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金属氧化物对生物质半焦气化特性和反应动力学影响

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过程工程学报 2022年第4期22卷 487-498页

作者：李珂曾玺王芳康国俊张建岭许光文中国矿业大学低碳能源研究院江苏徐州221008 北京工商大学生态环境学院北京100048 中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190 沈阳化工大学资源化工与材料教育部重点实验室辽宁沈阳110142

为测试生物质半焦中金属氧化物的催化作用,本研究利用热重分析仪比较脱灰半焦(ALC)及负载金属氧化物半焦(ALC-K_(2)O,ALC-Na_(2)O,ALC-CaO,ALC-Fe_(2)O_(3),ALC-MgO)的气化特性,并进行动力学计算。为提高结果准确性,采用等温和非等温实... 详细信息

为测试生物质半焦中金属氧化物的催化作用,本研究利用热重分析仪比较脱灰半焦(ALC)及负载金属氧化物半焦(ALC-K_(2)O,ALC-Na_(2)O,ALC-CaO,ALC-Fe_(2)O_(3),ALC-MgO)的气化特性,并进行动力学计算。为提高结果准确性,采用等温和非等温实验方法,并利用分布活化能模型(DAEM)和Flynn-Wall-Ozawa(FWO)等转化率法求算动力学。结果表明,金属氧化物对半焦催化效果有明显差异。等温条件下,其气化活性依次为ALC-K_(2)O>ALC-Na_(2)O>ALC-CaO>ALC-Fe_(2)O_(3)>ALC-MgO>ALC。非等温条件下,相同升温速率下,各半焦的特征汽化温度(初始温度、最大速率下温度、结束温度)由小到大依次为ALC-K_(2)O,ALC-Na_(2)O,ALC-CaO,ALC-Fe_(2)O_(3),ALC-MgO,ALC,低特征反应温度表明其高反应活性。动力学分析发现,无论是等温还是非等温气化,活化能数据依次为ALC-K_(2)O气化活性趋势相吻合。对比等温气化,非等温气化的活化能偏大,但随转化率增加变化平稳。

关键词：工业生物质等温气化非等温气化催化反应动力学解耦

松木半焦水蒸气气化特性及其对焦油催化裂解特性研究

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松木半焦水蒸气气化特性及其对焦油催化裂解特性研究

作者：王婷婷沈阳化工大学

学位级别：硕士

气化是生物质热化学转化的主要途径之一,能将低能量密度的生物质能转化为便于输送的气体燃料或合成气。生物质半焦富集了大量的固定碳成分,具有丰富的孔结构,是一种优质的气化原料和生物质焦油脱除的催化剂。本文选取松木颗粒作为研究对... 详细信息

