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水系锌离子电池的电极结构设计及其界面调控的研究

水系锌离子电池的电极结构设计及其界面调控的研究

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作者：陈泓伯吉林大学

学位级别：硕士

日益加剧的环境问题和动荡的全球能源市场,导致人们对能源的需求日益增加,不可避免地提升了能源结构重组的重要性。然而目前大部分能源来自化石燃料的燃烧,不仅导致大量的二氧化碳排放,而且出现了一系列的环境和社会问题。因此发展可再... 详细信息

日益加剧的环境问题和动荡的全球能源市场,导致人们对能源的需求日益增加,不可避免地提升了能源结构重组的重要性。然而目前大部分能源来自化石燃料的燃烧,不仅导致大量的二氧化碳排放,而且出现了一系列的环境和社会问题。因此发展可再生能源（如太阳能、风能、潮汐能）并使其反过来推动传统储能系统的变革具有重要意义。虽然锂离子电池（LIBs）现已广泛应用于各种电子设备中。但由于锂资源有限,易燃的有机电解液和高活性金属锂容易引起安全事故,阻碍了锂离子电池更广泛的应用。锌离子电池（ZIBs）由于其安全性高、制备工艺简单、电极电位低、理论容量高等特点,在电化学储能领域引起了广泛的关注。然而,锌金属负极的严重问题,如枝晶生长、析氢、腐蚀和钝化,导致负极可逆性差,电池寿命短。这些问题严重阻碍了锌离子电池的实际应用。为了克服上述问题,本文通过调节电极/电解液界面,有效解决了电池循环过程离子传输速度慢且循环寿命短的问题,本文具体研究内容围绕如下两个方面展开:1.实现动态可逆界面的混合电解液用于水系锌离子电池金属锌具有高容量、低成本等优点,是一种很有前途的水基多价金属离子二次电池负极材料。然而,在实际应用中,电极/电解液界面存在严重的枝晶生长和腐蚀等副反应。我们通过在传统的硫酸锌电解液中添加微量的D-甘露糖（DM）和木质素磺酸钠（SLS）添加剂来调节锌离子通量,抑制循环过程中的锌枝晶等副反应。在电镀和剥离电场的作用下,DM和LS2-交替地吸附在电极表面,加速了锌离子的运输,使锌均匀成核和沉积,并抑制副反应,从而获得高的库仑效率。得益于这些优势,使用ZS-DM-SLS为电解液的对称电池在1 m A cm-2的电流密度下表现出6400小时以上的无枝晶超长循环寿命。使用ZS-DM-SLS电解液的Zn||ZnxMn O2全电池表现出优异的锌离子传输和储存动力学,在2 A g-1的充放电电流密度下,经2000次循环后仍保持81.7%的初始放电容量,库伦效率高达99.9%。2.纳米多孔锌锡合金作为水系锌离子电池负极材料作为锂离子电池最有潜力的替代品之一,水系锌离子电池被进行了广泛而深入的研究。我们证明了Li+辅助的纳米多孔锌锡合金负极显著抑制了循环过程中的副反应,有望作为高性能水系锌离子电池负极材料。由于形成了亲锌的锡金属壳层,通过锡与锌的电偶对促进了锌的剥离/电镀,使电极表面锌的形核过电位低至2.2 m V。此外,电解液中的Li+优先吸附在电极凸起处,进一步抑制了电极表面的枝晶生长。以纳米多孔锌锡合金为电极、含0.8M Li Cl的2M Zn（OTF）2为电解液组装的对称电池在10 m A cm-2的大电流密度下以极低的过电位循环超过2700小时,并在1-200C(1C=0.5 m A cm-2)的大倍率下保持着稳定的循环。组装的NP Zn-Sn||AlxMn O2/C全电池在0.5 A g-1的比电流下,经过400次充放电循环后仍能保持～85%的初始容量。

