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废石墨基膨胀石墨在锂空气电池中的应用

废石墨基膨胀石墨在锂空气电池中的应用

作者：王允烁烟台大学

学位级别：硕士

锂离子电池因为具备高能量密度、高功率密度、体积小、循环寿命长等优势融入了人类社会的众多领域,在现代社会发展中发挥着至关重要的作用。随着锂离子电池的广泛应用,在可预见的将来会面临大规模的锂离子电池退役潮,若这些退役电池没... 详细信息

锂离子电池因为具备高能量密度、高功率密度、体积小、循环寿命长等优势融入了人类社会的众多领域,在现代社会发展中发挥着至关重要的作用。随着锂离子电池的广泛应用,在可预见的将来会面临大规模的锂离子电池退役潮,若这些退役电池没有进行相应处置,会对环境以及人类健康带来极大威胁,并且退役电池中的电极材料如负极石墨,如果未经合理回收再利用也会导致温室气体污染等问题,因此,从环境、安全、经济、资源等多角度来看,对退役锂离子电池采取高效、安全、绿色的方法进行回收和再利用具有重大意义。为此,本文将废石墨与高能量密度的锂空气电池相结合,将其制备成电化学性能优异的正极材料,提升锂空气电池正极上缓慢的反应动力学,改善电池充放电能量效率低、倍率性能差、循环寿命短等一系列问题。本论文主要开展了以下研究工作:（1）利用退役锂离子电池的废石墨,通过化学插层结合退火工艺,制备出具有“海绵状”结构的膨胀石墨（EG）,作为锂空气电池的正极。膨胀石墨的“海绵状”结构为放电产物的沉积提供了丰富的反应场所和充足的空间。此外,EG互联共通的结构还能实现电池反应的高效传质。因此,将其用作锂空气电池正极,在200 m A g的电流密度下可以获得11375 m Ah g的高比容量,同时具有超高的循环稳定性,在600 m Ah g的截止容量实现447次循环。这一策略实现了退役锂离子电池石墨负极到高性能锂空气电池正极的高附加值再利用,有效避免了资源浪费和环境污染。（2）采用一种简单的化学插层工艺,以鳞片废石墨为前驱体在退火过程中三聚氰胺辅助热解可一步实现膨胀石墨的还原和氮掺杂制备出具有“蠕虫状”结构的氮掺杂膨胀石墨（N-EG）作为锂空气电池正极。氮元素掺杂提高膨胀石墨的导电性和电催化活性。“蠕虫状”膨胀石墨的连续分层多孔结构不仅能为放电产物的储存提供足够的空间,还能促进电传质。此外,通过将密度泛函理论（DFT）计算与实验数据相结合,我们证明了膨胀石墨表面的吡啶N可诱导放电产物LiO以表面生长结合溶剂化生长的方式成核。这种在锂空气电池中对废石墨的处理和利用策略,可以扩大退役石墨的应用潜力,有效地减少环境污染和资源消耗。（3）为进一步提升膨胀石墨电极的催化活性和容量,通过化学气相沉积方法处理鳞片废石墨,构建多维复合材料。首先,将高活性Co-N-C位点与三维膨胀石墨整合在一起,制备了一维碳纳米管与三维膨胀石墨相结合的多维复合材料Co-N-CNT/EG作为锂氧气电池正极。Co-N-CNT/EG电极的独特结构促进了氧气扩散和电解质的渗透。同时,由于杂原子掺杂CNT/EG的均匀负载,Co-N-CNT/EG正极具有优异的催化活性。采用Co-N-CNT/EG正极的锂空气电池具有低放电平台（2.85 V）和低充电过电位（1.11 V）。此外,采用Co-N-CNT/EG正极锂空气电池还具有在200m A g电流密度下超过19000 m Ah g高放电容量和长循环寿命（175圈）。

关键词：废石墨退役电池空气正极锂空气电池

有机体系锂空气电池的正极材料制备及其电化学性能研究

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有机体系锂空气电池的正极材料制备及其电化学性能研究

作者：范月恒上海交通大学

学位级别：硕士

随着人类对高效、清洁的替代能源的需求日益增长,锂-空气电池因在新型电池中拥有最高的能量密度而受到大量关注,未来有望取代燃油为汽车提供动力。目前,制约着有机体系锂-空气电池发展的主要因素是缓慢的电化学动力学反应和不溶性、电... 详细信息

