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二维氧化石墨烯膜离子选择性传递调控的研究进展

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化工学报 2023年第1期74卷 303-312页

作者：余后川任腾张宁姜晓滨代岩张晓鹏鲍军江贺高红大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116023 大连理工大学化工学院辽宁盘锦124221 大连理工大学盘锦产业技术研究院辽宁盘锦124221

膜分离技术具有低能耗和高选择性的优势,已成为离子分离的重要手段。氧化石墨烯(GO)具有单原子厚度,表面富含多种含氧基团,利用其构筑的层叠膜展现出精确的离子筛分性能。本文系统地介绍了GO膜在离子选择性传递调控方面取得的研究进展,... 详细信息

膜分离技术具有低能耗和高选择性的优势,已成为离子分离的重要手段。氧化石墨烯(GO)具有单原子厚度,表面富含多种含氧基团,利用其构筑的层叠膜展现出精确的离子筛分性能。本文系统地介绍了GO膜在离子选择性传递调控方面取得的研究进展,从层叠通道调控和电荷修饰两个角度对GO膜的离子选择性传递性能进行阐述。对于层叠通道,可采用部分还原法、物理插层法、化学交联法进行精确调控,实现GO膜对离子筛分性能的强化。对于电荷修饰,常采用正/负电荷改性策略对GO膜与离子间的长程静电作用进行调控。本文将深化对GO层叠膜离子选择性传递机制的认识,同时提出该领域的发展方向,以期促进GO膜在离子分离领域的进一步发展。

关键词：氧化石墨烯二维层叠结构膜分离选择性离子传递

以三价钬离子为桥联剂的上转换纳米粒子能量传递新策略

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Science China Materials 2023年第9期66卷 3696-3705页

作者：王阳高峰周帅胡珀傅佳骏 School of Chemistry and Chemical Engineering Nanjing University of Science and TechnologyNanjing 210094China

镧系掺杂上转换纳米粒子(UCNPs)由于其具有独特优点而被广泛研究.目前最受青睐的980 nm激发UCNPs仍是经典的Yb–A耦合纳米体系(A=Er^(3+),Tm^(3+)和Ho^(3+)).但是,仅具有单个激发态(2F5/2)的Yb^(3+)因缺乏匹配的激发态能级而难以向一些... 详细信息

镧系掺杂上转换纳米粒子(UCNPs)由于其具有独特优点而被广泛研究.目前最受青睐的980 nm激发UCNPs仍是经典的Yb–A耦合纳米体系(A=Er^(3+),Tm^(3+)和Ho^(3+)).但是,仅具有单个激发态(2F5/2)的Yb^(3+)因缺乏匹配的激发态能级而难以向一些其他受体离子传递能量.在本文中我们提出了一种能量传递新策略,即以Ho^(3+)为桥联剂来连接原本难以进行直接能量传递的供体–受体对(如Yb^(3+)–Nd^(3+)),并探究了供体、桥联剂和受体间所涉及的能量传输机制.此外,我们发现Ho^(3+)离子间能进行能量迁移,使得Ho^(3+)次晶格内可发生长距离的能量输运,同时证实Ho^(3+)作为桥联剂亦可实现粒子间的能量转移而获得上转换发光.我们设计的NaYbF_(4):40%Ho@NaYF_(4):10%Nd核壳纳米粒子表现出多模态响应性,即在不同激发波长下可发出不同颜色的光,其被证明适用于高等级防伪和信息识别.总之,这些研究结果有助于深入理解Ho^(3+)桥联剂在能量传递上转换中的功能机制,并为拓宽能量传递途径及精细操控光子上转换提供了方法策略.

