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铁与磷酸根共修饰Ni（OH）2/NiOOH促进电催化分解水产氧性能

铁与磷酸根共修饰Ni（OH）2/NiOOH促进电催化分解水产氧性能

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作者：刘峻良南昌大学

学位级别：硕士

鉴于当前全球面临的严峻化石能源危机和污染物水平上升以及温室气体排放所引发的种种问题,必须尽快寻求更为清洁且可持续的新型能源资源。氢能因其热值高、无污染、易存储和原料丰富等优点已经成为化石燃料的替代品。电解水制氢所需原... 详细信息

鉴于当前全球面临的严峻化石能源危机和污染物水平上升以及温室气体排放所引发的种种问题,必须尽快寻求更为清洁且可持续的新型能源资源。氢能因其热值高、无污染、易存储和原料丰富等优点已经成为化石燃料的替代品。电解水制氢所需原料仅为水,并且能够实现零碳排放的氢循环,因此被认为是符合环保理念和具有可持续的制氢方法。目前迫切需要开发高效、稳定、经济有效的OER电催化剂。在此,本文全面设计一种新型的磷酸根离子和Fe3?共修饰Ni（OH）2/NiOOH电催化剂（Pi-Fe:NiOH）用以OER,展现了优秀的电催化活性和稳定性,并且对产氧机理做出深刻的研究,为阴-阳离子共掺杂的过渡金属氢氧化物电催化剂的设计提供了新的见解,为开发高效稳定的OER电催化剂铺了一条道路。本论文主要分以下三个部分:（1）Pi-Fe:NiOH催化剂的制备及表征。首先用电化学循环伏安法（CV）,在泡沫镍（NF）上沉积Fe3+掺杂的Ni/Ni（OH）2前驱体材料(Fe:Ni/Ni（OH）2/NF)。采用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、扫描电镜（SEM）和能量色散X射线（EDX）分析前驱体材料的结构与性能。结果表明,当Fe3+含量低时,Fe3+成功掺入Ni（OH）2层间并影响了Ni周围的电子环境;当Fe3+含量高时,则会单独生成Fe（OH）3相。沉积完成后,在磷酸钠溶液中浸渍3小时以进行磷酸根离子的预插层。随后,采用CV法在含有磷酸钠的KOH碱性电解液中将电极活化,转化为磷酸根和Fe共掺杂的Ni（OH）2/NiOOH（Pi-Fe:NiOH）。X射线光电子能谱（XPS）和电感耦合等离子体光谱（ICP）结果显示,Fe的掺杂有效增加了修饰的磷酸根含量。Fe 2p XPS和Fe L边X射线吸收近边结构（XANES）结果表明磷酸根优先吸附在Fe3+上,有效诱导产生并稳定Ni3+/Ni4+。（2）Pi-Fe:NiOH催化剂的OER性能。采用CV、线性扫描伏安法（LSV）、塔菲尔（Tafel）、电流-时间曲线（I-t）、法拉第效率（FE）等电化学手段研究了催化剂的OER性能。经过优化,掺杂量为1 m M Fe3+的Pi-Fe:NiOH具有最佳的OER活性,显著优于单一掺杂的催化剂,在电流密度为10 m A cm-2和100 m A cm-2时,过电位分别为118±1 m V和222±4 m V;此外52 m V dec-1的塔菲尔斜率,展现出快速的动力学性能。更重要的是,它在～300 m A cm-2的高电流密度下能稳定运行至少500小时,相较之下,Ni（OH）2/NiOOH（NiOH）电极仅能够维持不足6小时(低于200 m A cm-2)的稳定性。经过稳定性实验后其活性、形貌和组成结构无明显的改变。此外,Pi-Fe:NiOH的OER性能优于商用Ru O2电极和大多数报道的Ni基电催化剂。（3）Pi-Fe:NiOH催化剂作用机理。对Fe与磷酸根共修饰的机理做出了深入的探讨。分为两部分,第一部分是对本征活性的机理影响。首先用XPS实验揭示了Pi-Fe:NiOH含有最多的NiOOH。然后借助两个OER过程的机理图和d电子能带的能量（d band）示意图,然后采用原位拉曼光谱（in-situ Raman）和同步辐射（synchrotron radiation）等前沿表征手段揭示Fe与磷酸根共修饰显著促进了活性物种NiOOH中Ni4+的生成。更重要的是,促使Pi-Fe:NiOH的OER过程以更高效的晶格氧氧化机理（LOM）途径产生,有效提高了OER本征催化活性。而且通过p H依赖性活性测试实验和四甲基铵阳离子（TMA+）化学探针为晶格氧的氧化提供了直接证据。然后通过一个磷酸根-铁共修饰促进Ni（OH）2氧化为NiOOH的示意图,清楚地阐述了Pi-Fe:NiOH含有更多的γ-NiOOH。第二部分则是研究Fe与磷酸根共修饰对电导率、非本征活性、界面传质能力和稳定性的调节作用。采用紫外可见分光光度法（UV-Vis）、红外光谱（IR）、XRD、电化学活性面积（ECSA）、核磁共振氢谱（1H NMR）等方法,说明了Fe与磷酸根共修饰能明显提高催化剂的导电性、传质效率和稳定性,还用静态接触角（SCA）和水下气泡接触角（UWBCA）实验证明共掺杂效应还能明显改善催化剂的界面传质能力。

关键词：氧化反应 Ni(OH)2/NiOOH 磷酸根-铁共修饰晶格氧机理质子传输

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