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ZIF-67衍生的离子掺杂材料制备及电催化性能研究进展

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化学通报 2024年第2期87卷 184-189页

作者：王强胡文清孙豫邓哲鹏兰州交通大学化学化工学院兰州730070 西北民族大学实验教学部兰州730030

钴基沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)结构和功能的多样化使其在电化学领域得到了广泛应用。然而,ZIF-67的低固有电导率和容易自聚集的性质,通常会导致高过电位。因此,有必要通过其他离子掺杂进行优化,以提高ZIF-67衍生物的电催化性能。本文概... 详细信息

钴基沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)结构和功能的多样化使其在电化学领域得到了广泛应用。然而,ZIF-67的低固有电导率和容易自聚集的性质,通常会导致高过电位。因此,有必要通过其他离子掺杂进行优化,以提高ZIF-67衍生物的电催化性能。本文概述了ZIF-67的合成及其析氧性能,总结了常见的通过离子掺杂提高ZIF-67析氧性能的方法,并梳理了其在催化电解水析氧方面的应用。最后对ZIF-67及其衍生物的发展方向和前景进行展望,为今后的研究提供参考。

关键词： ZIF-67 前驱体电解水析氧性能离子掺杂

离子掺杂羟基磷灰石的制备及其药物吸附的实验与分子动力学模拟研究

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离子掺杂羟基磷灰石的制备及其药物吸附的实验与分子动力学模拟研...

作者：蒋晓丹青岛科技大学

学位级别：硕士

羟基磷灰石(Hydroxyapatite,HAp)是人体和动物骨骼的主要无机成分,具有良好的生物相容性和生物活性,被广泛应用在各个领域。人工合成的HAp与天然的HAp具有一定差异,酸性条件下抗腐蚀性能较差、力学性能较弱、稳定性差,通过表面改性、离... 详细信息

羟基磷灰石(Hydroxyapatite,HAp)是人体和动物骨骼的主要无机成分,具有良好的生物相容性和生物活性,被广泛应用在各个领域。人工合成的HAp与天然的HAp具有一定差异,酸性条件下抗腐蚀性能较差、力学性能较弱、稳定性差,通过表面改性、离子掺杂等方法使其具备更优异的性能,可以进一步提高应用的广泛性。本文通过水热法制备了不同形貌的HAp,并对HAp进行不同离子掺杂和聚多巴胺包覆,基于实验和理论计算对HAp作为阿霉素(Doxorubicin,DOX)药物载体进行具体全面的研究。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和比表面积测试仪(BET)对样品的形貌、相组成和比表面积等进行了表征和测试。同时,基于第一性原理和分子动力学模拟研究不同离子掺杂对HAp的晶格参数和载药性能的影响,通过模拟计算为实验的设计和实验结果的分析提供部分理论依据。以Ca(NO)·4HO为钙源,(NH)HPO为磷源,尿素为均相沉淀剂,采用水热法成功制备了不同离子(Zn、Mg、Cu、Fe、Ba、F)掺杂的纳米HAp(nHAp)。nHAp呈现短棒状结构,且离子的掺杂并没有明显改变其形貌和相组成。离子掺杂使nHAp的比表面积和DOX药物的负载率明显提高。在所有样品中,Zn-nHAp拥有较高的比表面积(101.86 m/g),而Ba/F-nHAp样品(比表面积为77.08 m/g)的DOX药物负载率最高为96.28%。所有样品均表现出了良好的DOX的缓释行为,且酸性环境更有利于药物的释放,同样释放时间下Ba-nHAp的累积释放量最高。分子动力学模拟结果表明,DOX与不同样品之间的结合主要是通过DOX分子中氧原子与样品表面Ca形成的Ca-O键来实现的,而Ba-nHAp、Ba/F-nHAp与DOX之间形成了更多的吸附位点,结合能较高,因而药物负载率也高,这与实验结果相一致。因此,样品的载药量不仅取决于比表面积,还与其孔隙结构、药物与样品之间的吸附位点、结合能等因素密切相关。以聚天冬氨酸(Polyaspartic acid,PASP)为螯合剂,采用水热法成功制备了不同离子(Cu、F)掺杂的HAp中空微球。该微球尺寸均匀,约为2-4μm,内部为中空结构,具有较大的比表面积,且离子掺杂没有明显改变HAp中空微球的尺寸和形貌。当多巴胺浓度为2 g/L时可以在微球表面实现均匀完整的包覆,从而获得聚多巴胺(Polydopamine,PDA)包覆的HAp中空微球。虽然经PDA包覆后,样品的比表面积下降幅度较大,但包覆后的样品仍然具有较高的药物负载率。1Cu/1F-HAp-PDA样品的药物(DOX)负载率可达91.2%,且表现出优异的光热转换性能和光热稳定性。分子动力学模拟结果表明,PDA与HAp主要通过Ca-O键形成相互结合,而DOX则主要通过氢键或π-π堆积相互作用与PDA分子间产生结合。