关键词：方法策略能量传递信息识别核壳纳米粒子能量传输能量输运离子传递能量转移

层状膜CO2传递通道可控构建与离子传递机制研究

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层状膜CO2传递通道可控构建与离子传递机制研究

作者：闫志昆郑州大学

学位级别：硕士

膜分离技术作为碳捕集新兴技术,因高效、节能、便捷等优势而成为目前的研究热点。作为膜分离技术的核心,膜材料在近年来得到了长足的进步,其种类愈加多样化。而事实上,膜材料的发展正是基于研究者对于CO传递机制不断深入的认知。本文基... 详细信息

膜分离技术作为碳捕集新兴技术,因高效、节能、便捷等优势而成为目前的研究热点。作为膜分离技术的核心,膜材料在近年来得到了长足的进步,其种类愈加多样化。而事实上,膜材料的发展正是基于研究者对于CO传递机制不断深入的认知。本文基于CO在湿态下发生水合反应生成碳酸氢根与质子的过程,以二维材料氧化石墨烯为膜主体材料,在层间构筑不同性质的传递通道,研究CO转化为离子后在膜内的传递特性,以揭示CO离子传递机制,并在此基础上实现膜结构调控与性能强化,进而为开发新兴膜材料提供借鉴。本文的主要研究内容与结论如下:(1)通过震荡、持续变压、热处理等措施调控制备过程,获得无缺陷层状膜。并向其中分别引入小分子两性离子甜菜碱及其它对比小分子,以此在膜内分别构筑阴阳离子通道及其它对比通道。由于小分子在膜内互不相同的分布形式,我们发现不同层状膜显示出不同的层间距、自由体积等特性。通过对比CO在不同温度、压力下,不同通道内的传递特性,具有阴阳离子通道的膜对CO显示出更高的分离性能,这是由于季铵根阳离子与羧酸根阴离子能够实现碳酸氢根和氢质子的同时高效转移。与纯GO层状膜相比,在常温下CO渗透速率达到935.2 GPU,CO/N2选择性达到10.55。90 oC下其CO渗透速率达到2365 GPU,CO/N2选择性达到73.43。在压力实验中我们也发现了与传统促进传递膜“载体饱和”不同的结果:CO渗透速率与CO/N2选择性下降幅度明显降低。(2)基于上一部分中对CO离子传递机制的研究,我们确定了两性离子在氧化石墨烯层状膜内构建了阴阳离子通道,进而在湿态下实现碳酸氢根和氢质子的同时高效传递。在此基础上,我们向含有阴阳离子通道的氧化石墨烯层状膜引入小分子促进传递载体哌嗪。它一方面作为反应选择机制载体,能够有效地加快CO渗透速率,另一方面可以促进CO水合反应,进而实现基于离子传递机制强化促进传递过程。与含有两性离子的膜相比,常温下共插层膜对CO渗透速率达到1221 GPU,CO/N2选择性达到16.21。90 oC下其CO渗透速率达到2843 GPU,CO/N2选择性达到146.9。

关键词： CO2捕集膜分离氧化石墨烯传递通道离子传递

LLTO基复合电解质结构设计及其离子传递和稳定性强化

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LLTO基复合电解质结构设计及其离子传递和稳定性强化

作者：柳冲郑州大学

学位级别：硕士

全固态锂电池由于其在高能量密度和安全性方面的优势,被认为是具有发展前景的下一代储能设备。作为电池的核心部件,固态电解质的性能和物理参数直接影响电池的电化学性能。然而,设计和开发结构稳定且具有高效离子传递能力的固态电解质... 详细信息