随着人类对高效、清洁的替代能源的需求日益增长,锂-空气电池因在新型电池中拥有最高的能量密度而受到大量关注,未来有望取代燃油为汽车提供动力。目前,制约着有机体系锂-空气电池发展的主要因素是缓慢的电化学动力学反应和不溶性、电绝缘性的放电产物对孔道的堵塞。空气正电极作为氧还原(ORR)和氧析出(OER)反应发生场所,同时起到容纳放电产物过氧化锂的作用,对电池性能的影响最大。为了制备高比容量、高循环性能的有机体系锂-空气电池,本论文着重从正极多孔结构的构建、电极表面催化剂的负载两方面展开论述,并对其形貌、孔隙结构、化学成分、电化学性能等因素进行了分析,相应的研究内容如下:本文以聚苯乙烯微球(PS球)作为模板,设计并制备了孔结构良好、比表面积大、孔隙率适宜的α-Mn O/pr GO复合石墨烯材料和具有优良催化活性的B-pr GO材料。用水溶性的羧甲基纤维素(CMC)作黏结剂,将α-Mn O/pr GO制成空气正极,装配成电池后,进行电化学测试。恒电流为100 m A·g时,电池比容量达到了13294m Ah·g,限定容量为1000 m A·g时,电池循环圈数达到了239次。其优异性能的主要原因是:1)三维多孔结构的设计:复合材料的三维多孔结构为锂离子和氧气的传输提供了十分便利的通道。与此同时,合理的孔结构可以为电池提供较大的存储空间,保证放电产物的长期大量堆积而不使电池失效。2)α-Mn O复合。α-Mn O具有良好的双功能催化活性,从而促进锂-空气电池循环过程中氧还原(ORR)/氧析出(OER)反应。制备的α-Mn O/pr GO复合电极丰富了催化活性中心的位点数,提高了催化活性中心的本征活性,增加了产物储存空间,进而使电池的倍率性能和循环可逆性等电化学性能显著提高。其中α-Mn O/pr GO复合体系的多孔结构与α-Mn O催化活性之间具有良好的协同效应。与此同时,硼掺杂的三维多孔B-pr GO也展现了良好的电化学性能,对开发可实用的高效锂-空气电池具有很大的借鉴意义。综上所述,本文以还原氧化石墨烯为基底,聚苯乙烯微球为模板制成了三维多孔材料;并以二氧化锰为复合材料、硼为掺杂材料制备了三维多孔结构的催化电极。本文设计开发的三维多孔正极催化材料,具有优良的性能表现,对锂-空气电池推广应用具有重要意义。

关键词：锂-空气电池空气正极多孔结构催化性能

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高性能非水性体系锂空气电池研究进展

稀有金属材料与工程 2015年第8期44卷 2074-2080页

作者：王芳李豪君刘东陈静徐扬海梁春生罗仲宽深圳大学广东深圳518060

随着清洁能源革命的到来,以电能代替燃汽驱动汽车行驶的方式已渐渐进入人们的视野。目前电动汽车使用的锂离子电池受制于其理论比能量较低,其连续行驶距离远低于内燃机动力汽车所能达到的距离。与锂离子电池不同,锂空气电池具有极高的... 详细信息

随着清洁能源革命的到来,以电能代替燃汽驱动汽车行驶的方式已渐渐进入人们的视野。目前电动汽车使用的锂离子电池受制于其理论比能量较低,其连续行驶距离远低于内燃机动力汽车所能达到的距离。与锂离子电池不同,锂空气电池具有极高的理论比能量,有望取代锂离子电池成为电动汽车行业的核心技术。故本文综述了近几年锂空气电池在反应机理、非水性电解液和空气正极3个方面的最新研究进展,并展望了其未来的发展趋势。

关键词：锂空气电池机理电解液空气正极研究进展发展趋势

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铝—空气电池的基础研究

铝—空气电池的基础研究

作者：熊亚琪中南大学

学位级别：硕士

摘要：目前铝-空气电池的研究工作还面临一些问题,第一是对铝-空气电池的电化学基础研究工作不足;第二是现有电池多为正负极一体化结构,这导致氧扩散对铝负极的影响难以消除;第三是铝-空气电池的电动势一直低于理论值,这个现象的原因未... 详细信息

摘要：目前铝-空气电池的研究工作还面临一些问题,第一是对铝-空气电池的电化学基础研究工作不足;第二是现有电池多为正负极一体化结构,这导致氧扩散对铝负极的影响难以消除;第三是铝-空气电池的电动势一直低于理论值,这个现象的原因未能解释清楚,还有铝-水体系中的铝负极放电理论也研究不足。为解决以上问题,今围绕着电化学基础研究做了以下几点工作。1)对空气正极的研究。首先,加入阴离子交换膜去改进空气正极的结构,结果显示,这样能防止空气正极的氧气扩散到铝负极从而产生干扰;其次,试验了三种不同材料作为空气正极的集流体,结果表明采用碳毡集流体效果最好;最后,比较了空气正极和铝负极电势各自偏离理论值的大小,结果表明铝-空气电池的实际电动势之所以远低于理论电动势的原因是铝负极的严重极化。2)对铝负极的研究。首先,考察了除去铝负极表面氧化膜前后铝负极电势的变化,结果表明该电势变化不大,氧化膜不是导致铝负极发生极化的原因;其次,讨论了铝的电化学腐蚀对铝的电极电势的影响,提出了铝-水体系中铝的电化学腐蚀导致铝负极极化偏移理论,实验结果显示,极化偏移理论符合实际,控制实验环境在低氧状态下,氢离子去极化腐蚀是铝负极的严重极化的原因;最后,补充了中性电解质溶液中铝稳定电极电势的快速切入实验测定。3)对组装而成的整体铝-空气电池的研究。组装完成了采用实用原型离子膜空气电极的铝-空气电池,其放电测试结果显示,在1mA恒流放电时电池的放电电势下降很快,可能的原因是电池正负极活性物质并没有得到充分激活,放电时电极极化较大,让电池放电半小时后放电容量达到0.502mAh,电池放电远没有达到放电极限,可见电池容量很大,符合理论计算。

关键词：铝-空气电池铝负极空气正极 E-pH图