检索结果-南通市图书馆

检索条件"主题词=稀土金属微合金化"

共 1 条记录，以下是1-10 订阅

全选清除本页清除全部题录导出标记到"检索档案"

详细简洁

排序：

高应变合金纳米晶的可控制备及其亚结构诱导的酸性水氧析出机制的研究

高应变合金纳米晶的可控制备及其亚结构诱导的酸性水氧析出机制的...

引用

作者：李荣超北京化工大学

学位级别：硕士

质子交换膜水电解（PEMWE）制氢技术目前被认为是实现分布式可再生能源（如风能和太阳能）大规模储存与转换的最佳方式之一。相对于动力学较快的阴极氢析出,动力学过程缓慢的阳极氧析出反应（OER）目前制约着PEMWE的实际应用。此外,在... 详细信息

质子交换膜水电解（PEMWE）制氢技术目前被认为是实现分布式可再生能源（如风能和太阳能）大规模储存与转换的最佳方式之一。相对于动力学较快的阴极氢析出,动力学过程缓慢的阳极氧析出反应（OER）目前制约着PEMWE的实际应用。此外,在强腐蚀性的酸性水裂解中,催化剂的电催化活性和长期稳定性能普遍认为存在严重的相互制约关系。因此,同时提高活性和稳定性是当前开发新型、高效OER催化剂的关键挑战之一。本文利用酸性水氧化的常用铱（Ir）和钌（Ru）作为合金纳米晶活性组元,通过微合金化策略,引入大尺寸的稀土金属元素（La,Ce,Pr等）,制备出高应变水平的多组元纳米晶催化剂。重点通过其成分调制、微观结构缺陷的设计,以及特殊形貌的调控,实现了活性和稳定性能的同时提高。在此基础上,探索了在高应变微观环境下,催化剂的微观几何结构和电子结构与电催化性能之间的关系,揭示了OER动力学过程的强化机制。取得的主要研究结果如下:（1）首先采用热辅助的硼氢化钠原位还原的方法,在60℃水溶液中通过快速成核策略,首次制备了具有应变波特征的LaRuIr纳米晶催化剂。当La含量为0.85 at%时,具有典型的HCP结构,平均尺寸约为4 nm。微合金化的La原子富集在刃型位错周围,形成了柯氏（Cottrell）气团型亚结构,因而在基体内部产生了周期性分布压缩和拉伸应变。在10 mA cm-2电流密度下,OER反应过电位仅为184 mV,其比商业IrO2低108 mV。在PEMWE器件中,该催化剂在50 mA cm-2的电流密度下,电池运行电位为1.6 V,稳定运行60小时后电位基本不变,远超当前的商业IrO2催化剂。（2）其次,以商用的可酸去除的氧化锌（Zn O）作为硬模板,通过外延生长的方法,制备出鸟巢状非担载型LaRuIr纳米晶催化剂。结构扭曲的巢状结构的形成归因于纳米颗粒（NP）亚结构的定向自组装,形成大量La稳定的共格界面,产生交替分布的高密度压缩、拉伸应力场。在0.5 M H2SO4中,10 mA cm-2电流密度条件下,过电位仅为198 mV。组装的LaRuIr||Pt/C器件,在100 mA cm-2条件下稳定运行55 h（槽电压1.69 V）,超过目前商用IrO2||Pt/C催化剂组合。该催化剂高的稳定性能与La稳定的巢状结构所产生的更负内聚能有关。（3）酸性OER强化机制的研究结果表明:提高的电催化性能主要归因于纳米晶内部同时存在原子级的压缩和拉伸应变所致。压缩应变显著降低Ru/Ir位点的活化能,在热力学上加速OER动力学过程遵循AEM或LOM机制进行。而拉伸应变增加了费米能级附近的电子态,然后更多的含氧吸附质被激活,动力学上促进了OER速率。此外,在拉伸应变作用下,高度亲氧La表面吸附的含氧阴离子通过迁移和再吸附,触发了催化剂表面氧化层LOM机制产生的氧空位缺陷的修复,避免结构坍塌或阳离子的化学溶解,实现酸性OER过程中的长期稳定性。该研究采用的稀土金属微合金化方法,为开发下一代高性能电催化剂提供有益的尝试。

关键词：水分解氧析出稀土金属微合金化应变调控性能强化

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

全选清除本页清除全部题录导出标记到“检索档案”

共1页 << < 1 > >>

回到顶部

执行限定条件

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：