关键词：羟基磷灰石离子掺杂多巴胺药物负载动力学模拟

吸收层离子掺杂提高有机无机杂化钙钛矿太阳能电池效率及稳定性

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物理学报 2021年第20期70卷 222-231页

作者：颜佳豪陈思璇杨建斌董敬敬中国地质大学(北京)数理学院北京100083 天津理工大学理学院天津300384

近年来,有机无机杂化钙钛矿太阳能电池光电转换效率不断提升,成为了太阳能电池领域的研究热点.但是,有机阳离子甲胺离子(CH_(3)NH_(3)^(+),MA^(+))和甲脒离子(CH(NH_(2))_(2)^(+),FA^(+))在水、氧等环境因素作用下极其不稳定,从而大大... 详细信息

近年来,有机无机杂化钙钛矿太阳能电池光电转换效率不断提升,成为了太阳能电池领域的研究热点.但是,有机阳离子甲胺离子(CH_(3)NH_(3)^(+),MA^(+))和甲脒离子(CH(NH_(2))_(2)^(+),FA^(+))在水、氧等环境因素作用下极其不稳定,从而大大阻碍了有机无机杂化钙钛矿太阳能电池的商业应用.因此,如何提升其稳定性成为了目前亟待解决的难题.本文借助离子掺杂工艺,Cl^(–)掺杂、FA^(+)掺杂以及Cl^(–),FA^(+)共掺,对传统MAPbI_(3)钙钛矿吸收层材料进行改进,以提升其稳定性.结果发现,Cl^(–)掺杂有利于提升器件载流子迁移能力,FA^(+)掺杂可以拓宽吸光范围,Cl^(–),FA^(+)共掺可以促进a相钙钛矿的结晶,从而得到高质量的钙钛矿薄膜.基于Cl^(–),FA^(+)共掺的FA_(y)MA_(1–y)PbI_(3–x)Cl_(x)钙钛矿薄膜,在空气中制备出了最高光电转换效率为17.29%的器件,该器件在空气中储存1000h后,仍可保持80%的原始效率.

关键词：钙钛矿太阳能电池有机无机杂化离子掺杂稳定性

金属敏化离子掺杂Cs2NaMCl6(M=In、Sc)双钙钛矿的光学性能及应用研究

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金属敏化离子掺杂Cs2NaMCl6(M=In、Sc)双钙钛矿的光学性能及应用...

作者：游厚江重庆理工大学

学位级别：硕士

与传统的铅基钙钛矿相比,CsM(Ⅰ)M(Ⅲ)Cl双钙钛矿由于其无毒且稳定、结构与铅基钙钛矿相似等特点被视为铅基钙钛矿最有效的替代。但是纯双钙钛矿基质由于宇称禁阻跃迁导致其发光效率极低。并且目前蓝色和红色发光的双钙钛矿还十分缺乏,... 详细信息

