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稀土元素在多孔介质中的释放、迁移及协同迁移机制研究

稀土元素在多孔介质中的释放、迁移及协同迁移机制研究

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作者：万全广东工业大学

学位级别：硕士

由于国内外稀土资源需求的日益增加,使稀土矿开采不断扩张,传统开采工艺已造成矿区生态系统的严重破坏,同时导致稀土释放迁移至周边水土环境中,造成进一步污染及危害周边居民健康。近年来,关于稀土在环境中的生物地球化学行为引起大家... 详细信息

由于国内外稀土资源需求的日益增加,使稀土矿开采不断扩张,传统开采工艺已造成矿区生态系统的严重破坏,同时导致稀土释放迁移至周边水土环境中,造成进一步污染及危害周边居民健康。近年来,关于稀土在环境中的生物地球化学行为引起大家广泛关注,但大多数研究主要集中在多孔介质中稀土纳米颗粒（如二氧化铈纳米颗粒）的迁移行为,或研究稀土元素在土壤中的浓度分布和赋存特征等,从而评估稀土元素在土壤中的潜在迁移行为。然而,关于稀土在土壤中的释放迁移机制以及在多孔介质中界面迁移机理的研究仍较少且不系统。因此,研究稀土元素（Rare earth elements,REEs）在多孔介质中的释放迁移机制对于稀土矿区的生态修复及周边环境的污染防控具有重要的科学意义。本研究选择三种代表性轻、中、重稀土元素（镧（La）,钆（Gd）,镱（Yb））作为研究对象,开展单一迁移、协同迁移、竞争截留以及与代表性的土壤胶体（高岭土）协同迁移相关研究。以前期研究结果为基础,进一步探究模拟降雨过程中的流态变化和溶液化学扰动下稀土元素在稀土污染土壤中的释放和再迁移机制。通过实验和数值模拟两方面深入分析,探究不同稀土元素迁移行为的差异,深刻剖析和探讨稀土元素释放及再迁移的影响机制。主要内容和结论如下:1.探究三种离子态稀土元素（La（轻稀土）,Gd（中稀土）和Yb（重稀土））在多孔介质中的迁移、共迁移和竞争截留。通过饱和石英砂柱实验的穿透曲线（breakthrough curves,BTCs）和截留曲线（retention profiles,RPs）发现:a)由于稀土离子对石英砂的亲和力较弱,所有稀土离子在石英砂中均表现出相当大的迁移和少量且几乎均匀的截留。b)稀土元素在单一迁移及共迁移的体系下迁移能力都遵循La＞Gd＞Yb的顺序,这表明稀土元素的迁移能力随着原子序数的减少而增加。c)对于同一元素,共迁移时迁移量相较其单一迁移有所增加。通过数值模拟分析发现稀土离子在石英砂上的截留主要是一个动力学吸附过程,竞争截留是导致稀土元素在共迁移时迁移量增加的主导机制。2.探究离子态稀土元素和高岭土（代表性粘土矿物）在多孔介质中的协同迁移。稀土元素和高岭土的共迁移表明,在动力学吸附的情况下,高岭土对稀土元素的迁移有轻微的影响。然而,稀土离子却极大的抑制了高岭土在石英砂中的迁移。通过吸附实验进一步发现,虽然稀土元素在高岭土上的吸附能力较弱,但稀土离子的存在导致高岭土与石英砂之间的静电斥力降低,从而导致了高岭土在石英砂中的截留。3.研究模拟降雨过程中稀土矿区及周边稀土污染土壤中稀土的释放及再迁移机制。稀土污染土壤中,在自然降雨产生的溶液化学扰动（如离子交换和离子强度降低等）以及流态变化下,稀土元素的释放和再迁移主要通过两种途径:（1）离子交换过程引起的释放和再迁移;（2）土壤胶体促进稀土元素的迁移。其中,在土壤粘粒组分少和有机质含量低的矿区土中,稀土元素的再迁移主要是离子交换的作用导致。在农田土中,轻稀土和中稀土也主要在离子交换作用下发生再迁移,而重稀土在离子交换较弱的时候,会通过土壤胶体的促进作用再迁移。此外,流态的中断会使农田土中稀土元素更难发生再迁移。这些工作加深了我们对不同稀土元素迁移行为的理解,为防止稀土污染的扩散提供了理论基础。

关键词：稀土元素迁移协同迁移竞争截留数值模拟

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