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利用Li插层调控WS光电器件响应性能研究

物理学报 2023年

作者：宋雨心李玉琦王凌寒张晓兰王冲王钦生北京理工大学物理学院量子物理实验中心先进光电量子结构设计与测量教育部重点实验室

过渡金属硫族化合物由于其具有的独特的结构和性质，在光电子学、纳米电子学、储能器件、电催化等领域具有广泛的应用前景，是一类被持续关注的代表性二维层状材料。在材料应用过程中，对材料掺杂特性的调控会极大地改变器件的响应性能... 详细信息

过渡金属硫族化合物由于其具有的独特的结构和性质，在光电子学、纳米电子学、储能器件、电催化等领域具有广泛的应用前景，是一类被持续关注的代表性二维层状材料。在材料应用过程中，对材料掺杂特性的调控会极大地改变器件的响应性能。因而，对利用掺杂手段调控过渡金属硫族化合物器件响应性能的研究具有重要的意义。电化学离子插层方法的发展，为二维材料的掺杂调控提供了新的手段。本文以WS2为例，采用电化学离子插层方法对厚层WS2的掺杂特性进行了优化，观察到离子插入后器件电导率的显著增强(约200倍)，以及栅压对器件光电响应性能的有效且可逆的调控。本文展示了通过栅压控制离子插层的方法实现对WS2器件光电响应的可逆可循环调节，为利用离子插层方法调控二维材料光电器件响应性能研究提供了实验基础。

关键词： WS 离子插层光电响应掺杂调控

离子插层钒氧化物的制备及其在水系锌离子电池中的应用

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离子插层钒氧化物的制备及其在水系锌离子电池中的应用

作者：陈淑峰广东工业大学

学位级别：硕士

最近,“碳达峰”和“碳中和”频频成了人们口中的热词,原因是诸如煤炭之类的非再生能源的飞速损耗以及由此产生的诸多环境问题日益严重。因此,国家倡议大力发展风能、太阳能等绿色能源。然而这些间歇性能源需要转化为稳定的化学能才能... 详细信息

最近,“碳达峰”和“碳中和”频频成了人们口中的热词,原因是诸如煤炭之类的非再生能源的飞速损耗以及由此产生的诸多环境问题日益严重。因此,国家倡议大力发展风能、太阳能等绿色能源。然而这些间歇性能源需要转化为稳定的化学能才能输入智能电网。目前,锂离子电池(LIBs)作为储能级的二次电池被广泛使用,然而这使得上游锂资源的快速消耗且锂电池的成本升高。因此,亟需寻求一种新型电池以在某些领域取代LIBs。高安全性和低成本的水系锌离子电池(ZIBs)成为潜在的替代品。然而,ZIBs正极材料存在一些问题,如普鲁士蓝类似物容量太低、锰基材料的结构不稳定且易发生相变。为了应对这种局面,有必要发展结构稳定且容量高的钒基正极材料。但是普通的钒基材料也存在不同程度的问题,比如钒溶解、层结构坍塌。因此,本文通过化学预嵌入的方法制备了离子插层的钒氧化物以稳定钒氧化物的层结构。主要研究内容如下:(1)通过微波辅助快速水热反应成功制备了(NH)VO·1.5HO(NVO)材料。X-射线衍射(XRD)结果表明NVO具有良好的结晶度和纯度。扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)照片表明NVO是均匀的纳米线形态。氮气等温吸附-脱吸测试得到NVO的比表面积为45.2 m g。电化学性能测试表明:制备的NVO电极由于大的层间距而实现了快速的Zn离子扩散动力学,即使在8 A g的大电流密度下,也能提供145 mAh g的高比容量。首次循环中的非原位XRD和X-射线光电子能谱证实了NVO电极的Zn离子嵌入机理。水合Zn离子的嵌入和结晶水分子均充当支撑层间距的支柱,从而使得NVO纳米线长期稳定且不会快速崩塌。(2)通过简易的水热反应制备了阳离子型离子液体([BMIM])插层的VOnHO(BMIM-VOnHO)和未插层的VOnHO,并将它们分别作为水系ZIBs正极材料。SEM图像表明VOnHO和BMIM-VOnHO的形貌分别为块状和纳米带状。XRD结果显示两种材料的衍射峰相似,只是峰的位置稍有偏移。对这两种材料进行性能测试,BMIM-VOnHO电极显示出更为优异的循环性能和倍率性能。在0.1 A g的电流密度下,BMIM-VOnHO具有447.2 mAh g的比容量,高于VOnHO的410.8 mAh g。即使在50 A g下,BMIM-VOnHO也可以实现155.6 mAh g的比容量,循环10000次容量保持率可达80.3%。

