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磺化聚苯醚膜质子扩散的分子动力学模拟研究

工程热物理学报 2017年第9期38卷 1844-1848页

作者：韩旭辉张鹏马跃李佳王雨翔周琼周广刚卢贵武中国石油大学(北京)理学院北京102249

为了探究磺化聚苯醚(SPPO)用于质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的性质,研究了SPPO膜内部水和水合氢离子的分子扩散特性。构建含水量不同的SPPO膜的分子结构模型,采用分子动力学(MD)研究了平衡态模型的静态结构,发现元胞的密度随着含水量的... 详细信息

为了探究磺化聚苯醚(SPPO)用于质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的性质,研究了SPPO膜内部水和水合氢离子的分子扩散特性。构建含水量不同的SPPO膜的分子结构模型,采用分子动力学(MD)研究了平衡态模型的静态结构,发现元胞的密度随着含水量的增加而降低;同时通过分析径向分布函数(RDF),发现在SPPO链上的磺酸根上的硫原子周围有水分子聚集,起到吸水和传导的作用,水合氢离子也更趋向于聚集在磺酸根附近。通过对分子运动轨迹的分析,计算了水和水合氢离子在SPPO膜内的扩散系数D和电导率σ,研究结果表明,SPPO膜的电导率随着膜内水含量的增加而增加,得到了与实验符合较好的结果。

关键词：质子交换膜磺化聚苯醚质子扩散分子动力学模拟

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磺化聚苯醚的制备与表征

高分子学报 1995年第4期5卷 488-493页

作者：汪传清黄玉惠丛广民中国科学院广州化学研究所

磺化聚苯醚的制备与表征汪传清，黄玉惠，丛广民（中国科学院广州化学研究所广州５１０６５０）关键词聚苯醚，磺化，磺化度，磺化聚苯醚聚苯醚是一种优良的工程塑料，对它进行修饰改性以获得各种功能材料的研究近十多年来十分活跃’‘... 详细信息

磺化聚苯醚的制备与表征汪传清，黄玉惠，丛广民（中国科学院广州化学研究所广州５１０６５０）关键词聚苯醚，磺化，磺化度，磺化聚苯醚聚苯醚是一种优良的工程塑料，对它进行修饰改性以获得各种功能材料的研究近十多年来十分活跃’‘，’，‘’．磺化聚苯醚（ＳＰＰＯ）...

关键词：聚苯醚磺化度磺化聚苯醚

磺化聚苯醚-磷酸锆质子交换复合膜的制备与性能研究

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化工新型材料 2012年第9期40卷 72-74页

作者：张琪沈子丁何强陈若愚杨宝珠钟璟常州大学石油化工学院常州213164

采用溶胶-凝胶法将磺化聚苯醚(SPPO)与磷酸锆(ZrP)复合得到质子交换膜,重点考察了ZrP含量对复合膜含水率、溶胀度和质子电导率的影响,采用红外光谱和交流阻抗法表征SPPO-ZrP复合膜的微观结构和质子电导率。结果表明,SPPO-ZrP复合膜含水... 详细信息

采用溶胶-凝胶法将磺化聚苯醚(SPPO)与磷酸锆(ZrP)复合得到质子交换膜,重点考察了ZrP含量对复合膜含水率、溶胀度和质子电导率的影响,采用红外光谱和交流阻抗法表征SPPO-ZrP复合膜的微观结构和质子电导率。结果表明,SPPO-ZrP复合膜含水率和溶胀度都随着ZrP质量分数增加而逐渐减小,当ZrP质量分数为20%时,膜的含水率和溶胀度分别达到18%和2.1%。通过交流阻抗法对质子传导性能的表征结果显示,随ZrP质量分数增加复合膜质子电导率逐渐增大,ZrP质量分数20%的SPPO-ZrP复合膜质子电导率在室温下达到1.6×10-2S/cm。

关键词：溶胶-凝胶法质子交换膜磺化聚苯醚磷酸锆质子电导率

磺化聚苯醚-磷酸锆质子交换复合膜的制备与性能研究

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化工新型材料 2012年第11期40卷 56-58页

作者：张琪沈子丁何强陈若愚杨宝珠钟璟常州大学石油化工学院常州213164

开发价格低廉且性能优异的质子交换膜是目前燃料电池研究的热点。采用溶胶-凝胶法将磺化聚苯醚(SP-PO)与磷酸锆(ZrP)复合得到质子交换膜,重点考察了ZrP含量对复合膜含水率、溶胀度和质子电导率的影响,采用红外光谱和交流阻抗法表征SPPO-... 详细信息