关键词：水系锌离子电池电解液添加剂纳米多孔金属锌基合金负极离子预插层

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基于层间调控策略改性二氧化锰正极材料及其储锌性能研究

基于层间调控策略改性二氧化锰正极材料及其储锌性能研究

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作者：张可晴兰州大学

学位级别：硕士

水系锌离子电池(AZIBs)由于成本低、安全性高以及制备工艺简单等特点而日益发展。二氧化锰具有理论容量高和自然储量丰富,以及晶体结构多样(α、β、γ、δ)的优点,成为AZIBs极具竞争力的正极材料。然而,二氧化锰的实际应用受到阻碍,首... 详细信息

水系锌离子电池(AZIBs)由于成本低、安全性高以及制备工艺简单等特点而日益发展。二氧化锰具有理论容量高和自然储量丰富,以及晶体结构多样(α、β、γ、δ)的优点,成为AZIBs极具竞争力的正极材料。然而,二氧化锰的实际应用受到阻碍,首先其工作容量较低,并且自身的结构(隧道/层状)在放/充电过程中伴随着严重的坍塌和破坏。另外,其固有导电性的不足使得离子传输速率慢。针对以上问题,从调控微观结构的角度出发,通过金属离子(Na/Ag)预嵌层策略对二氧化锰改性,以达到增加导电性和稳固层结构的作用。为此开展了两项研究工作,结合各种表征和测试技术对样品进行分析,并通过分析电化学动力学过程探究了层间预嵌金属离子提升电池性能的原因。主要研究内容如下:(1)针对层状二氧化锰比容量低、循环稳定性差的问题。利用水热法制备原始的MnO,接着通过Na预嵌层策略,在超声条件下采用化学还原法,成功合成含氧空位的Na预插层二氧化锰电极材料(Na-MnO)。实验结果表明,Na引入使得层间距缩小了0.01 nm,提高了MnO层状结构的稳定性。进入层间的Na和氧空位的共同作用,引起Mn元素平均氧化态的降低,使电极材料的导电性增加,提升离子传输速率。同时,产生的氧空位还额外增加了离子嵌入的活性位点,从而提升电极的比容量。电化学测试结果表明,Na-MnO电极具有优良的储锌能力,200 m A g时将比容量从210.5 m Ah g提升至247.6 m Ah g,1000m A g时放/充电2000圈,Na-MnO的容量相比原始的MnO(91.6 m Ah g)提升到140.1 m Ah g。此外,GITT和EIS计算结果表明,与原始MnO相比,Na-MnO有更低的电荷转移电子和更快的离子扩散系数。(2)在研究了二氧化锰层间预嵌非活性离子并引入氧空位导致层间变化和容量提升的基础上,又探究了电化学活性离子的引入对二氧化锰的结构和性能影响。利用简单的一步水热法制备Ag层间调节的MnO(Ag-MnO),并与原始的MnO对比。Ag的引入将层间距扩大了0.02 nm,有效缓解了层间的静电相互作用,从而提升离子的迁移速率。此外,通过离位表征技术发现,MnO层间的Ag在前几个放/充电过程中会发生迁移,不可逆的电子转移形成Ag单质。层间Ag离子和原位生成的Ag金属协同增强了MnO的导电性和结构稳定性。对比两种电极的性能发现,Ag-MnO电极获得了更高的容量。100 m A g时,Ag-MnO的最高容量为286.0 m Ah g,循环150圈没有衰减。而MnO电极经历150次循环后的容量仅为45 m Ah g,仅为最高容量的24.3%。1000 m A g时,Ag-MnO超过600次放/充电,容量为161.7 m Ah g(保持率,98.8%)。而MnO的容量仅留39.1 m Ah g(保持率,33.0%)。这说明具有电化学活性的金属离子预嵌入会参与氧化还原过程,从而提供更高的比容量。

关键词：水系锌离子电池二氧化锰离子预插层储锌机理

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