气化是生物质热化学转化的主要途径之一,能将低能量密度的生物质能转化为便于输送的气体燃料或合成气。生物质半焦富集了大量的固定碳成分,具有丰富的孔结构,是一种优质的气化原料和生物质焦油脱除的催化剂。本文选取松木颗粒作为研究对象,利用两段炉套管反应器制备生物质半焦,并借助微型流化床反应器研究了生物质半焦水蒸气气化反应特性以及其对焦油的催化裂解特性。(1)在热解过程中:随着热解终温从873 K升高至1173 K,等温和非等温热解条件下气、焦油和半焦三种产物产率都表现出相似的变化趋势,即:气体产率增加,半焦和焦油产率降低。特别的,在同一温度条件下,等温热解的焦油产率高于非等温热解的对应值,而半焦和气体产率则表现出相反的趋势;(2)在气化过程中:随蒸气分压(SP)的升高,三种气体的生成率以及总碳转化率增大,但随T的涨幅不同,在1123 K,SP从10%增大至40%的过程中,H、CO、CO以及总碳的转化率增幅分别为1.97、1.15、1.29和1.25倍,而在1173K和1223 K下,其对应值分别为1.33、1.11、1.16和1.13倍以及1.32、1.06、1.07和1.06倍。随T升高,SP对气化反应的影响减小;特别的,在1223 K下,当SP≥20%时,受到活性位点的制约,SP对反应的影响甚微;(3)随温度升高,CO/CO呈现出先减小后增加的趋势;在1123和1173 K下,随SP升高,CO/CO降低,而在1223 K下,维持在1.25左右,且在在低温、低分压(1123 K,10%)下,三种气体的生成速率大小顺序为CO>CO>H;随着T和SP的升高,气体的最大生成速率以及总C最大转化速率增大,三种气体对应最大生成速率顺序为H>CO>CO;(4)在相同条件下,不同活化气体对半焦的微晶结构影响不大,但由于HO和CO与半焦中活性位点之间部分气化反应的发生,使得CO和HO气体条件下制得的活化半焦具有更大的比表面积,其值分别为:544.32和806.92 m/g;(5)在半焦催化焦油裂解过程中,随着温度的升高,H和CO气体的生成率增加;CO气体生成率和焦油转化率在1173 K时取得最大值;而CH气体生成率则在1123K时取得最大值。四种半焦对焦油的催化裂解效果顺序为HO>CO>Air=未活化,在1073-1223 K温度条件下,HO活化半焦催化焦油裂解时焦油总转化可达到:90.40%、94.46%、97.53%和95.54%。

关键词：半焦微型流化床等温气化催化裂解反应动力学

脱灰对两种烟煤半焦碳结构及CO_2气化反应性的影响

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中国矿业大学学报 2013年第6期42卷 1040-1046页

作者：林雄超王彩红田斌张书周剑林王永刚中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 华东理工大学煤气化及能源化工教育部重点实验室上海200237

利用XRD和激光Raman分析了两种典型中国烟煤脱灰前后半焦的碳结构变化,以等温热重法在常压和900～1 200℃温度范围内研究了半焦CO2气化反应性.结果表明,脱灰可以改变煤中局部大分子碳结构,导致煤焦的碳结构有序化程度降低,有利于气化剂... 详细信息

利用XRD和激光Raman分析了两种典型中国烟煤脱灰前后半焦的碳结构变化,以等温热重法在常压和900～1 200℃温度范围内研究了半焦CO2气化反应性.结果表明,脱灰可以改变煤中局部大分子碳结构,导致煤焦的碳结构有序化程度降低,有利于气化剂渗入碳层内部,增加反应活性位;脱灰减少了热解气缩聚支撑点,降低了二次热缩聚发生.两个因素共同作用可提高脱灰半焦的CO2气化反应活性.神华煤灰催化成分含量较高,脱灰后催化作用消失,而脱灰引起的碳微结构变化使反应性增强,脱灰前后反应性差别不大;兖州煤灰催化作用相对较弱,而且灰分含量较高,脱灰对碳结构变化影响较大,因此脱灰后反应性明显增强.

关键词：等温气化脱灰半焦反应性碳结构变化

微型流化床中不同CO_(2)分压下煤焦气化反应动力学研究

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天然气化工—C1化学与化工 2021年第5期46卷 36-42页

作者：李珂曾玺王芳岳君容康国俊谭依玲王少楠中国矿业大学低碳能源研究院江苏徐州221008 北京工商大学生态环境学院北京100048 中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190 西南化工研究设计院有限公司四川成都610225

利用新开发的微型流化床反应分析仪(MFBRA)开展了煤焦-CO_(2)等温气化反应实验,考察了气化剂分压对半焦气化反应特性的影响,并与热重分析仪(TGA)中的气化反应行为和动力学进行了对比。结果表明,与TGA相比,相同条件下,MFBRA测定的反应速... 详细信息