开发价格低廉且性能优异的质子交换膜是目前燃料电池研究的热点。采用溶胶-凝胶法将磺化聚苯醚(SP-PO)与磷酸锆(ZrP)复合得到质子交换膜,重点考察了ZrP含量对复合膜含水率、溶胀度和质子电导率的影响,采用红外光谱和交流阻抗法表征SPPO-ZrP复合膜的微观结构和质子电导率。结果表明SPPO与ZrP产生相互作用使SPPO结构发生变化。SPPO-ZrP复合膜含水率和溶胀度都随着ZrP质量分数增加而逐渐减小,当ZrP质量分数为20%时,膜的含水率和溶胀度分别达到18%和2.1%。通过交流阻抗法对质子传导性能的表征结果显示,随ZrP质量分数增加复合膜质子电导率逐渐增大,ZrP质量分数20%的SPPO-ZrP复合膜质子电导率在室温下达到1.6×10-2S/cm。

关键词：溶胶-凝胶法质子交换膜磺化聚苯醚磷酸锆质子电导率

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磺化聚苯醚离聚体的溶液性质

应用化学 1991年第5期8卷 37-41页

作者：黄玉惠刘彦吕志兵赵树录丛广民中国科学院广州化学研究所广州510650

研究了磺化度为20.9mol％的磺化聚苯醚(S-PPO)的钠盐和锂盐在四氢呋喃/甲醇混合溶剂中的离聚体行为。S-PPO离聚体在溶液中的链聚集状态与聚合物浓度、阳离子半径密切相关。当Na-SPPO的浓度高于3g/dL时,在30～40℃范围内其聚集度DA与浓度... 详细信息

研究了磺化度为20.9mol％的磺化聚苯醚(S-PPO)的钠盐和锂盐在四氢呋喃/甲醇混合溶剂中的离聚体行为。S-PPO离聚体在溶液中的链聚集状态与聚合物浓度、阳离子半径密切相关。当Na-SPPO的浓度高于3g/dL时,在30～40℃范围内其聚集度DA与浓度C的关系为:DA=ke^(εc)常数K和β分别表示为与发现链聚集的起始浓度和链聚集速率相关的常数。

关键词：磺化聚苯醚离聚物溶液聚集态

磺化聚苯醚/多烷氧基硅共聚物杂化离子膜的制备及性能研究

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合肥工业大学学报（自然科学版） 2012年第1期35卷 107-111页

作者：肖新乐吴翠明徐铜文崔鹏合肥工业大学化学工程学院安徽合肥230009 中国科学技术大学化学与材料科学学院安徽合肥230026

文章利用聚(对氯甲基苯乙烯-γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷)(poly(VBC-co-γ-MPS))与磺化聚(2,6-二甲基-1,4-苯醚)(SPPO)进行共混和原位溶胶-凝胶(sol-gel)反应,再与二甲胺水溶液反应,制备得到酸-碱对有机-无机杂化离子膜。该膜具... 详细信息

文章利用聚(对氯甲基苯乙烯-γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷)(poly(VBC-co-γ-MPS))与磺化聚(2,6-二甲基-1,4-苯醚)(SPPO)进行共混和原位溶胶-凝胶(sol-gel)反应,再与二甲胺水溶液反应,制备得到酸-碱对有机-无机杂化离子膜。该膜具有较高的热稳定性、化学稳定性、离子交换容量以及质子电导率。合适摩尔分数的poly(VBC-co-γ-MPS)制备的膜的离子交换容量值为2.15mmol/g,水质量分数为80%,拉伸强度为13.4MPa,断裂伸长率为26%,质子传导率为0.086S/cm。与一般的杂化膜相比,膜的稳定性及质子传导率有显著提高。

关键词：磺化聚苯醚酸-碱对燃料电池杂化离子膜

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磺化聚苯醚质子交换膜的制备及其性能研究

化工新型材料 2020年第4期48卷 234-237页

作者：周莲曹连兵卢惠民李龙北京外国语大学北京100089 北京航空航天大学北京100191 中国人民大学北京100872 中国中化集团有限公司北京100031

制备了一种磺化聚苯醚质子交换膜,通过控制磺化比例进行了优化。采用核磁共振及红外光谱测试确定了磺化产物,采用热失重分析仪和拉力机进行了热稳定性能及拉伸性能测试,并进行了尺寸稳定性计算及交流阻抗测试。结果表明:氯磺酸和聚苯醚... 详细信息

制备了一种磺化聚苯醚质子交换膜,通过控制磺化比例进行了优化。采用核磁共振及红外光谱测试确定了磺化产物,采用热失重分析仪和拉力机进行了热稳定性能及拉伸性能测试,并进行了尺寸稳定性计算及交流阻抗测试。结果表明:氯磺酸和聚苯醚物质的量之比为0.45时,磺化度为40.69%的磺化聚苯醚(SPPO)为最佳,质子传导性能达7.13×10^-4S/cm,尺寸稳定性及拉伸性能均优于Nafion 117膜,成本也较低,可作为质子交换膜或作为复合膜的基体材料。