与传统的铅基钙钛矿相比,CsM(Ⅰ)M(Ⅲ)Cl双钙钛矿由于其无毒且稳定、结构与铅基钙钛矿相似等特点被视为铅基钙钛矿最有效的替代。但是纯双钙钛矿基质由于宇称禁阻跃迁导致其发光效率极低。并且目前蓝色和红色发光的双钙钛矿还十分缺乏,限制了其持续的研究和实际的应用。本文采用金属敏化离子掺杂的方法有效打破了宇称禁阻跃迁,获得了稳定高效的双钙钛矿荧光粉,开发出了系列新型的蓝光和红光发射荧光粉,进一步扩展了双钙钛矿材料的应用。具体的研究内容如下:(1)研究了Sb/(Bi,Ag)敏化离子掺杂CsNa In Cl双钙钛矿的光学性能调控及其在白光LED上的应用。Sb掺杂和Ag/Bi共掺杂能有效打破纯CsNa In Cl基质的宇称禁阻跃迁,获得明亮的蓝光发射和宽橙黄色发射。通过调节掺杂浓度,最佳浓度下的光致发光量子效率(PLQY)分别达到了57.3%和21.6%。随着Bi的掺杂浓度增加,也实现了从黄绿色(531 nm)到橙红色(616 nm)的发光调节。通过计算不同掺杂浓度样品的光学带隙,确认了发射波长不断红移的原因是光学带隙的不断减小。通过对热重(TG)进行表征,两种样品分解温度都大于600℃,具有较高的热稳定性。将CsNa In Cl:3%Sb和CsNaAgIn Cl:x%Bi(x=3,10,20,60,100)与340 nm紫外芯片结合制备了同基质的全光谱白光LED器件,Ag/Bi共掺杂产生的宽橙黄色发射能有效补全青色间隙,获得了显色指数为93.6的高显色性白光LED器件。这给高显色性的白光LED制备提供了一个新的组合策略和新的方向。(2)研究了Sb/Ho敏化离子掺杂CsNa Sc Cl双钙钛矿的光谱调控及其在植物照明领域中的应用。Sb掺杂赋予了CsNa Sc Cl在紫外激发下的蓝光发射(445 nm),Sb/Ho共掺杂通过自限域激子(STEs)到Ho的高效能量转移实现了紫外激发下的稀土Ho的F-I跃迁产生的红光发射(660 nm),PLQY分别达到了45.2%和53.8%。将样品直接暴露在空气中60天,其发光性能和物相结构几乎没有发生改变,表明样品具有较好的空气稳定性。同时,这两种样品还具有较好的抗热分解性能和抗热淬灭性能。将CsNa Sc Cl:1%Sb和CsNa ScSbCl:40%Ho与340 nm紫外芯片制备了LED器件,并将该器件的发射光谱与叶绿素A、叶绿素B的吸收光谱进行了相似度的计算。计算结果表明与叶绿素A、叶绿素B具有较高的相似性,相似度分别达到了70%和75%,适合用于植物生长,展现了该材料在植物照明领域的应用前景。本工作也给后续的镧系离子(Ln)掺杂卤化物无铅双钙钛矿基质提供了新的方法和方向。

关键词：离子掺杂能量转移无铅卤化物双钙钛矿白光LED 植物照明

锂离子电池富锂材料中离子掺杂、表面包覆、表面氧空位修饰的作用机理及其联合机制

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化学进展 2017年第12期29卷 1526-1536页

作者：李敏王艳丽吴晓燕段磊张春明何丹农上海交通大学材料科学与工程学院上海200240 纳米技术及应用国家工程研究中心上海200241

富锂层状氧化物材料是一种具有类固溶体结构的锂离子电池正极材料,放电比容量可达250 m Ah/g,且价格低廉。因此,富锂层状氧化物材料被认为是最有希望的下一代正极材料之一。然而,富锂层状材料还存在诸多问题,如首次库仑效率低、倍率性... 详细信息

富锂层状氧化物材料是一种具有类固溶体结构的锂离子电池正极材料,放电比容量可达250 m Ah/g,且价格低廉。因此,富锂层状氧化物材料被认为是最有希望的下一代正极材料之一。然而,富锂层状材料还存在诸多问题,如首次库仑效率低、倍率性能差以及容量和电压平台衰减严重,这些问题阻碍其在商业中的应用。本文从富锂层状材料的晶型结构和首次充放电特性出发,主要介绍了离子掺杂、表面包覆以及表面氧空位修饰的作用机理,并进一步分析了不同掺杂离子和不同包覆材料作用于富锂层状材料后性能差异的原因,以及双掺杂和双包覆的优势。最后,本文针对单纯的离子掺杂、表面包覆、表面氧空位修饰在富锂层状材料改性中的不足,提出了基于上述三种改性方式的联合改性机制,并对该机制进行了简要介绍。

关键词：富锂层状材料离子掺杂表面包覆表面氧空位修饰联合改性机制

离子掺杂SrBi8Ti7O27共生铋层状压电陶瓷的结构与性能研究

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离子掺杂SrBi8Ti7O27共生铋层状压电陶瓷的结构与性能研究

作者：刘芳景德镇陶瓷大学

学位级别：硕士

环境友好型的SrBiTiO(S BT-B IT)共生铋层状结构压电陶瓷具有高居里温度、低老化率和较好的抗疲劳性等优点,在非易失性存储器和高温压电元器件中具有潜在应用,然而SBT-BIT陶瓷的压电活性较差,高温介电损耗大,因此还需进一步研究来改善... 详细信息

