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作者：曾仁萍福建师范大学

学位级别：硕士

大平面结构的稠环共轭分子因具有聚集导致荧光猝灭的现象使其在高浓度及固体状态下的使用受到限制。研究发现具有扭曲结构非平面型的共轭分子表现出由于聚集而导致的荧光强度增强的聚集诱导发光（AIE）现象可以解决这个难题。经过二十... 详细信息

大平面结构的稠环共轭分子因具有聚集导致荧光猝灭的现象使其在高浓度及固体状态下的使用受到限制。研究发现具有扭曲结构非平面型的共轭分子表现出由于聚集而导致的荧光强度增强的聚集诱导发光（AIE）现象可以解决这个难题。经过二十余年的发展,具有AIE性能的材料在光电材料、化学传感、智能材料以及生物探针等领域具有巨大的应用前景,对具有新颖结构、独特性能的AIE分子的设计和合成方兴未艾。基于AIE分子制备的荧光水凝胶因其具有受到外界刺激而发生明显响应的性能而备受关注,成为目前研究的热点。并且由于其具有高度水溶胀的准固态,而呈现出固体和溶液的特性,在刺激传感、信息的加密解密、防伪应用等方面具有潜在的前景。本文基于AIE分子具有高度扭曲的结构特征,利用分子设计,通过简单的合成方法将芴环结构以及常见的简单稠环芳烃结构（如萘环、蒽环和菲环等）通过双键进行组合连接,制备了一系列具有不对称结构的新型二芳基亚甲基芴结构,研究采用不同的大位阻侧基修饰后的AIE分子在溶液和固体下的发光颜色和效率,探索其刺激响应性能与分子堆积状态的关系,并进一步将全新的AIE分子与水凝胶结合制备具有多响应性的荧光水凝胶。首先,设计合成9-亚苄基-9H-芴衍生物的骨架结构,采用Suzuki偶联法将稠环芳烃（如萘基、菲基和蒽基等）对骨架结构进行扭曲修饰,得到一系列不对称的具有AIE性能的二芳基亚甲基芴衍生物。通过核磁和红外数据对产物进行结构的分析与确认,并通过紫外-可见光谱、固体荧光、产物在紫外灯下的荧光照片、液体荧光以及分子轨道理论计算对三个系列的产物进行发光颜色和AIE性能的分析。经过表征分析发现,三个系列的产物都具有AIE性能,并且由于蒽系列与菲系列结构中蒽与菲的位阻较大,所以蒽与菲系列的产物相较于萘系列的产物有红移现象。当三个系列的产物中萘基的取代位不同时,荧光颜色也不大相同,说明我们可以通过改变取代位置来进行调控产物的发光颜色。其次,再对新型AIE产物进行筛选,探究合成的AIE分子在机械、溶剂、温度以及离子检测方面的响应。研究发现,蒽系列的产物1-FNA不仅在无定型和晶体状态下呈现出两种不同发光颜色,还表现出晶体导致荧光增强的现象。菲系列中的1-FNP和蒽系列的9-FPA产物有较为明显的机械研磨变色响应,其中1-FNP还可以实现从研磨-发烟的可逆转换,并且通过对不同溶剂蒸汽发烟的对比发现,1-FNP在良溶剂中溶解性越好,恢复的产物结构越接近原产物。而9-FPA不仅在压力、溶剂蒸汽以及温度等不同刺激下呈现出不同的发光颜色,可以实现从黄色到青色的快速转换,还对Fe有专一和高灵敏度的响应,通过对9-FPA荧光溶液进行最低检测限的分析,得到9-FPA对Fe的最低检测限为1.16*10mol/L。通过分析刺激样品的XRD,可以得到因为样品在不同刺激的作用下,晶体内部发生了分子堆积状态的转换才导致刺激样品发光颜色不同。这种多刺激响应性能使其在防伪材料、检测和传感等领域有着广阔的应用前景。最后,将挑选出来的具有优异发光效率的新型AIE分子1-NPF,2-NPF分别与丙烯酰胺通过共混聚合法制备新型AIE荧光水凝胶。通过调节荧光水凝胶内部水/有机溶剂的比例和浓度制备多组不同发光颜色与亮度的凝胶样品,对其进行发光性能的分析及进行离子开关响应检测,并且进一步将荧光水凝胶处理成荧光气凝胶,使其可以更加快速的响应离子开关。同时,探究荧光水凝胶在防伪解密方面的潜在应用。

关键词： AIE 多刺激响应 Fe3+检测荧光水凝胶离子开关

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纳米多孔金的单分子层门控离子输运性质研究

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化学学报 2017年第9期75卷 873-877页

作者：闫娜娜肖天亮刘兆阅北京航空航天大学化学学院北京100191

生物离子通道能够对环境刺激作出响应,有效地调节细胞内外的物质平衡,保证体内的正常生命活动.研究具有生物离子通道功能的人工离子通道对发展离子开关具有重要的意义.本工作利用电化学去合金法制备了具有三维通道结构的纳米多孔金膜,... 详细信息

生物离子通道能够对环境刺激作出响应,有效地调节细胞内外的物质平衡,保证体内的正常生命活动.研究具有生物离子通道功能的人工离子通道对发展离子开关具有重要的意义.本工作利用电化学去合金法制备了具有三维通道结构的纳米多孔金膜,并将其应用于离子通道,研究其离子输运性质.在电场作用下,纳米多孔金由于发生极化而使通道表现出离子整流性质.在纳米多孔金表面修饰十二烷基硫醇单分子层,利用其疏水效应,通道能够阻止离子的传输,使其处于"关闭"态.溶液中的化学刺激如表面活性剂能够增强电解质溶液在通道表面的浸润,有利于离子的传输,使通道处于"打开"态.这种单分子层修饰的纳米多孔金表现出表面活性剂响应的离子开关特性.