关键词：磺化聚苯醚磺化度质子传导

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磺化聚苯醚膜质子扩散的分子动力学模拟研究

磺化聚苯醚膜质子扩散的分子动力学模拟研究

作者：韩旭辉中国石油大学（北京）

学位级别：硕士

磺化聚苯醚(SPPO)是一种物理化学性能稳定、导电性好的高分子材料,理论研究SPPO膜传导的微观机制,对提高质子交换膜材料的传导能力具有指导意义。本文利用分子动力学方法,研究了SPPO膜对水分子(HO)和水合氢离子(HO)的传输特性,主要完成... 详细信息

磺化聚苯醚(SPPO)是一种物理化学性能稳定、导电性好的高分子材料,理论研究SPPO膜传导的微观机制,对提高质子交换膜材料的传导能力具有指导意义。本文利用分子动力学方法,研究了SPPO膜对水分子(HO)和水合氢离子(HO)的传输特性,主要完成工作如下:(1)建立水和磺酸比λ分别为5、8、11、14的四种体系模型,对其进行能量、几何和退火优化,得到了稳定的平衡态构型,采用分子动力学模拟的方法,研究其扩散性质,计算了SPPO膜的密度ρ、径向分布函数RDF、均方位移MSD、扩散系数D和电导率σ。结果表明:SPPO膜的ρ随着λ的增大而减小。对SPPO膜的RDF分析表明,在SPPO分子链上碳骨架为疏水基团而电负性强的磺酸根为亲水基团,由于HO与磺酸根间有静电力的作用,使得HO比HO更接近磺酸根基团。HO是在HO的包裹下进行传输。HO和HO两种粒子的MSD都随时间t线性增大。当λ从5增加到14时,水分子的扩散系数D从1.33×10 m·s增加到10.67×10 m·s,水合氢离子的扩散系数D从0.50×10 m·s增加到5.00×10 m·s,σ也从0.0056 S·cm增加到0.0382 S·cm,即膜中两种粒子的D和σ都随着λ的增大而增大,可见含水量对膜的传输性能有很大影响。(2)建立磺化度DS分别为15%、30%、50%的三种体系模型,采用分子动力学模拟的方法,研究其扩散性质,计算了SPPO膜的密度、径向分布函数、均方位移、扩散系数和电导率。结果表明:膜的ρ随着DS的增大而增大。SPPO膜的RDF分析表明,体系的硫原子间距离随着DS的增加而变短。HO和HO两种粒子的MSD都随t线性增大。当DS从15%增到50%时,D从4.26×10 m·s增加到10.67×10 m·s,D也从0.76×10 m·s增加到5.00×10 m·s,σ也从0.0026S·cm增加到0.0382 S·cm,即膜中两种粒子的D和σ都随着DS的增大而增大,可见磺化度对膜的传输性能的影响很大。

关键词：质子交换膜磺化聚苯醚质子扩散分子动力学模拟

凝胶掺杂磺化聚苯醚膜性能及水分子的动态吸附

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稀有金属材料与工程 2010年第S2期39卷 493-496页

作者：李翠华刘剑洪罗仲宽管蓉张黔玲王芳深圳大学高分子重点实验室广东深圳518060 湖北大学湖北武汉430062

将H3PO4/SiO2凝胶掺杂入磺化聚苯醚质子交换膜基质中,提高了吸水率和质子电导率。研究了水分子在凝胶掺杂型磺化聚苯醚膜中的动态吸附扩散行为,探讨了水与膜基质中磺酸和磷酸基团的相互作用及变化,研究了凝胶掺杂型磺化聚苯醚膜的质子... 详细信息

将H3PO4/SiO2凝胶掺杂入磺化聚苯醚质子交换膜基质中,提高了吸水率和质子电导率。研究了水分子在凝胶掺杂型磺化聚苯醚膜中的动态吸附扩散行为,探讨了水与膜基质中磺酸和磷酸基团的相互作用及变化,研究了凝胶掺杂型磺化聚苯醚膜的质子传导过程。结果表明,复合膜的水吸附量显著增加,电导率提高,最高可超过Nafion112(0.0871S·cm-1),达到0.216S·cm-1。凝胶对提高复合膜的电导率具有重要作用,一方面,磷酸基团在磺酸基团和水分子作用下离解产生了离域的H+,增加了可移动的离子数总量;另一方面,凝胶由于强烈的亲水性可吸附水分子形成新的亲水区,并在水合离子的跃迁和传导过程中起着连接点的作用,从而形成更多更长的水分子区,促进了传导质子的离子簇和离子通道的形成,显著提高了电导率。

关键词：磺化聚苯醚质子传导电导率凝胶