环境友好型的SrBiTiO(S BT-B IT)共生铋层状结构压电陶瓷具有高居里温度、低老化率和较好的抗疲劳性等优点,在非易失性存储器和高温压电元器件中具有潜在应用,然而SBT-BIT陶瓷的压电活性较差,高温介电损耗大,因此还需进一步研究来改善其电学性能。目前,稀土掺杂A位掺杂和高价态B位掺杂是两种改善其电性能的有效手段,此外稀土掺杂还可使陶瓷材料兼具荧光特性,从而扩宽材料的运用领域。因此本论文一方面采用稀土掺杂SBT-BIT陶瓷来研究其结构、电学和光学性能;另一方面利用高价态B位掺杂S BT-B IT陶瓷以优化材料的电学性能。研究内容可分为以下三个部分:(1)采用固相法制备了Er掺杂的SrBiErTi O(S BT-B IT-x Er,0≤x≤0.20)共生铋层状结构压电陶瓷,系统研究了Er掺杂对陶瓷样品的结构、电学及上转换发光性能的影响。所有陶瓷样品均为单一的正交相结构,拉曼光谱表明Er取代类钙钛矿层A位中的Bi离子增大了陶瓷样品的晶格畸变程度。适量的Er离子取代Bi离子减小了陶瓷样品的介电损耗、增大了直流电导激活能,并提升了压电常数d,当x=0.15时,陶瓷样品的综合电学性能最佳:d=17p C/N,tanδ=0.83%。此外,在980nm波长光的激发下,SBT-BIT-x Er陶瓷样品在532nm和548nm处观察到两个绿光发射峰,在670nm处观察到一个红光发射峰,当x=0.15时,发光强度达到最佳。(2)采用固相法制备Sm掺杂SrBiS m TiO(S BT-B IT-x S m,0≤x≤0.50)多功能陶瓷材料,研究了不同掺杂量的Sm对样品的结构、光致发光、介电以及压电性能的影响。所有样品均为单一的共生铋层状结构,XRD精修和Raman结果表明Sm掺杂引起样品晶格畸变的减小,当掺杂量0≤x离子,当掺杂量x≥0.30时,Sm开始部分进入铋氧层(BiO)中。在407nm的近紫外光的激发下,SBT-BIT-x Sm陶瓷样品在598nm处存在最强的红橙光发射,当x=0.15时,发光强度达到最佳。适量的S m掺杂降低了介电损耗tanδ,提升了压电常数d,当x=0.30时,综合电性能最佳:压电常数d=16p C/N,tanδ=0.90%。实验结果表明Sm掺杂SBT-BIT共生铋层状陶瓷在光-电多功能器件等领域具有潜在的应用前景。(3)采用固相法制备了高价Ta离子掺杂的SrBiTi TaO(SBT-BIT-x Ta,0≤x≤0.10)共生铋层状压电陶瓷材料,系统研究了Ta掺杂对陶瓷样品的结构与电学性能的影响。所有样品均为单一的m=3.5的共生铋层状结构。适量的Ta的掺杂使得陶瓷样品的介电损耗降低、压电常数增大、剩余极化强度增大,当掺杂量x=0.04时,样品的压电常数达到最大值,d=17p C/N,而剩余极化强度在掺杂量x=0.06时达到最大值,2P=3.0μC/cm。

关键词：共生铋层状结构离子掺杂 SrBi8Ti7O27 电学性能光学性能

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离子掺杂氟磷灰石上转换材料光学性质研究

离子掺杂氟磷灰石上转换材料光学性质研究

作者：彭凯长春理工大学

学位级别：硕士

由于上转换纳米材料其具有优异的光学特性及生物低毒性,在生物医学应用领域具有潜在价值。随着生物医学的不断发展,光学特性强生物毒性低的生物纳米荧光探针的开发和优化成为炙手可热的研究内容,因此稀土掺杂的上转换纳米发光材料成为... 详细信息

