检索结果-南通市图书馆

作者：张慧慧东北林业大学

学位级别：硕士

催化快速热解是将木质素直接转化为具有芳香结构的高价值化学品的有效方法,但由于木质素单独热解挥发性产物占比低且含氧量高,存在过程碳转化率低、所得产物热值低的缺点。因此,本项目将碱金属原位预处理与磷酸铌在线催化有效结合,用于... 详细信息

催化快速热解是将木质素直接转化为具有芳香结构的高价值化学品的有效方法,但由于木质素单独热解挥发性产物占比低且含氧量高,存在过程碳转化率低、所得产物热值低的缺点。因此,本项目将碱金属原位预处理与磷酸铌在线催化有效结合,用于木质素催化热解芳构化。碱金属原位预处理可促进木质素向挥发分的转化,提高其占比,解决木质素热解过程碳转化率低的问题;产生的热解挥发分后续通过磷酸铌在线催化实现脱氧芳构化,品质得到提升,解决热解产物热值低的问题。该法在保证改性产物品质的同时,提高了整个过程的碳转化率,提升了该过程的可行性,使以木质素为原料制备高品质液态燃油及芳香族化学品成为可能。(1)以三种钠钾盐(甲酸盐、乙酸盐和碳酸盐)为预处理材料,通过溶液浸渍法和物理混合法,探究最优的提高碳转化率的预处理方法。结果表明,使用1 mol/L的碳酸钠浸渍处理木质素时,固态残留率降低38.75%,下降幅度最大,有效减少碱木质素在热解过程中的残炭量,促进碱木质素向挥发分转化;最大失重峰向低温移动,失重速率升高,加快木质素的热解。通过Py-GC/MS证明此预处理对木质素的结构有一定的破坏,裂解产物主要为邻甲氧基苯酚,产物简化,利于后期催化剂对热裂解的挥发分产物进行在线脱氧,最大程度地保留了木质素的苯环结构。(2)使用溶胶凝胶法制备了磷酸铌催化剂,1 mol/L的碳酸钠浸渍预处理的木质素经磷酸铌催化裂解,产物峰强度明显增加,表明预处理有效促进碱木质素在催化热解过程中向挥发分转化。在650 C下,原料与催化剂比例为1:8时,得不到含氧苯环;单环芳烃的选择性最高,为70.4%;C～C产物的选择性最低,说明该条件下最大程度地保留了木质素芳环结构。使用铌酸(Nb A)和氧化铌(NbO)及HZSM-5分子筛作为对照,结果表明均促进酚类衍生物向简单酚类和芳烃的转化,但在磷酸铌催化下脱氧性能最佳。(3)使用铌基及HZSM-5催化剂,催化木质素模型化合物热解,对其机理进行了研究。结果表明,由于磷酸铌和氧化铌的Nb O结构,催化能力表现为C-O、C-C键的活化与断裂,同时存在脱水及苯氧自由基的形成,并且磷酸铌的催化能力更强。模型化合物在铌酸与HZSM-5催化下,异构化反应和脱烷基作用占主导地位。基于现有研究基础,完善木质素模型化合物的转化机理,对木质素热解研究具有一定的指导意义。

关键词：磷酸铌木质素催化热解单环芳香烃模型化合物

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介孔磷酸铌一锅法催化葡萄糖制备5-羟甲基糠醛

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精细化工 2018年第2期35卷 255-260,290页

作者：贾进程璐张澄蔡伟杰周大勇高欣钦刘中原张江华大连工业大学轻工与化学工程学院辽宁大连116034 大连工业大学国家海洋食品工程技术研究中心辽宁大连116034 大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

水热法制得介孔磷酸铌（m-NbP）固体酸催化剂,并用X-射线衍射（XRD）、氮气吸脱附、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）、吡啶吸附红外光谱（Py-FTIR）等手段对m-NbP进行了结构和酸性质表征。将m-NbP用于... 详细信息

水热法制得介孔磷酸铌（m-NbP）固体酸催化剂,并用X-射线衍射（XRD）、氮气吸脱附、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）、吡啶吸附红外光谱（Py-FTIR）等手段对m-NbP进行了结构和酸性质表征。将m-NbP用于催化水-DMSO两相体系葡萄糖一锅法合成5-羟甲基糠醛（5-HMF）,考察了催化剂用量、水与DMSO体积比、反应温度、反应时间及催化剂循环利用次数对5-HMF收率的影响,并与其他三种催化剂（Amberlyst-15、Nb2O5及m-NbP-F127）比较催化性能。结果表明,m-NbP具有介孔结构和大量表面强酸性位,因而催化性能突出;当m（葡萄糖）∶m（m-NbP）=2∶1、V（水）∶V（DMSO）=1∶1、170℃反应1.5 h时,5-HMF的收率高达47.0%,且m-NbP经烧焦再生可重复利用5次而无明显失活。因此,m-NbP固体酸催化性能突出,能够高效催化葡萄糖一锅法制备5-HMF。