利用新开发的微型流化床反应分析仪(MFBRA)开展了煤焦-CO_(2)等温气化反应实验,考察了气化剂分压对半焦气化反应特性的影响,并与热重分析仪(TGA)中的气化反应行为和动力学进行了对比。结果表明,与TGA相比,相同条件下,MFBRA测定的反应速率更高,利用等转化率法计算得到的活化能偏大,这主要是由于MFBRA中均匀的温度分布、高传热速率及对气-固反应扩散的有效抑制。分析MFBRA中气化剂分压影响发现,高气化剂分压下,半焦具有更高的反应速率和更短的气化反应完成时间,且CO_(2)分压大于20%时,分压对气化反应的影响有限。总体而言,各气化剂分压下半焦气化反应在不同转化率下的活化能分布均匀,这进一步说明MFBRA内低气体扩散在半焦气化反应行为测定和动力学求算准确性方面的优势,求得的数据更贴近实际情况。

关键词： MFBRA TGA 煤焦等温气化 CO_(2)分压

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浑源煤焦的CO_2气化特性研究

华北电力大学学报（自然科学版） 2011年第5期38卷 105-108页

作者：陈鸿伟吴亮高松韩亮索新良华北电力大学能源动力与机械工程学院河北保定071003

在750～950℃范围内,用等温气化的方法研究了热解温度、热解时间、CO2分压、气化温度等对浑源煤焦气化反应特性的影响。结果表明,浑源煤焦在850℃时的气化活性较好;随着制焦温度的提高,气化活性下降;30 min焦与50 min焦的气化活性无明... 详细信息

在750～950℃范围内,用等温气化的方法研究了热解温度、热解时间、CO2分压、气化温度等对浑源煤焦气化反应特性的影响。结果表明,浑源煤焦在850℃时的气化活性较好;随着制焦温度的提高,气化活性下降;30 min焦与50 min焦的气化活性无明显差异,而2 h焦则表现出了随保温时间延长,气化活性降低的趋势;0.05～0.1 MPa范围内,煤焦的气化反应性随CO2分压的提高而提高;半衰期法计算的气化反应活化能为126.24 kJ/mol,分布活化能模型更加具体地反映了煤焦在不同反应阶段反应活性的变化规律。

关键词：等温气化气化活性煤焦 CO2气化活化能

石油焦气化/催化气化过程中焦结构及反应特性研究

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石油焦气化/催化气化过程中焦结构及反应特性研究

作者：向欣宁太原理工大学

学位级别：硕士

随着工业生产对轻质油品需求量的不断上升,作为石油加工的副产物,石油焦产量亦随之增加。如何清洁高效利用石油焦已成为亟待解决的问题。利用气化技术可有效解决石油焦利用过程中二氧化硫等有害气体的排放,同时生产石化企业所需的氢气,... 详细信息