全固态锂电池由于其在高能量密度和安全性方面的优势,被认为是具有发展前景的下一代储能设备。作为电池的核心部件,固态电解质的性能和物理参数直接影响电池的电化学性能。然而,设计和开发结构稳定且具有高效离子传递能力的固态电解质成为限制其发展和应用的难题。于此,本研究围绕固态电解质离子传递与稳定性不平衡问题,以强化离子传递能力及稳定性为目标,提出有机-无机复合强化离子传递及稳定性的策略,通过结构设计与调控,探究微结构与离子传递及稳定性间的构效关系,以期为薄型稳定电解质的设计和离子传递特性强化提供一定参考。具体内容概述如下:(1)双连续相结构的复合电解质设计及离子传递和稳定性强化。选用尼龙微滤膜为模板,通过凝胶渗透模板,进而高温烧结制成互联多孔的钛酸镧锂(LLTO)骨架,随后采用溶液滴涂法在LLTO骨架内部填充聚氧化乙烯(PEO),获得具有垂直的双连续相结构的PEO-LLTO复合电解质(PLLF)。LLTO骨架作为传递主体通过本征空位或缺陷高效传递锂离子,同时限域空间降低了PEO结晶度,提高了链段运动性,为锂离子提供快速的传递通道。两者协同实现对离子传递能力的强化。结果表明:在25 ℃下,双连续相结构的PLLF电解质展现出优异的离子电导率为2.04×10 S cm。有机-无机复合的互联结构有效提升了PLLF电解质稳定性。此外,电解质表面薄层的PEO可避免与锂负极发生副反应,有效降低了界面电阻。组装的全固态锂电池(LiFePO/Li)实现了良好的电池性能:在60 ℃电流密度1 C条件下,首圈放电比容量达到159.2 m Ah g,稳定循环150圈后容量保持率为97.2%。(2)混凝土结构的薄型电解质设计及离子传递和稳定性强化。选用刚性蛭石纳米片(Vr)与LLTO纳米颗粒为材料,通过共烧结法将其复合制备多孔连续的Vr-LLTO骨架,进而将PEO溶液滴涂引入Vr-LLTO骨架内部,制备混凝土结构的薄型Vr-LLTO/PEO电解质。LLTO相依附于纳米片界面构建稳定、连续的离子传递通道;同时降低的电解质厚度可缩短离子传递距离,强化电解质离子传递能力。因此,Vr-LLTO/PEO电解质表现出优异的室温离子电导率为1.04×10 S cm,高于传统的陶瓷电解质。此外,蛭石纳米片和LLTO颗粒之间的相互作用力及PEO的复合协同发挥了有机-无机组分的优势,高效强化了固态电解质的稳定性。另外,优化电极-电解质界面及电解质内部界面,提升电解质相容性。装配Vr-LLTO/PEO电解质的全固态锂电池在1 C下展现出良好的循环稳定性,可维持高的库伦效率(～95%)稳定循环200圈,容量保持率为84.4%。

关键词：锂电池固态电解质 LLTO 离子传递稳定性

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异相膜和均相膜对EDI过程离子传递的影响

天津工业大学学报 2013年第2期32卷 11-14页

作者：王宗恒管山冯冬菊天津工业大学环境与化学工程学院天津300387

针对制备超纯水的五隔室电去离子(EDI)膜堆,考察其淡化室阴阳膜分别采用双均相膜、均相阴膜和异相阳膜、均相阳膜和异相阴膜以及双异相膜4种不同情况下过程的电流和脱盐率的变化.结果显示,均相阴膜+异相阳膜组合的膜堆电流和产水电阻率... 详细信息

针对制备超纯水的五隔室电去离子(EDI)膜堆,考察其淡化室阴阳膜分别采用双均相膜、均相阴膜和异相阳膜、均相阳膜和异相阴膜以及双异相膜4种不同情况下过程的电流和脱盐率的变化.结果显示,均相阴膜+异相阳膜组合的膜堆电流和产水电阻率接近于双均相膜的膜堆,而均相阳膜+异相阴膜则与双异相膜的膜堆接近,前者显著高于后者.这表明在实验条件下阴离子在阴膜内的迁移为EDI离子传递的速率控制步骤,其迁移速率增加提高了过程的总传递速率,从而获得较高的脱盐率.