由于上转换纳米材料其具有优异的光学特性及生物低毒性,在生物医学应用领域具有潜在价值。随着生物医学的不断发展,光学特性强生物毒性低的生物纳米荧光探针的开发和优化成为炙手可热的研究内容,因此稀土掺杂的上转换纳米发光材料成为了研究人员所关注的热门材料。本文采用水热法成功制备了氟磷灰石(FA:YbHo)纳米材料,然后,利用荧光光谱仪对对不同离子掺杂和不同浓度掺杂离子FA:YbHo纳米材料进行光学性质表征,对光学性质的影响因素进行了研究,最终,利用葡聚糖对氟磷灰石进行包裹实现此材料的亲水性,具体内容如下:(1)本文采用水热法成功制备了尺寸均匀的棒状FA:YbHo纳米材料,并对样品进行了物相表征及荧光特性研究。(2)对制备的FA:YbHo进行了离子的掺杂,首先,采用相同元素而改变掺杂离子的浓度进行掺杂,可观察出随着掺杂浓度的增加,其荧光强度逐渐增强,达到峰值后,荧光强度随着掺杂浓度的升高而降低。然后,采用相同的离子掺杂浓度而改变掺杂离子进行掺杂,在掺杂浓度为3%时,分别掺杂Ba、Sr、Na、Mg离子,得出掺杂Na后的相对荧光强度最强。(3)采用葡聚糖对疏水性FA:YbHo纳米材料进行了包裹,将其应用于巨噬细胞检测。测试结果表明,即使在较高浓度下FA:YbHoNa的细胞存活率高于70%。这种低毒并具有很好的上转换发光特性FA:YbHo纳米材料,由于其优异的荧光成像效果,有望促实现其在生物医学方面的更深一步的应用。

关键词：离子掺杂氟磷灰石上转换发光毒性实验

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离子掺杂对W型钡铁氧体电磁特性的影响

材料科学与工程学报 2013年第5期31卷 664-667页

作者：熊征刘棱胡辉张帅海军蚌埠士官学校一系安徽蚌埠233012 海军蚌埠士官学校四系安徽蚌埠233012 海军工程大学舰船工程系湖北武汉430033

研究了六角晶系W型铁氧体Ba（Zn1-x Cox）2Fe16O27中Co2＋离子掺杂量对产物电磁参数的影响。采用溶胶—凝胶自蔓延燃烧法制备了不同Co2＋离子掺杂量的铁氧体产物,利用微波网络矢量分析仪在X波段范围内选取8.2GHz、10.0GHz和12.4GHz三个... 详细信息

研究了六角晶系W型铁氧体Ba（Zn1-x Cox）2Fe16O27中Co2＋离子掺杂量对产物电磁参数的影响。采用溶胶—凝胶自蔓延燃烧法制备了不同Co2＋离子掺杂量的铁氧体产物,利用微波网络矢量分析仪在X波段范围内选取8.2GHz、10.0GHz和12.4GHz三个典型频率对不同产物的动态电磁参数进行了测量和分析。研究表明：铁氧体在各频率下的介电损耗变化是由于随着Co2＋离子含量的增加带来的电偶极子极化和界面极化造成的;铁氧体的磁损耗是由于Co2＋离子含量的增加,W型铁氧体的磁矩从优方向由单轴过渡到平面,磁晶各向异性场的变化导致了其共振频率的变化,从而证明了调整Co2＋离子的含量可以对铁氧体的工作频段加以控制。同时确定了在X波段,当x=0.6~0.8时,Ba（Znx Co2-x）2Fe16O27具有最佳的吸波性能。

关键词：离子掺杂 W型铁氧体电磁特性

离子掺杂改性纳米TiO_2光催化剂的研究进展

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化学通报 2011年第8期74卷 688-692页

作者：王程施惠生李艳同济大学先进土木工程材料教育部重点实验室上海201804 石家庄经济学院材料科学与工程研究所石家庄050031

以纳米TiO2为代表的纳米半导体光催化材料是目前研究的热点。纳米TiO2为宽禁带半导体,需紫外光激发;而且,产生的光生电子-空穴对极易复合,限制了其实际应用。将纳米TiO2进行离子掺杂改性是解决上述问题的有效途径。目前离子掺杂改性纳米... 详细信息

以纳米TiO2为代表的纳米半导体光催化材料是目前研究的热点。纳米TiO2为宽禁带半导体,需紫外光激发;而且,产生的光生电子-空穴对极易复合,限制了其实际应用。将纳米TiO2进行离子掺杂改性是解决上述问题的有效途径。目前离子掺杂改性纳米TiO2光催化剂的研究进展表明,采用两种离子共掺杂改性纳米TiO2时,离子之间会产生协同作用,进而表现出比单一离子掺杂纳米TiO2更高的光催化性能。对目前离子掺杂改性纳米TiO2研究中面临的问题提出了几点建议并进行了展望。

关键词： TiO2 光催化离子掺杂