关键词：水系锌离子电池正极材料水热法钒氧化物离子插层

溶剂热插层法制备荧光石墨相氮化碳量子点及其在Fe^(3+)检测中的应用

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高等学校化学学报 2017年第9期38卷 1556-1562页

作者：战岩俎鸿儒黄棣刘应亮胡超凡太原理工大学力学学院太原030024 华南农业大学材料与能源学院广州510624

利用溶剂热法,基于氢氧化钾的插层作用制备了荧光氮化碳量子点(g-C_3N_4QDs).所获得的氮化碳量子点具有良好的水溶性和荧光稳定性.透射电子显微镜(TEM)照片显示,氮化碳量子点的粒径约为2.3 nm;X射线光电子能谱(XPS)和红外光谱(FTIR)结... 详细信息

利用溶剂热法,基于氢氧化钾的插层作用制备了荧光氮化碳量子点(g-C_3N_4QDs).所获得的氮化碳量子点具有良好的水溶性和荧光稳定性.透射电子显微镜(TEM)照片显示,氮化碳量子点的粒径约为2.3 nm;X射线光电子能谱(XPS)和红外光谱(FTIR)结果表明,氮化碳量子点表面存在大量的亲水基团;荧光发射光谱(PL)结果表明,氮化碳量子点具有激发波长依赖性.基于三价铁离子(Fe^(3+))对荧光氮化碳量子点荧光的猝灭现象,构建了一种用于检测Fe^(3+)的荧光传感器,在Fe^(3+)浓度为5~100μmol/L范围内,检测体系表现出良好的线性关系,检出限约为0.5μmol/L,实现了对Fe^(3+)的高效、灵敏、选择性检测.

关键词：离子插层氮化碳量子点三价铁离子荧光传感器

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钒酸盐作为水系锌离子电池负极材料的研究

钒酸盐作为水系锌离子电池负极材料的研究

作者：武梓晗哈尔滨工程大学

学位级别：硕士

水系电池是以水溶液为电解液的二次电池,因成本低、安全系数高、具有优异的电化学性能、对环境友好等特点而受到科研人员的广泛关注。根据电池工作过程中迁移的离子进行分类,水系电池可分为水系单价离子电池和水系多价离子电池,因多价... 详细信息

水系电池是以水溶液为电解液的二次电池,因成本低、安全系数高、具有优异的电化学性能、对环境友好等特点而受到科研人员的广泛关注。根据电池工作过程中迁移的离子进行分类,水系电池可分为水系单价离子电池和水系多价离子电池,因多价离子转移的电荷数量较多,具有较高的能量密度,所以成为目前的研究热点。相较于水系镁离子电池和水系铝离子电池更容易产生钝化膜、水系钙离子电池中钙离子半径过大导致适合其脱嵌材料较少等缺点,水系锌离子电池在水系多价离子中脱颖而出。然而,目前针对水系锌离子电池的研究主要集中在正极材料,对负极材料的报道相对有限。因此,本论文以负极材料为研究对象,制备不同离子插层的钒酸盐负极材料,考察其电化学性能,结合表征手段和电化学测试,探究最佳合成条件和电解液,并研究电极在工作过程中的反应机理。本论文主要研究内容如下:以NaVO为原料,采用一步水热法合成NaVO·3HO纳米片,通过调节反应温度和反应时间发现,120℃温度下反应24 h得到的材料形貌均一,纳米片较薄且无团聚现象,材料比表面积较大,与电解液接触充分,有利于Zn脱嵌,具有优异的电化学性能。在2 mol L Zn SO电解液中进行电化学测试,电流密度为1000 m A g时,首圈放电比容量为265.9 m Ah g,循环240圈后,放电比容量仍可达263.4 m Ah g;测试不同电流密度下的倍率性能,由大电流密度再次回到小电流时,放电比容量几乎可以恢复到原来的大小,表明材料具有优异的倍率性能。结合动力学测试、XRD、XPS分析得出Zn在材料中的脱嵌机理,Zn嵌入脱出伴随着V/V、V/V的价态变化。结合钒酸盐结构特征,通过调节p H,设计Na和H共插层的钒酸盐,利用金属离子和非金属离子共插入协同作用以及结合水的支撑作用调节的钒酸盐的层状结构,提高材料的稳定性和电化学性能。其中,反应温度为200℃时,反应时间为24 h时,Na HVO·4HO的XRD衍射峰最尖锐且强度最大,结晶度最佳,纳米片之间团聚程度最小,存在较大空隙,表现出优异的循环性能和倍率性能。该材料首次放电比容量是509.8 m Ah g,循环到300圈时放电比容量是411.6 m Ah g。结合XPS、XRD结果分析,Zn嵌入脱出过程伴随着V、V、V三种价态之间的转换。