关键词：离子通道去合金法纳米多孔金表面活性剂离子开关

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有机光功能分子/水滑石薄膜的构筑及其光学开关性能研究

有机光功能分子/水滑石薄膜的构筑及其光学开关性能研究

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作者：贾燕坤北京化工大学

学位级别：硕士

本论文以无机层状材料水滑石（LDHs）为主体，分别选取茜素络合试剂（AC）、鱼精DNA为客体，制备了有机–无机复合发光薄膜材料，系统研究了薄膜材料的结构和光学性能，实现了以性能为导向的离子开关和手性开关薄膜的构筑。论文主要内... 详细信息

本论文以无机层状材料水滑石（LDHs）为主体，分别选取茜素络合试剂（AC）、鱼精DNA为客体，制备了有机–无机复合发光薄膜材料，系统研究了薄膜材料的结构和光学性能，实现了以性能为导向的离子开关和手性开关薄膜的构筑。论文主要内容如下：（一）采用共沉淀法制备了晶相单一、结晶度高的LDH纳米颗粒，经层层自组装方法（LBL）构筑了AC分子与LDH纳米颗粒高度有序的复合（AC/LDH）n超薄膜（UTFs）材料。XRD和SEM测试结果表明（AC/LDH）20UTF在平行于基底方向有序堆积、薄膜表面致密平滑、纳米尺度可控。（AC/LDH）20UTF材料作为比色化学传感器显示了良好的离子开关性能。（AC/LDH）20UTF对F–显示了宽的线性范围（30–240μmol），低的检测限（12.9μmol）、高选择性，而且具备良好的可逆性、重现性、稳定性。该薄膜材料在环境、生物领域检测方面存在潜在的应用价值。（二）采用LBL方法将鱼精DNA分子与LDHs纳米片在石英基底表面进行层层自组装，构筑了（DNA/LDHs）n超薄膜。该超薄膜显示了对非手性光学分子卟啉（TMPyP）的诱导手性光学特性。系统研究了温度、时间等参数对TMPyP–（DNA/LDHs）n超薄膜光学性能的影响。XRD、SEM等测试结果表明（DNA/LDHs）n薄膜在平行于基底方向有序堆积、薄膜表面均匀、致密。采用紫外光谱（UV）和圆二色光谱（CD）研究了TMPyP–（DNA/LDHs）n薄膜在HCl、NH3和H2O气氛的可逆光学特性和可逆诱导手性光学特性。此外，该复合薄膜具备良好的稳定性。该薄膜作为一种光功能材料在手性可逆开关方面有潜在的应用价值。

关键词：水滑石层层自组装光功能材料离子开关手性开关

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硼辅助冠醚的合成与应用

硼辅助冠醚的合成与应用

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中国化学会全国第十二届有机合成化学学术研讨会

作者：杨建平黄祚刚姜标上海大学理学院化学系中国科学院上海高等研究院

冠醚与碱金属、碱土金属有良好的配位作用,在过去的数十年中基于大环冠醚络合分离碱金属、碱土金属离子（特别是锂离子）的技术被广泛研究。如冠醚液液萃取法、基于冠醚主体的离子交换树脂法等。然而,传统的冠醚尽管对金属离子的络合能... 详细信息

冠醚与碱金属、碱土金属有良好的配位作用,在过去的数十年中基于大环冠醚络合分离碱金属、碱土金属离子（特别是锂离子）的技术被广泛研究。如冠醚液液萃取法、基于冠醚主体的离子交换树脂法等。然而,传统的冠醚尽管对金属离子的络合能力较强,但存在反萃率低、电荷不呈中性等缺陷。因此,对于相应的分离技术仍然存在挑战。在此,我们引入了硼原子辅助冠醚关环,由于硼氧关环可被亲硼性氟离子开环而发挥选择性的离子络合开关作用,且络合后呈电中性。因此,我们合成了一系列的硼辅助冠醚化合物,有望在碱金属、碱土金属离子的分离上得到应用。

关键词：硼辅助冠醚碱金属分离分子识别离子开关

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壳聚糖稳定Pickering乳液pH窗口的拓宽及其智能调控

壳聚糖稳定Pickering乳液pH窗口的拓宽及其智能调控

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中国化学会第十七届全国胶体与界面化学学术会议

作者：任笑菲郭爽张永民化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江南大学

近年来,基于固体颗粒稳定的Pickering乳液因其高稳定性、低毒性等特点引起了广泛关注。天然聚合物多糖壳聚糖在中性或碱性条件下自缔合形成颗粒稳定乳液,而在低pH下则因氨基的质子化转变为水溶性阳离子聚电解质,无法稳定乳液。基于此,... 详细信息

近年来,基于固体颗粒稳定的Pickering乳液因其高稳定性、低毒性等特点引起了广泛关注。天然聚合物多糖壳聚糖在中性或碱性条件下自缔合形成颗粒稳定乳液,而在低pH下则因氨基的质子化转变为水溶性阳离子聚电解质,无法稳定乳液。基于此,本团队借助离子间的静电作用在低pH条件下利用低浓度的阴离子表面活性剂（SDS, c＜0.1cmc）实现了对壳聚糖的疏水改性,从而获得了稳定的O/W型Pickering乳液。通过引入CTAB,完成了如乳液破乳。

关键词：壳聚糖（CS）智能响应型Pickering乳液可逆调控离子开关

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