随着工业生产对轻质油品需求量的不断上升,作为石油加工的副产物,石油焦产量亦随之增加。如何清洁高效利用石油焦已成为亟待解决的问题。利用气化技术可有效解决石油焦利用过程中二氧化硫等有害气体的排放,同时生产石化企业所需的氢气,被认为是一种清洁高效处理石油焦的方法。然而石油焦为液相成焦,结构致密,孔隙结构不发达,灰分及挥发分含量低,导致其气化活性较低,这就极大了增大了气化利用的难度。碱金属盐类催化剂(KCO)具有良好的催化活性,可作为石油焦、煤等含碳物料的催化剂和反应介质。因此,采用碱金属盐类催化剂来提高石油焦的气化反应性具有重要的现实意义。科学认识石油焦结构与反应性规律,尤其是催化剂添加后的反应性规律,是开发适宜于石油焦气化利用技术的关键,但当前对其研究仍存有一定的不足。本文采用热重分析仪对三种石油焦进行CO非等温气化/催化气化反应特性研究及等温气化/催化气化反应特性研究,并利用固定床管式炉制备不同碳转化率的气化残焦,探究反应过程中焦结构的演变规律,以期对石油焦催化气化利用提供一定的基础研究数据。主要研究内容包括:(1)利用热重分析仪对镇海石油焦、京博石油焦和胜利石油焦进行CO非等温气化反应特性研究。并通过N物理吸附表征、XRD、Raman表征,分析探讨石油焦结构对气化反应性的影响。研究结果表明,利用比气化速率能够较好描述三种石油焦的气化反应性差异,气化活性大小顺序为胜利>京博>镇海。关联石油焦结构分析发现其气化反应性与碳结构的有序度和CO化学吸附量关联性较好。石油焦的CO总吸附量及碳结构有序化程度能够有效反映石油焦气化过程中与反应气体吸附并进行化学反应断键的难易程度,故可作为评价其气化反应性的有效参数。利用比气化速率计算得到胜利、京博和镇海石油焦的气化反应活化能分别为216 k J/mol、245 k J/mol和280 k J/mol。(2)利用热重分析仪,研究了KCO催化剂掺混比例对石油焦非等温催化气化反应特性,并结合固定床管式炉制备不同碳转化率的气化残焦,通过N物理吸附表征、XRD、Raman表征,探究了石油焦气化反应过程中焦结构的演变规律。研究结果表明,KCO催化剂的添加可大幅度提升石油焦的气化反应性,且随着催化剂掺混比例的添加,石油焦催化气化反应活性不断增加。当催化剂负载量大于5 mmol K时催化剂会出现接近饱和状态,继续增大催化剂负载量对石油焦气化反应性提升有限,但并未有抑制气化反应现象发生。同时还发现催化剂的添加方式也是影响石油焦气化反应性的重要因素。相较干混法,浸渍法负载催化剂能够更大幅度提高石油焦催化气化活性(即使是在催化剂饱和掺混比例下)。由于KCO的刻蚀作用破坏了石油焦结构导致气化反应过程中碳的石墨化程度降低。并利用燃烧反应分析残焦活性发现,反应过程中石油焦结构的改变是影响石油焦非等温催化气化反应性的重要因素。(3)采用热重分析仪对镇海石油焦等温催化气化反应特性进行研究,并利用固定床管式炉制备不同反应程度的气化残焦,通过N物理吸附表征、XRD、Raman表征手段对气化残焦进行焦结构分析,探究了等温气化反应过程中石油焦结构与反应性变化规律。研究结果表明,在等温催化气化过程中,随着反应程度的增加,石油焦的芳香片层堆积高度降低,碳微晶结构变得更加无序,石墨化程度降低。气化残焦的燃烧反应活性与反应过程中焦结构变化规律不一致,表明焦结构变化不是影响石油焦等温气化/催化气化反应性的关键因素。

关键词：石油焦非等温气化等温气化热重分析焦结构

神木煤焦与流化床气化带出细粉的CO_2气化特性

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洁净煤技术 2019年第1期25卷 98-102页

作者：樊红莉李风海黄戒介菏泽学院化学化工学院山东菏泽274000 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001

为了研究煤焦与流化床气化带出细粉的CO_2气化特性,采用热重分析仪考察了不同气化温度和CO_2分压对神木煤焦与细粉气化行为的影响。结果表明,固定CO_2分压提高气化温度或固定气化温度提高CO_2分压都能加快神木煤焦和细粉气化反应的进行... 详细信息

为了研究煤焦与流化床气化带出细粉的CO_2气化特性,采用热重分析仪考察了不同气化温度和CO_2分压对神木煤焦与细粉气化行为的影响。结果表明,固定CO_2分压提高气化温度或固定气化温度提高CO_2分压都能加快神木煤焦和细粉气化反应的进行,缩短达到一定碳转化率所需时间;神木煤焦和细粉的反应速率随碳转化率的增大均先快速增大到最大值,而后缓慢降低;神木煤焦和细粉的CO_2气化反应活化能均随碳转化率的升高而增大,在相同的碳转化率下,神木煤细粉的反应活化能大于神木煤焦。与神木煤焦相比,神木煤细粉的CO_2气化反应活性较低。

关键词：煤焦细粉 CO2气化等温气化气化活性