关键词：水系锌离子电池负极材料钒酸盐离子插层电化学性能

锂镁硫化钼双离子忆阻器及其神经突触功能模仿研究

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锂镁硫化钼双离子忆阻器及其神经突触功能模仿研究

作者：张峥山西师范大学

学位级别：硕士

随着大数据、物联网和人工智能技术的发展,人类正在由工业经济向数字经济转变,不断涌现的大量信息数据需要高性能计算机进行处理。基于传统冯·诺依曼构架的数字计算机系统在存储与运算信息时不可避免的产生大量时间和功耗的冗余。发展... 详细信息

随着大数据、物联网和人工智能技术的发展,人类正在由工业经济向数字经济转变,不断涌现的大量信息数据需要高性能计算机进行处理。基于传统冯·诺依曼构架的数字计算机系统在存储与运算信息时不可避免的产生大量时间和功耗的冗余。发展可模仿人脑神经网络高度并行、存算一体和事件驱动等高效信息处理方式的神经形态计算技术为解决以上问题供了重要方案。忆阻器是一种具有电阻调控特性的两端电阻器件,具有功耗低、尺寸小、结构简单、并行度高、易于三维堆垛等优点,其内部离子迁移过程与生物突触离子输运行为具有相似之处,可通过电场控制离子迁移对器件进行电阻调控,模仿人脑神经突触中离子输运引发的信息学习记忆功能。然而传统忆阻材料仅含单一种类可动离子,仅能模仿基本突触功能,实现多离子信号通路产生的先进突触功能需依赖额外的电路、软件和操作方法,不利于操作与集成。如何利用单一器件的内秉属性实现对先进突触功能模仿是迫切需要解决的问题。针对以上问题,本论文探索了多离子忆阻材料及器件制备方法,研究了多离子相互耦合机制,利用二维材料薄膜层间距-离子相互作用,实现了对突触标记与捕获功能的模拟,为开发多离子信号通路的高仿生和功能化突触器件供了参考。主要研究内容与结果如下:(1)利用二次离子插层法制备了LiMgMoS薄膜,研究双离子插层对硫化钼微观结构、电学特性与物理形貌的影响规律,通过改变锂镁混合离子浓度,实现对离子插层比例和含量的精确控制。(2)构建了LiMgMoS双离子忆阻器,研究不同浓度锂镁离子忆阻器件电输运行为,并从电流衰减函数拟合电输运特性分析、原子力显微镜表征和第一性原理计算三个方面探究了在限域空间中锂镁离子相互作用机制及其对器件电阻的调控行为,发现了由层间距变化介导的离子迁移规律。(3)通过电场控制离子分布的简单方法在单一器件中实现了不同时间尺度的同源型突触可塑性与异源型突触可塑性功能,除了实现基本的短时程可塑性、长时程可塑性、学习遗忘特征、成对脉冲促进、尖峰时间依赖可塑性和尖峰频率依赖可塑性以外,进一步实现了受刺激历史作用、影响记忆持续性长短的突触标记与捕获效应功能。

