验重点探究了生长条件对Au纳米棒(NR)尺寸和纯度的影响。探究得知种子液、银离子浓度、抗坏血酸(AA)和p H值对Au NRs的形貌、尺寸、纯度有较大影响。实验结果表明,增加种子液添加量可以减小Au NRs的直径,增加银离子浓度可以在一定程度上增加Au NRs长径比,适当降低p H值将有利于生长更大尺寸的Au NRs,过量的AA会使Au NRs的形貌向骨头的形状生长。2、采用高温煅烧和超声剥离的手段合成了g-CN纳米片,然后通过浸渍法将预先合成的Au NPs负载到g-CN上,最后使用氧等离子体处理去除Au NPs上过量的有机离子。实验探究了不同光谱范围内Au NPs/g-CN纳米复合材料光催化产氢速率,并证明了其反应机理。结果表明,Au NPs在局域表面等离子体共振(LSPR)增强光催化剂中具有等离子体和共催化剂双重作用。在λ>420 nm时,Au NPs/g-CN的氢气产生速率可达159.9μmol gh。3、采用溶剂热法合成了不同负载方式的Pt-MOF-Au三组分纳米复合材料,包括:MOF、MOF/Au、MOF/Pt、Pt/MOF/Au、Pt@MOF、Pt@MOF/Au,并探究其在不同光照范围内光催化产氢速率。由于Pt@MOF/Au空间分隔的结构,以及Pt-MOF和Au-MOF存在的肖特基结和Au的LSPR效应使其更有利于光的吸收,抑制光生电子-空穴对的复合,所以Pt@MIL-125/Au的光催化产氢速率大于同等负载量的Pt/MOF/Au。说明Pt@MOF/Au结构的纳米复合材料能够更加有效的促进光生电子-空穴对的分离,延长载流子的寿命。

关键词：等离子体纳米复合材料局域表面等离子体共振光催化产氢

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