关键词：电去离子异相膜均相膜水解离离子传递

超薄膜离子化CO2传递通道物理化学结构的协同调控

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超薄膜离子化CO2传递通道物理化学结构的协同调控

作者：马莹莹郑州大学

学位级别：硕士

膜分离技术作为新一代的碳捕集技术,具有经济、节能减排、高效便捷和设备体量小等优势,已经成为当前的研究热点。对于传统的聚合物膜而言,由于通量和选择性之间的trade-off效应,很难将气体的通量与选择性协调到最佳状态。为了克服这一... 详细信息

膜分离技术作为新一代的碳捕集技术,具有经济、节能减排、高效便捷和设备体量小等优势,已经成为当前的研究热点。对于传统的聚合物膜而言,由于通量和选择性之间的trade-off效应,很难将气体的通量与选择性协调到最佳状态。为了克服这一重大挑战,越来越多的研究人员致力于开发新型的膜材料。二维纳米片目前被认为是一种有前途的高性能膜材料,因为它们可以通过堆叠在多孔支撑层上制备具有超薄选择性层(传递纳米通道可以跨越或沿着纳米片创建,其低渗透阻力有助于实现较高的气体渗透性,因此,在有限膜厚范围内的传递通道构筑(包括物理化学结构协同调控,多重选择机制协同工作),同时兼顾膜的加工性能是一项重大挑战。基于此,本文的主要研究内容与结论如下:(1)磺酸甜菜碱插层构筑CO高效传递通道:本章合成了一种小分子磺酸甜菜碱,将磺酸根引入GO层间,发现其性能较GO膜有大幅提高(90°C,GO纯膜的CO通量为898 GPU,选择性2.4,磺酸甜菜碱含量10%时,CO通量2424 GPU,选择性61),有水的情况下,磺酸甜菜碱上的阴阳离子可以在层间通道中创造双离子跳跃位点,控制沿途中和,从而提供促进CO传递的离子通道,实现CO高效传递。此外,将不同小分子插层的GO膜进行性能对比,发现加快质子传递对加快两性离子的介导有很大促进作用(90°C,羧酸甜菜碱含量10%时,CO通量1931 GPU,选择性62)。然后对磺酸甜菜碱及哌嗪的比例进行调控,发现CO的传递受反应选择机制及离子传递机制的协同控制,并最终通过离子传递强化促进传递(90°C,哌嗪含量10%时,CO通量2219 GPU,选择性86,磺酸甜菜碱与哌嗪配比7:3时,90°C,CO通量2591 GPU,选择性162.3)。最后通过压力实验发现离子传递可以有效减弱促进传递带来的“载体饱和”现象,从而得以有效发挥膜性能。(2)柱撑结构和甜菜碱插层协同构筑CO高效传递通道:本章通过在GO层间原位生成量子点,对层间距进行精准调控。通过原位微波辅助缩聚的方法在层状膜内构筑量子点柱撑结构,并对该柱撑结构进行调控,通过增加膜内自由体积,构建有利于气体传递的膜结构。数据表明,填充量4wt%时该柱撑膜具有较好的性能(GO-4%QDs,60°C,CO通量882 GPU,选择性10.5),而加入两性离子后,膜内的物理结构与层间两性离子的化学环境协同作用,更有利于离子传递机制的发挥。90°C,羧酸甜菜碱插层的柱撑结构CO通量4390 GPU,选择性61.8。插层磺酸甜菜碱后,CO通量达到4780 GPU,选择性达到71。其次,探究了碳化度对膜性能的影响,发现随甘油含量的增加,CO通量增加,90°C时,甘油含量1%时,插层磺酸甜菜碱后CO通量5346 GPU,选择性81。当甘油与水的体积比为20%时,插层磺酸甜菜碱,CO通量提高到10600 GPU,选择性55。通过对膜的物理结构以及化学环境进行调变,再次证明超薄膜离子化CO传递通道物理化学结构的协同调控有助于实现较好的气体分离性能。

关键词： CO2捕集柱撑甜菜碱传递通道离子传递

荷电膜渗透传质过程的计算机模拟:多价离子的传递

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计算机与应用化学 2006年第8期23卷 689-693页

作者：徐铜文傅应强杨伟华中国科学技术大学化学与材料科学学院功能膜研究室安徽合肥230026

荷电膜的传质研究不仅对以电膜为基础的分离研究具有重要借鉴作用,而且对以非分离为基础的材料的导电-绝缘特性的转换判定和相关材料的制备具有重要的指导意义。为此,本文在一价离子通过荷电膜传质问题的研究基础上,用渗透理论的有关原... 详细信息