关键词：双离子忆阻器 LixMgyMoS2 离子插层突触模拟

基于MXene和有机硅宾的新型锂离子电池负极材料的制备及性能研究

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基于MXene和有机硅宾的新型锂离子电池负极材料的制备及性能研究

作者：刘雪杭州师范大学

学位级别：硕士

开发新型无机、有机锂离子电池负极材料是当今锂离子电池的研究前沿和热点之一。由MAX相衍生而来的无机产物MXenes因其较大的层间距,优秀的导电性等特点被认为在锂离子电池(LIB)中应用潜力巨大。但MXenes制备时间长,多层状MXenes利用率... 详细信息

开发新型无机、有机锂离子电池负极材料是当今锂离子电池的研究前沿和热点之一。由MAX相衍生而来的无机产物MXenes因其较大的层间距,优秀的导电性等特点被认为在锂离子电池(LIB)中应用潜力巨大。但MXenes制备时间长,多层状MXenes利用率较低等问题,限制了其在锂离子电池中的应用。针对上述问题,首先采用恒电流法缩短MXene制备时间,然后利用Co或Ni对MXene进行离子插层,提高多层状MXene利用率,并对复合材料进行形貌、组成和电化学性能分析。同时,创新性地将一类含低价态Si(Ⅱ)中心的有机硅宾化合物用于LIB负极并对其性能进行研究分析,以期开发新型硅基电池材料。主要研究内容如下:1.采用电化学刻蚀法制备MAX制备MXene材料,设计两电极刻蚀槽,研究以TiAl C粉末为原料、以30 wt.%HF酸溶液为刻蚀剂,固定工作电极面积为2cm,通过调控恒电流为0.1 A、0.12 A或0.2 A,调控刻蚀时间为30 min、60 min或150 min,制备了一系列MXene产物。此外,比较了传统化学法设计制备的MXene产物与电化学法制备的MXene结构和性能上的差异。详细研究了电流和时间对产物结构和电化学性能的影响,确立优化的MXene电化学制备条件。2.利用MXene表面丰富的含氧基团和电负性,采用静电自组装法将Co或Ni吸附到制备的MXene的层间,制备了新型离子插层负极材料。首先,将MXene分散在不同浓度的KOH溶液中进行碱化;之后,将MXene分散在Co SO·7HO或Ni CHO·4HO溶液中进行离子插层;最后得到不同阳离子含量的离子插层产物。探讨了不同离子种类和浓度制备的插层产物的结构和电化学性能,确立了静电自组装法制备离子插层MXene的优化条件。基于结构表征和电化学性能,建立了材料结构与电化学性能之间的构效关系,并提出了可能的储锂机理。3.采用金属有机方法合成了几种低价态有机硅宾化合物:RSi Cl、RSi Si R、RSi Ph和RSi N(TMS)(R=Ph[(t Bu N)C]),分别用作锂离子电池的负极材料。研究了这几种硅宾负极材料各自的制备方法和电化学性能,比较了不同结构的硅宾电化学储锂性能的差异,探索了其结构与电化学储锂性能的关系。

关键词：锂离子电池 MXene 离子插层硅宾负极材料

衬底上钒基材料的直接生长及其在水系锌离子电池中的应用

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衬底上钒基材料的直接生长及其在水系锌离子电池中的应用

作者：洪萍云南大学

学位级别：硕士

自锂离子电池(LIBs)商业化以来,席卷了便携式电子产品以及电动汽车市场。然而,由于锂元素的丰度有限,致使潜在成本增加。水溶液锌离子电池(ZIBs)是一种很有前途的LIBs替代品,一度成为能源研究方向的热点。但传统电极制备工艺是通过将导... 详细信息