关键词： 5-羟甲基糠醛葡萄糖磷酸铌固体酸两相催化与分离提纯技术

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磷酸铌催化应用的研究进展

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辽宁化工 2024年第6期 824-828页

作者：樊友前王瑞午丁其达辛加余姜仁政王耀锋沈阳化工大学化学工程学院中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室郑州中科新兴产业技术研究院

酸性催化剂广泛应用于有机反应中，但是传统的液体酸催化剂具有毒性、腐蚀性、分离回收困难等缺点，在工业应用中具有一定的局限性，而固体酸催化剂具有无毒、无腐蚀、易分离等优点。与其他固体酸相比，磷酸铌具有高的热稳定性、耐水性... 详细信息

酸性催化剂广泛应用于有机反应中，但是传统的液体酸催化剂具有毒性、腐蚀性、分离回收困难等缺点，在工业应用中具有一定的局限性，而固体酸催化剂具有无毒、无腐蚀、易分离等优点。与其他固体酸相比，磷酸铌具有高的热稳定性、耐水性、较高的比表面积、丰富的Lewis酸和Br?nsted酸位点，在催化反应中显示出优异的催化活性。而且，由于磷酸铌可以作为载体负载其他金属，制备复合多功能催化剂，这对于开发用于生物质转化、精细化工等领域的环境友好型催化剂具有重要意义。介绍了磷酸铌类催化剂在催化应用中的研究进展，主要包括磷酸铌在脱水反应、酯化反应、氢解反应和烷基化反应中的应用，以及磷酸铌复合其他金属后在一些串联反应的应用。

关键词：固体酸磷酸铌多功能催化剂生物质转化

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磷酸铌的酸性及其酸催化性能研究

磷酸铌的酸性及其酸催化性能研究

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第十三届全国催化学术会议

作者：孙清傅玉川沈俭一 Aline Auroux 南京大学化学化工学院教育部介观化学重点实验室南京大学化学化工学院教育部介观化学重点实验室南京大学化学化工学院教育部介观化学重点实验室 Institute de Recherches sur la Catalyse CNRS2 Av．Einstein69626Villeurbanne CedexFrance

＜正＞近年来,含铌化合物在催化中的应用日益受到关注。磷酸铌的酸性强,热稳定性好,可用于酸催化反应中。本文研究了以模板法合成的高表面积的磷酸铌（NbP）,用氨吸附量热及氨吸附红外等技术等对其酸性进行了表征,并以甲缩醛水蒸气重整... 详细信息

＜正＞近年来,含铌化合物在催化中的应用日益受到关注。磷酸铌的酸性强,热稳定性好,可用于酸催化反应中。本文研究了以模板法合成的高表面积的磷酸铌（NbP）,用氨吸附量热及氨吸附红外等技术等对其酸性进行了表征,并以甲缩醛水蒸气重整为模型反应研究了其酸催化性能。

关键词：磷酸铌氨吸附量热氨吸附红外甲缩醛重整制氢

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甘油催化脱水制备丙烯醛催化剂的研究

甘油催化脱水制备丙烯醛催化剂的研究

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作者：董雪中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

随着生物柴油产量的逐渐增长,其主要副产物甘油的利用问题也逐渐被重视起来。甘油存在着多种转化途径,其中利用甘油脱水制备丙烯醛具有较高的经济效益。但是到目前为止,催化剂的酸性与结构对其催化甘油脱水性能的影响,以及甘油脱水反应... 详细信息

