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储能科学与技术 2020年第2期9卷 339-345页

作者：叶戈袁洪赵辰孜朱高龙徐磊侯立鹏程新兵何传新南皓雄刘全兵黄佳琦张强北京理工大学前沿交叉科学研究院北京100081 清华大学化学工程系绿色化学反应工程与技术北京市重点实验室北京100084 深圳大学化学与化工学院功能高分子深圳市重点实验室广东深圳518000 广东工业大学轻工化工学院广东广州510006

全固态锂硫电池可抑制锂枝晶生长,且可避免多硫化物穿梭等问题,被认为是极具前景的下一代储能体系。固态正极中活性物质硫的绝缘性,使得电化学氧化还原需要离子传输和电子传递网络的双连通。而如何平衡固态正极中离子输运与电子传递路... 详细信息

全固态锂硫电池可抑制锂枝晶生长,且可避免多硫化物穿梭等问题,被认为是极具前景的下一代储能体系。固态正极中活性物质硫的绝缘性,使得电化学氧化还原需要离子传输和电子传递网络的双连通。而如何平衡固态正极中离子输运与电子传递路径是实现电池稳定运行的关键。面向未来高比能储能体系,本文在40%(质量分数,下同)的高硫含量复合正极中,通过调控复合正极中电子导体碳纳米管(CNT)与离子导体Li10GeP2S12(LGPS)相对含量,借助扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)与拉曼测试以及电化学测试与表征等,考察不同CNT与LGPS比例下硫正极的电子导率与离子导率,并通过对比硫正极的首圈放电容量以及在第二圈的容量保持率,从而探索正极设计的离子通路与电子通路的最优平衡条件。结果表明,硫正极中LGPS电解质含量低时,锂离子传输受阻;当LGPS电解质含量高时,电子传递阻力大且反应活性界面有限。因此,综合对比放电容量与容量保持率,可以得出40%高硫含量正极中,离子输运与电子传递的最优平衡条件是CNT和LGPS的含量分别为15%和45%,此时全固态锂硫电池首圈放电比容量621 mA·h/g,容量衰减率为3%。

关键词：全固态锂硫电池硫化物电解质复合正极离子电子输运高硫含量

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离子预嵌入MXene的空间微结构与电极功能调制机理研究

离子预嵌入MXene的空间微结构与电极功能调制机理研究

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作者：王艺璇吉林师范大学

学位级别：硕士

在我国能源结构多样化的背景下,以油、煤、天然气等为主的传统化石能源依然是我国能源供给的主体,而在减排、环境污染等重大需求下,我国的能源供应面临着双重挑战,因此迫切要求加快大规模新型能源存储设施研发与建设。当前,超级电容器... 详细信息

在我国能源结构多样化的背景下,以油、煤、天然气等为主的传统化石能源依然是我国能源供给的主体,而在减排、环境污染等重大需求下,我国的能源供应面临着双重挑战,因此迫切要求加快大规模新型能源存储设施研发与建设。当前,超级电容器、金属空气电池和双离子电池等新兴技术为清洁能源的能量存储提供了更多选项,作为最先进的电池系统,锂离子电池已实际应用于各种储能器件。目前,可充电锂离子电池广泛采用石墨作为负极材料,石墨锂离子存储能力较差,无法满足日益增长的储能需求,因此急需寻找新的负极材料。在下一代锂离子电池的负极材料中,二维电极材料因其高比表面积、优异的电子和机械性能而得到了广泛关注。其中,MXene具有广泛的化学和结构多样性,使其在锂离子电池负极材料中显示出独特的优势。MXene是一种新型的二维材料,自2011年首次报道以来,由于其优异的金属导电性和亲水性等,使MXene在许多领域得到了深入研究。然而,相邻的MXene纳米片在范德华力相互作用下极易于聚集和自堆积,这限制了电解质离子的传输,降低了存储容量,导致电化学活性位点严重损失,阻碍了其应用。本论文中,以离子预嵌入MXene层内空间,优化离子输运行为,获得高电荷存储容量为目的,使用不同方法诱导离子预嵌入MXene层内空间,并就嵌入离子、层内空间环境与电化学性能之间的关联进行探究。主要研究内容如下:1.借助自发嵌入机制,预嵌入Fe3+进入Ti3C2Tx MXene层内空间。对离子嵌入后的Ti3C2TxMXene电极材料进行结构分析表明,离子预嵌入Ti3C2Tx MXene中,起到了“柱支撑”的作用,扩大了层间距,改善了离子输运行为,提高了锂离子存储容量。电化学性能测试表明,Fe3+嵌入后,其性能明显提高,在100圈充放电循环后,仍能维持158.8m Ah/g。阻抗图谱显示,预嵌入Fe3+能够获得更小的电荷传递电阻,这表明离子嵌入有利于加快离子在电解液与电极界面的输运。2.通过电化学驱动法,将Zn2+预嵌入Ti3C2Tx MXene中,对离子嵌入后的Ti3C2TxMXene电极材料进行动态、原位表征。原位拉曼研究表明,Zn2+预嵌入Ti3C2Tx MXene后,依靠静电力诱导MXene纳米片的有序重排,层间距收缩,但仍能保持原来的基本结构和形貌。就其锂离子存储性能展开研究,发现Zn2+预嵌入Ti3C2Tx MXene后,锂离子存储容量明显提高。在200次循环后,在1 C的电流密度下仍能获得90.5（Ti3C2Tx）和136(Ti3C2Tx-Zn2+)m Ah/g的可逆容量,库仑效率接近100%。容量的提高可归因于低-F表面官能团,这可以导致较低的界面电荷转移和较快的离子扩散。3.在使用氟化铵和盐酸利用水热法成功刻蚀V2CTx MXene的基础上,利用电化学驱动的方法,将高导电性的Mn2+预嵌入到V2CTx MXene中。研究发现,离子预嵌入后,层间距发生收缩,但仍保持原来的手风琴形貌。Mn2+预嵌入的V2CTx MXene电极材料经200圈循环后,其容量为313.6 m Ah/g,高于原始V2CTx MXene的容量271.9 m Ah/g。阻抗测试显示,Mn2+预嵌入后具有更小的电荷转移阻抗,这表明Mn2+预嵌入V2CTxMXene能够维持更稳定的结构,使更多的Li+插入到V2CTx MXene中,这有利于电化学循环性能的提高。

关键词： MXene 离子预嵌入锂离子电池离子电子输运

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