自锂离子电池(LIBs)商业化以来,席卷了便携式电子产品以及电动汽车市场。然而,由于锂元素的丰度有限,致使潜在成本增加。水溶液锌离子电池(ZIBs)是一种很有前途的LIBs替代品,一度成为能源研究方向的热点。但传统电极制备工艺是通过将导电添加剂、聚合物粘结剂和活性物质混合成均匀的浆料,依靠粘结剂粘附在集流体上。该过程中使用的导电添加剂和粘结剂均不具有电化学活性,这成为了金属离子传输和电解液扩散的障碍,会导致低的倍率性能和可逆容量。此外,因为粘结剂不能与基底形成很强的化学键,活性材料很容易从集流体上分离,这也会影响金属离子插入和脱出的可逆性程度,直接在集流体上原位生长活性物质可以克服以上问题。这将增强集流体和活性材料之间的粘结性,提高导电性,并能防止长循环过程中活性物质的结块问题。而钒基材料因其安全性、晶体结构多样、资源丰富、成本低廉和高理论容量等优点也被大量的研究。因此本论文的研究结果如下:(1)基于水热合成技术,在碳布上原位生长了各种钒基材料,包括钒酸钙纳米带(Ca(VO)(HO))、钒酸钾(KVO)纳米带、水合五氧化二钒(VO·1.6HO)、离子(Ca、Cu)插层五氧化二钒,分别对其物相、形貌等进行详细的表征与分析,制备的活性物质在碳布上均有很高的负载量。(2)研究了Ca(VO)(HO)作为ZIBs正极的储锌性能及机理。制备的材料在0.5 A g下的放电比容量为167.4 m Ah g。在1.0 A g的电流密度下循环530次后获得95.6 m Ah g的放电比容量。在电池的充放电过程中,发现Ca似乎也参与了该过程。(3)通过非原位测试证明了KVO纳米带中的Zn的插入和脱出现象。在0.1 A g电流密度下可以获得236.6 m Ah g的放电比容量。(4)制备的VO·1.6HO以及其离子插层氧化物的储能机理及其电化学动力学被详细研究。结果表明铜离子和钙离子插层的活性物质的电化学性能均优于纯相的VO·1.6HO。尤其是钙离子插层的Ca VOH@CC在0.1 A g时,获得248.7m Ah g的比容量。从材料的反应动力学出发,发现Ca VOH具有最好的电化学性能归因于它具有较大的晶面间距,最小的电荷转移阻抗以及最高的赝电容贡献占比。

关键词：水系锌离子电池钒酸盐离子插层

V2C MXene基电极材料的制备及其在电化学储能中的应用

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V2C MXene基电极材料的制备及其在电化学储能中的应用

作者：江松武汉科技大学

学位级别：硕士

化石能源的过度消耗引发日益严重的能源危机和环境问题,寻求太阳能、风能等可再生资源、开发环境友好的新型能源材料及提高能源转换和使用效率是全球关注的热点问题。电化学能量转换和存储技术被认为是新能源开发和利用中的核心环节之... 详细信息