随着生物柴油产量的逐渐增长,其主要副产物甘油的利用问题也逐渐被重视起来。甘油存在着多种转化途径,其中利用甘油脱水制备丙烯醛具有较高的经济效益。但是到目前为止,催化剂的酸性与结构对其催化甘油脱水性能的影响,以及甘油脱水反应机理尚未达成共识,而且所报道的催化剂均存在着一定缺陷。本文探索了催化甘油脱水制备丙烯醛所需的催化剂性质,并据此对负载磷酸盐催化剂的酸性和结构进行了调节,提高了其催化甘油脱水反应性能,同时对甘油脱水反应机理进行了深入研究。本文首先考察了金属氧化物催化甘油脱水的反应性能,发现催化剂中的酸性位和碱性位均可以催化甘油脱水制备丙烯醛,但是其反应机理不同。酸性位上的反应按照正碳离子机理进行,由于Br?nsted酸位的空间限制较小,其比Lewis酸位更有利于丙烯醛的生成;碱性位上的反应按照负碳离子机理进行,碱性位更有利于丙酮醇的生成,其既可以催化甘油发生脱水反应,也可以催化甘油发生脱氢反应。改变负载磷酸铌催化剂活性组分的负载量和制备溶液的pH值,可以调节铌物种和磷物种的配位状态及分散状态,增加酸性位数量,降低酸强度,增大比表面积和孔结构;催化剂中磷的存在可以促进四配位的NbO4四面体向六配位的NbO6八面体转化,使Lewis酸转换为Br?nsted酸,从而提高催化性能;在负载量为20 wt%,pH为3时,负载磷酸铌可以达到99.06%的甘油转化率和81.02%的丙烯醛选择性。采用空气作为反应气氛可以降低焦炭选择性和焦炭氧化温度,但同时也会对负载磷酸盐催化剂的丙烯醛选择性造成不同程度下降;负载磷酸锌催化剂在空气氛围下反应时,仍可以保持较高的甘油转化率和丙烯醛选择性,其中P/Zn比为2,CTAB添加量为1 wt%的负载磷酸锌催化性能最佳;较弱的酸强度和较大的孔结构会减少二次反应和扩散限制,抑制焦炭生成;改善该催化剂再生性能的关键是要提高其酸稳定性。实验结果显示丙烯醛选择性的大小顺序和催化剂中Br?nsted酸密度的大小顺序相一致,提出当甘油被具有高Br?nsted酸密度的催化剂催化时,其中间羟基和端羟基可能同时被质子化,甘油分子会一步脱掉两分子水直接生成丙烯醛。因此随着催化剂中Br?nsted酸密度的增加,只有端羟基被质子化的几率减小,3-羟基丙醛中间物及其衍生物减少,从而抑制了副反应的发生,提高了目的产物丙烯醛的选择性。

关键词：甘油脱水丙烯醛磷酸铌磷酸锌

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介孔NbOPO4:酸性质调控及在纤维素水解、醇解中的作用研究

介孔NbOPO4:酸性质调控及在纤维素水解、醇解中的作用研究

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第18届全国分子筛学术大会

作者：王艳芹丁大千夏启能刘晓晖华东理工大学工业催化研究所

＜正＞作为重要的平台化合物和γ-戊内酯的原料,乙酰丙酸和乙酰丙酸甲酯一般由纤维素或者葡萄糖在水相和甲醇相中经酸催化反应制备,但对反应历程和酸性质（B酸、L酸）的影响研究不够深入。我们以介孔Nb OPO4作为固体酸催化剂深入研究了... 详细信息

＜正＞作为重要的平台化合物和γ-戊内酯的原料,乙酰丙酸和乙酰丙酸甲酯一般由纤维素或者葡萄糖在水相和甲醇相中经酸催化反应制备,但对反应历程和酸性质（B酸、L酸）的影响研究不够深入。我们以介孔Nb OPO4作为固体酸催化剂深入研究了纤维素的水解和醇解反应,发现在水相和醇相中经历了不同的反应历程,且B酸和L酸对反应有不同的影响。在

关键词：磷酸铌纤维素乙酰丙酸乙酰丙酸甲酯 B酸、L酸

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基于介孔Nb材料的生物质催化转化研究

基于介孔Nb材料的生物质催化转化研究

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中国化学会第29届学术年会

作者：王艳芹席金旭夏启能刘晓晖卢冠忠华东理工大学工业催化研究所

氧化铌和磷酸铌作为抗水的固体酸催化剂,可以用于生物质及其衍生物的水解、脱水反应。在葡萄糖脱水制备5-羟甲基糠醛（HMF）,纤维素水解、脱水制备乙酰丙酸（LA）及山梨醇脱水制备异山梨醇的过程中表现出非常好的活性和稳定性;同时Nb作... 详细信息

氧化铌和磷酸铌作为抗水的固体酸催化剂,可以用于生物质及其衍生物的水解、脱水反应。在葡萄糖脱水制备5-羟甲基糠醛（HMF）,纤维素水解、脱水制备乙酰丙酸（LA）及山梨醇脱水制备异山梨醇的过程中表现出非常好的活性和稳定性;同时Nb作为一个强亲氧性的元素,通过与金属活性中心协同作用,可以在温和的条件下把生物质衍生物、甚至原生生物质转化为烃类。

关键词：磷酸铌生物燃料 HMF LA 异山梨醇

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