荷电膜的传质研究不仅对以电膜为基础的分离研究具有重要借鉴作用,而且对以非分离为基础的材料的导电-绝缘特性的转换判定和相关材料的制备具有重要的指导意义。为此,本文在一价离子通过荷电膜传质问题的研究基础上,用渗透理论的有关原理和方法,研究了二价、三价离子通过荷电膜的渗透传质问题,采用计算机模拟,计算得出二价、三价离子形态的渗透临界值：在二维50×50中,二价和三价离子的渗透临界值分别为0．435和0．516；在三维30×30×30中,二价、三价离子的渗透临界值分别为0．159和0．199。这说明无论是二维还是三维,随着离子价态的升高,渗透临界值增加。模拟的阶数虽与实际膜相差甚远,但模拟结果中阶数增大突跃的趋势已经十分明显,因此研究结果可用于预测多价离子在荷电膜中的传导机理。

关键词：渗透理论荷电膜计算机模拟离子传递多价离子

基于模拟退火算法的真实多孔电极中热-质传递的研究

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化工学报 2022年第6期73卷 2529-2542页

作者：黄盼练成刘洪来华东理工大学化工学院上海200237 华东理工大学化学与分子工程学院上海200237

电极中的离子-电子传递和传热显著影响着电化学储能性能。深入研究多孔电极中的热-质传递现象这一典型的介尺度问题,对高性能电化学储能器件的设计具有重要意义。采用一种基于改进的状态更新的随机重建方法和动态退火系数相结合的模拟... 详细信息

电极中的离子-电子传递和传热显著影响着电化学储能性能。深入研究多孔电极中的热-质传递现象这一典型的介尺度问题,对高性能电化学储能器件的设计具有重要意义。采用一种基于改进的状态更新的随机重建方法和动态退火系数相结合的模拟退火算法,将图像分割后的二维SEM图重构为真实的三维多孔电极。通过重构多孔电极和PNP方程与傅里叶定律,建立真实多孔电极中的离子传递和电极导热模型。结果表明,当充电时间为0.1个平板充电弛豫时间时,离子主要吸附在多孔电极骨架相与体相的接触面上,且离子倾向于从截面边缘往中心迁移。由于实际的导热距离远小于多孔电极厚度,多孔电极中的热弛豫时间远小于平板的热弛豫时间。

关键词：多孔电极热-质传递模拟退火算法离子传递电极导热

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三相结构离子交换膜的构筑及应用研究

化工学报 2022年第6期73卷 2397-2414页

作者：朱嫣然葛亮李兴亚徐铜文中国科学技术大学化学与材料科学学院安徽合肥230026

三相结构离子交换膜是一类具有惰性相、离子交换基团相和辅助功能基团相的特殊结构材料。传统两相结构离子交换膜受限于离子通量和选择性的相互制约,难以实现两者同步提升。因此,研究者开始关注新型三相结构,以改善离子传质路径。综述... 详细信息

三相结构离子交换膜是一类具有惰性相、离子交换基团相和辅助功能基团相的特殊结构材料。传统两相结构离子交换膜受限于离子通量和选择性的相互制约,难以实现两者同步提升。因此,研究者开始关注新型三相结构,以改善离子传质路径。综述了离子交换膜从两相结构到三相结构的发展,介绍了微相分离离子交换膜、自具微孔离子交换膜、有机硅烷杂化离子交换膜和基于氧化石墨烯或金属有机框架的“三相”结构离子交换膜,讨论了离子膜介尺度中的相结构、孔道结构和缺陷等问题,并概述了三相结构在燃料电池、液流电池、一/二价离子分离和酸碱回收等领域所发挥的作用,以期给三相结构指导离子交换膜制备并提升性能提供策略参考。

关键词：离子交换膜两相结构三相结构介尺度离子传递离子选择性