化石能源的过度消耗引发日益严重的能源危机和环境问题,寻求太阳能、风能等可再生资源、开发环境友好的新型能源材料及提高能源转换和使用效率是全球关注的热点问题。电化学能量转换和存储技术被认为是新能源开发和利用中的核心环节之一。超级电容器和锂离子电池因分别具有较高的功率密度和能量密度而备受研究者瞩目,而其性能主要取决于电极材料。MXenes是一类新型二维材料,独特的物理和化学性质使其被广泛应用于储能领域。作为MXenes中的一员,VC MXene(VCT)具有高导电性和低离子传输势垒,且多氧化态的钒元素也使其具有赝电容特性,被认为是颇具潜力的电化学电极材料。本论文以VCT为研究对象,针对VCT独特的结构和性能优势及目前研究中尚存在实际储锂容量偏低、循环稳定性差等问题,提出采用氮掺杂和阳离子插层两种途径对VCT进行改性,旨在调节其层间和表面结构,以期提高其作为超级电容器和锂离子电池电极材料的性能,促进VCT在储能领域中的应用。主要研究结果如下:(1)采用氟化钠和盐酸作为刻蚀剂成功制备了纯度较高、结构较规整的二维层状VCT。VCT在水系电解液中的超级电容性能受到电解液类型的显著影响,在NaSO和Li Cl电解液中,VCT的电荷存储以双电层为主;而在HSO电解液中,VCT通过插层赝电容存储电荷,表现出更优异的超级电容性能,在1 M HSO中,2 m V s的扫描速率下,比电容为363.8 F g,且在10 A g的大电流密度下循环5000次后,比电容仍可达到289.5 F g,电容保留率为98.87%,性能优于大部分已经报道的MXenes材料。(2)以尿素为氮源,通过一步水热法成功制备了不同氮掺杂含量的VCT。研究结果表明,水热温度对VCT中氮的掺杂含量及其超级电容性能有重要影响。当水热温度为160℃时,在2 m V s的扫描速率下,N-VC-160比电容达到592.9 F g,在10 A g的大电流密度下循环5000次后,比电容为464.4 F g,电容保留率为90.13%,表现出优异的超级电容性能,这主要归功于材料中高含量的季氮(N-Q)、丰富的含氧官能团及较少的氟官能团。(3)通过碱化处理和阳离子交换作用成功制备了不同金属离子(Fe、Ni和Co)插层的VCT,显著提高了VCT的储锂性能。VC@Fe-0.05表现出最佳的储锂性能,在0.1 A g下循环100次后其比容量为565.9 m Ah g,1 A g下循环500次后比容量为301.9 m Ah g,分别是纯VCT的1.69倍和1.86倍。其性能的提升主要归因于VC@Fe-0.05表面具有丰富的含氧官能团、较少的氟官能团和更多的高价态的V以及层间Fe贡献的赝电容。

关键词： V2C MXene 氮掺杂离子插层赝电容电化学性能

二维三氧化钼的热分解及其表面增强拉曼散射性能的研究

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二维三氧化钼的热分解及其表面增强拉曼散射性能的研究

作者：王思媛暨南大学

学位级别：硕士

二维材料由于其独特的层状结构及优异的物理化学性质,被广泛的应用于各个领域。二维材料α-MoO作为一种重要的n型半导体,其形状、尺寸和性能均具有良好的可调性。对MoO性能调控和缺陷的研究是目前的热点问题。基于此,本文就α-MoO的制备... 详细信息

二维材料由于其独特的层状结构及优异的物理化学性质,被广泛的应用于各个领域。二维材料α-MoO作为一种重要的n型半导体,其形状、尺寸和性能均具有良好的可调性。对MoO性能调控和缺陷的研究是目前的热点问题。基于此,本文就α-MoO的制备,热分解缺陷和表面增强拉曼散射(Surface enhanced Raman scattering,SERS)性能展开研究。本文首先采用气相沉积制备α-MoO单晶纳米片并采用拉曼光谱技术研究α-MoO单晶纳米片的内部缺陷及产生的过程,最后通过可控的离子插层的手段调控α-MoO纳米片的SERS性能,具体的研究内容如下:(1)采用气相沉积制备α-MoO单晶纳米片,研究了制备条件对α-MoO生长的影响,成功制备了长度达到100μm的高质量α-MoO单晶纳米片。(2)研究了α-MoO纳米片的热分解行为,结果发现α-MoO纳米片存在两种分解行为:孔洞分解和边缘分解。孔洞分解的纳米片在内部更容易产生缺陷,并且孔洞缺陷倾向产生于[001]方向;边缘分解的纳米片在边缘更容易产生缺陷。升温过程中,拉曼光谱的变化符合非简谐声子衰减模型。(3)采用可控的离子插层的手段调控层状α-MoO的SERS性能。以插层H离子为例研究了插层α-MoO的SERS效果。通过探索插层H离子的溶液浓度和插层程度对SERS的影响,获得最优的SERS增强效果。插层H离子的α-MoOSERS基底对探测分子R6G和MB都表现出良好的灵敏度,探测极限达到10M,增强因子达到10,并且具有良好的均匀性。插层样品在大气环境中储存21天后,拉曼强度没有明显衰减,具有良好的稳定性。最后,我们将插层技术拓展到二维材料石墨和MoS,证实了插层技术对改善厚层二维材料的SERS性能具有普适性。

关键词： MoO3 气相沉积热分解离子插层 SERS